[논문 리뷰] Valley polarization control in WSe2 monolayer by a single-cycle laser pulse

Arqum Hashmi, Shunsuke Yamada외 3명|arXiv (Cornell University)|2021. 10. 13.

2D Materials and Applications참고 문헌 34인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 조절 가능한 캐리어-환경 위상(Carrier-Envelope Phase, CEP)을 가진 단일주기 선형 펄스 레이저를 사용하여 단일층 WSe2에서 초고속 밸리 페시스핀 제어를 구현한다. 비선형 광학 반응과 질량이 있는 디랙 모델을 통한 양자 간섭을 활용하여 연구자들은 안정적이고 CEP에 의존하는 밸리 분극을 달달히 제어할 수 있었으며, 레이저 강도에 의해 조절 가능하여 펌프-스위치 시간 이내의 전자 운동량 조작이 가능했으며, 펌스초 단위의 밸리트로닉 장치에 잠재적인 응용 가능성을 보였다.

ABSTRACT

Abstract The valley degree of freedom in two-dimensional materials provides an opportunity to extend the functionalities of valleytronics devices. Very short valley lifetimes demand the ultrafast control of valley pseudospin. Here, we theoretically demonstrate the control of valley pseudospin in WSe2 monolayer by single-cycle linearly polarized laser pulse. We use the asymmetric electric field controlled by the carrier-envelope phase (CEP) to make the valley polarization between K and K'-point in the Brillouin zone (BZ). Time-dependent density functional theory with spin-orbit interaction reveals that no valley asymmetry and its CEP dependence is observed within the linear-optical limit. In the nonlinear-optical regime, linearly polarized pulse induces a high degree of valley polarization and this polarization is robust against the field strength. Valley polarization strongly depends and oscillates as a function of CEP. The carrier density distribution forms nodes as the laser intensity increases, our results indicate that the position of the carrier density in the BZ can be controlled by the laser intensity. From the analysis by the massive Dirac Hamiltonian model, the nodes of the carrier density can be attributed to the Landau-Zener-Stückelberg interference of wave packets of the electron wave function.

연구 동기 및 목표

• 펌스초 시간 스케일에서 WSe2 단일층에서의 초고속, 전적으로 광학적 밸리 페시스핀 제어를 달성하기 위해.
• 짧은 밸리 수명(10^3–10^6 fs)의 과제를 극복하기 위해 서브사이클 광학적 제어를 가능하게 하기 위해.
• 레이저 강도와 캐리어-환경 위상(CEP)이 밸리 분극을 유도하고 조절하는 데 미치는 역할을 조사하기 위해.
• 강한 레이저 필드 하에서 운동량 공간의 실현 밀도 분포에서의 노드 형성 원인을 이해하기 위해.
• 관측된 밸리 분극과 랑주-젠저-슈테켈베르 간섭과 같은 양자 간섭 메커니즘 사이의 연관성을 설정하기 위해.

제안 방법

• 강한 레이저 필드 하에서 전자 동역학을 시뮬레이션하기 위해 스핀-오비트 결합(SOC)을 고려한 시간의존 밀도함수이론(TDDFT)을 사용하였다.
• 2차원 WSe2에서 전자 및 전자기장 동역학을 해결하기 위해 오픈소스 SALMON 코드를 사용하였다.
• 변경 가능한 캐리어-환경 위상(CEP)과 강도를 가진 단일주기 선형 펄스 레이저를 사용하여 시스템을 자극하였다.
• 전자 웨이브패킷에서의 양자 간섭 효과를 해석하기 위해 이중밴드 질량이 있는 디랙 해밀토니안 모델을 사용하였다.
• 브릴루앙 존 내 K 및 K' 점에서 도너 밴드의 인구 차이를 통해 밸리 분극을 추적하였다.
• 간섭 패tern을 슈테켈베르 진동과 연결지어 식별하기 위해 흥분 확률과 위상 진화를 계산하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 단일주기 선형 펄스 레이저가 WSe2 단일층에서 뚜렷한 밸리 분극을 유도할 수 있는가?
• RQ2 레이저 펄스의 캐리어-환경 위상(CEP)에 따라 밸리 분극은 어떻게 변화하는가?
• RQ3 레이저 강도는 밸리 분극 조절과 실현 밀도 분포의 노드 형성에 어떤 역할을 하는가?
• RQ4 질량이 있는 디랙 모델은 관측된 양자 간섭 패턴과 운동량 공간에서의 노드 형성 원인을 설명할 수 있는가?
• RQ5 레이저 필드 강도 변화에 대해 밸리 페시스핀 제어는 얼마나 견고한가?

주요 결과

• 밸리 분극은 비선형 광학 영역에서만 유도되며, 캐리어-환경 위상(CEP)에 강하게 의존하며, CEP에 따른 진동적 행동를 보였다.
• 레이저 강도가 증가함에 따라 밸리 분극이 증가하고, 약 1×10^12 W/cm²에서 최대 약 0.6 수준까지 도달하며, 필드 강도 변화에 대해 안정적인 것으로 나타났다.
• 고강도에서 브릴루앙 존 내 실현 밀도 분포에 뚜렷한 노드가 나타나, 전자 웨이브패킷의 운동량 공간에서 국소화됨을 시사하였다.
• 노드 형성의 원인은 전자 웨이브패킷의 랑주-젠저-슈테켈베르 간섭으로 기인하며, 이중밴드 질량이 있는 디랙 모델에 의해 확인되었다.
• 특정 강도에서 밸리 분극의 위상은 K 및 K' 점에서의 흥분 경로 간의 간섭으로 인해 부호가 반전되었다.
• 스핀 분극은 밸리 분극의 추세를 그대로 따르며, 광학적 자극을 통해 동시에 밸리 및 스핀 자유도를 제어할 수 있음을 시사하였다.