[논문 리뷰] Velocity jump processes : an alternative to multi-timestep methods for faster and accurate molecular dynamics simulations

Pierre Monmarché, J. Weisman외 2명|arXiv (Cornell University)|2020. 02. 17.

Scientific Research and Discoveries참고 문헌 36인용 수 3

한 줄 요약

이 논문은 전기적 상호작용과 반데르발스 힘 평가 빈도를 적응적으로 줄여 시뮬레이션 속도를 높이는 새로운 분자 동역학 통합기 BOUNCE를 소개한다. 직접 공간에서 이론적 최적의 시간 간격으로 장거리 힘을 랜덤하게 평가함으로써, 전기적 상호작용과 반데르발스 힘 평가 빈도를 최대 400% 감소시키고, 역공간에서는 RESPA와 조합함으로써 BAOAB-RESPA1 대비 최대 3.2배의 속도 향상을 달성한다. 고전적 힘장에서 물방울 및 순환 경계 조건 시뮬레이션에서 정확도를 유지한다.

ABSTRACT

We propose a new route to accelerate molecular dynamics through the use of velocity jump processes allowing for an adaptive time-step specific to each atom-atom pair (2-body) interactions. We start by introducing the formalism of the new velocity jump molecular dynamics, ergodic with respect to the canonical measure. We then introduce the new BOUNCE integrator that allows for long-range forces to be evaluated at random and optimal time-steps, leading to strong savings in direct space. The accuracy and computational performances of a first BOUNCE implementation dedicated to classical (non-polarizable) force fields is tested in the cases of pure direct-space droplet-like simulations and of periodic boundary conditions (PBC) simulations using Smooth Particule Mesh Ewald. An analysis of the capability of BOUNCE to reproduce several condensed phase properties is provided. Since electrostatics and van der Waals 2-body contributions are evaluated much less often than with standard integrators using a 1fs timestep, up to a 400 % direct-space acceleration is observed. Applying the reversible reference system propagator algorithms (RESPA(1)) to reciprocal space (many-body) interactions allows BOUNCE-RESPA(1) to maintain large speedups in PBC while maintaining precision. Overall, we show that replacing the BAOAB integrator by the BOUNCE adaptive framework preserves a similar accuracy and leads to significant computational savings.

연구 동기 및 목표

• 정확도나 동역학에 영향을 주지 않으면서도 시뮬레이션 속도를 높이는 새로운 MD 통합기를 개발하는 것.
• 분자 동역학에서 장거리 힘 평가, 특히 전기적 상호작용과 반데르발스 상호작용의 계산 블로킹 문제를 해결하는 것.
• 기존의 다단계 시간 간격 방법을 대체할 확률적이고 적응형 프레임워크를 도입하여 힘 평가 빈도를 감소시키는 것.
• 고전적 힘장에서 사용되는 물방울 및 순환 경계 조건 시뮬레이션에서의 상당한 속도 향상을 가능하게 하는 것.
• 새로운 BOUNCE 통합기가 BAOAB와 유사한 통계적 정확도를 유지하면서도 계산 비용을 크게 줄이는지 확인하는 것.

제안 방법

• 속도 점프 프로세스를 도입하여 변화가 느리고 유계인 잠재 에너지의 부분을 모델링함으로써, 원자 쌍 상호작용에 대해 적응형 시간 간격을 허용한다.
• 확률적 희석 메커니즘에 기반해 랜덤하고 최적의 시간 간격으로 힘을 갱신하는 가역적이고 에르고딕 수치적 방법인 BOUNCE 통합기를 개발한다.
• BOUNCE 프레임워크를 직접 공간의 비결합 상호작용에 적용하여 전기적 상호작용과 반데르발스 항의 평가 빈도를 감소시킨다.
• 역공간(Ewald) 기여를 덜 자주 평가하기 위해 BOUNCE를 RESPA(1)과 조합함으로써 순환 시스템에서 정밀도를 유지한다.
• Tinker–HP 소프트웨어 내에 BOUNCE 알고리즘을 구현하여 SPC 모델을 사용한 물방울과 순환 수소 박스에서의 테스트를 수행한다.
• 통계역학과 확률적 미분방정식을 사용하여 방법이 정준집합에 대해 에르고딕함을 보장한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 속도 점프 프로세스를 사용하여 정확도를 희생시키지 않고도 힘 평가 빈도를 줄일 수 있는 더 효율적인 MD 통합기를 설계할 수 있는가?
• RQ2 장거리 힘에 대해 적응적이고 랜덤한 시간 간격을 적용할 경우, 직접 공간 분자 동역학 시뮬레이션의 속도 향상 정도는 어느 정도인가?
• RQ3 응축상태 시스템에서 BOUNCE 통합기는 BAOAB 및 BAOAB-RESPA1에 비해 계산 성능과 정확도 측면에서 어떻게 비교되는가?
• RQ4 BOUNCE를 RESPA와 효과적으로 조합하여 Ewald 합산을 사용하는 순환 경계 조건 시뮬레이션에서 속도 향상을 유지할 수 있는가?
• RQ5 BOUNCE 프레임워크는 물 시스템에서의 궤도 분포 함수와 같은 주요 열역학적 및 동적 성질을 유지하는가?

주요 결과

• BOUNCE는 물방울 시뮬레이션에서 전기적 상호작용과 반데르발스 상호작용의 힘 평가를 줄여 직접 공간에서 최대 400%의 계산 속도 향상을 달성한다.
• PME를 사용한 순환 경계 조건에서 BOUNCE-RESPA1은 1 fs 시간 간격으로 BAOAB-RESPA1 대비 최대 3.2배의 속도 향상을 달성한다.
• BOUNCE로 계산한 O–O, O–H, H–H 쌍의 궤도 분포 함수는 BAOAB와 통계적 불확도 내에서 일치하여 정확도를 확인한다.
• BOUNCE는 정확도는 비슷하게 유지하면서도 BAOAB-RESPA(0.5/2fs)에 비해 계산 비용 측면에서 뛰어난 성능을 보인다.
• 모든 시험된 시스템에서 열역학적 및 동적 성질, 특히 확산과 구조적 상관관계의 적절한 샘플링을 유지한다.
• BOUNCE 프레임워크는 확장 가능하며, 전기적 상호작용과 유도 항 평가의 빈도가 감소함에 따라 향후 분극성 힘장과의 활용 가능성이 매우 높다.