[논문 리뷰] Value-Creating Direct Recycling of Electric-Vehicle Batteries in Molten Salts

Guannan Qian, Yu‐Shi He외 12명|arXiv (Cornell University)|2021. 08. 07.

Extraction and Separation Processes인용 수 1

한 줄 요약

이 논문은 전기자동차(EV) 배터리의 가치 창출 및 친환경적인 직접 재활용 방법으로, 용융염(МSDR)을 활용한 방법을 제안한다. 이 방법은 저니켈 다결정 NMC 정극 재료를 고성능, 저 kobalt, 단일 결정 구조의 니켈 농축 NMC로 재활용한다. 용해-반응-결정화 메커니즘을 통해 에너지 밀도와 전기화학적 성능을 향상시키며, 기존의 재활용 방법에 비해 경제성과 환경 영향을 감소시킨다.

ABSTRACT

The electrification revolution in automobile industry and others demand annual production capacity of batteries at least on the order of 100 gigawatts hours, which leads to dual challenge in supply of key materials such as cobalt and in recycling when the batteries retire. Pyrometallurgical and hydrometallurgical recycling are currently used in industry but suffer from complexity, high costs, and secondary pollution. Here we report a direct-recycling technology in molten salts (MSDR) that is value-creating and green. We demonstrate the practicality of MSDR by upcycling the low-nickel polycrystalline LiNixMnyCozO2 (NMC) cathode materials widely used in early-year electric vehicles to Ni-rich (therefore low-cobalt) single-crystal NMCs with improved energy-density and outstanding electrochemical performance. We show that the MSDR process follows a dissolution-reaction-crystallization mechanism and confirm its economic viability through techno-economic analysis. This work opens up new opportunities for closed-loop recycling of EV batteries and manufacturing of next-generation NMC cathode materials.

연구 동기 및 목표

• 전기화 시대에 연간 100 기가와트시 이상의 배터리 생산 능력 수요를 충족시키기 위해.
• 핵심 자원 공급 제약(예: 코발트)과 기존 재활용 방법으로 인한 환경 부담을 동시에 해결하기 위해.
• 이차 오염을 피하는 파이로메탈르지 및 히드로메탈르지 재활용의 지속 가능하고 비용 효율적인 대안을 개발하기 위해.
• 폐기된 정극 재료를 직접적으로 고가치의 차세대 NMC 정극 재료로 변환함으로써 전기자동차 배터리의 원형 재활용를 실현하기 위해.
• 용융염 기반 직접 재활용의 기술적 및 경제적 타당성을 입증하여 산업적 확장성과 환경 지속 가능성 확보하기 위해.

제안 방법

• 사용된 저니켈 다결정 리튬니켈망간 kobalt산화물(LiNixMnyCozO2, NMC) 정극 재료의 직접 재활용을 가능하게 하기 위해 용융염 매체를 활용한다.
• 고온에서 작용하는 3단계 용해-반응-결정화 메커니즘을 적용하여 정극 재료의 구조를 재구성한다.
• 코발트와 니켈의 선택적 용해를 가능하게 하며, 동시에 단일 결정, 니켈 농축 NMC 구조의 재형성도 촉진한다.
• 온도, 염의 조성, 반응 시간 등의 반응 조건을 제어하여 결정화 및 상 순도를 최적화한다.
• 기술-경제 분석을 적용하여 MSDR 공정의 비용 효율성과 확장 가능성을 평가한다.
• 표준 배터리 테스트 프rotocol를 통해 재생된 정극 재료의 전기화학적 성능을 검증한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 용융염 기반 직접 재활용이 저니켈 다결정 NMC 정극 재료를 고성능, 단일 결정, 니켈 농축 NMC 재료로 효과적으로 변환할 수 있는가?
• RQ2 용융염 환경에서의 용해, 반응, 결정화 과정의 메커니즘은 무엇인가?
• RQ3 재생된 NMC 정극 재료의 전기화학적 성능은 용량, 고속 주행 능력, 사이클 수명 측면에서 상업적 기준과 비교해 어떻게 되는가?
• RQ4 기존의 파이로메탈르지 및 히드로메탈르지 재활용 방식에 비해 MSDR의 경제적 및 환경적 이점은 무엇인가?
• RQ5 MSDR 공정은 에너지 밀도와 안정성을 유지하거나 향상시키면서 코발트 함량을 얼마나 줄일 수 있는가?

주요 결과

• MSDR 공정은 저니켈 다결정 NMC 정극 재료를 단일 결정, 니켈 농축 NMC 재료로 성공적으로 업사이클링하여 전기화학적 성능을 크게 향상시켰다.
• 재생된 NMC 정극 재료는 향상된 에너지 밀도와 뛰어난 사이클 안정성을 보였으며, 향후 세대 배터리 응용 분야에서 잠재력을 보였다.
• 용해-반응-결정화 메커니즘이 핵심 작동 경로로 확인되었으며, 완전한 분해 없이도 구조 재조직이 가능했다.
• 기술-경제 분석을 통해 MSDR 공정의 경제성 타당성이 입증되었으며, 기존 방법 대비 낮은 운영 비용과 환경 영향을 보였다.
• 최종 제품에서 코발트 함량을 상당히 감소시켰으며, 산업계의 저코발트, 고니켈 정극 추세와 부합했다.
• 이 방법은 확장 가능성과 기존 배터리 재활용 인프라와의 호환성을 입증하여 원형 재활용 시스템을 지원했다.