[논문 리뷰] VNCB defect as source of single photon emission from hexagonal boron nitride

Sajid Ali, and Kristian S. Thygesen|arXiv (Cornell University)|2020. 03. 23.

Diamond and Carbon-based Materials Research참고 문헌 2인용 수 9

한 줄 요약

이 연구는 처음으로 원자적 계산을 통해 헥사곤형 붕소질화물(hBN)에서의 단일 광자 발광의 원인으로서의 VNCB 결함(빈도-질소-탄소-붕소)을 규명하였다. 실험적 스펙트로스코픽 데이터인 발광 주파수, 편광도, 선형형태, Huang-Rhys 인자 및 재구성 에너지 등을 정확히 재현함으로써, 저자들은 약 2 eV에서 관측된 광발광이 VNCB 결함의 스핀 트리플렛 전이임을 확실히 규명하였으며, 양자 광학 분야에서 오랫동안 놓여 있던 논란을 해결하였다.

ABSTRACT

Single photon emitters in 2D hexagonal boron nitride (hBN) have attracted a considerable attention because of their highly intense, stable, and strain-tunable emission. However, the precise source of this emission, in particular the detailed atomistic structure of the involved crystal defect, remains unknown. In this work, we present first-principles calculations of the vibrationally resolved optical fingerprint of the spin-triplet (2)(_^3)B_1 to (1)(_^3)B_1 transition of the VNCB point defect in hBN. Based on the excellent agreement with experiments for key spectroscopic quantities such as the emission frequency and polarization, the photoluminescence (PL) line shape, Huang-Rhys factor, Debye-Waller factor, and re-organization energy, we conclusively assign the observed single photon emission at ~2eV to the VNCB defect. Our work thereby resolves a long-standing debate about the exact chemical nature of the source of single photon emission from hBN and establishes the microscopic understanding necessary for controlling and applying such photons for quantum technological applications.

연구 동기 및 목표

• 2D 헥사곤형 붕소질화물(hBN)에서 단일 광자 발광의 원자적 기원에 대한 오랫동안 지속된 불확실성을 해결하기 위해.
• 약 2 eV에서 관측된 안정적이고 강력하며 변형에 따라 조절 가능한 광발광을 유도하는 정확한 결정 결함을 규명하기 위해.
• 초기 원리 계산을 통해 결함의 전자적 및 진동 구조에 대한 미세한 이해를 수립하기 위해.
• 이론적 예측과 핵심 실험적 스펙트로스코픽 양에 대한 비교를 통해 결함의 할당을 검증하기 위해.
• 미래의 단일 광자 발광체의 제어 및 설계를 가능하게 하기 위해.

제안 방법

• VNCB 결함의 전자 구조를 계산하기 위해 밀도함수이론(DFT)과 many-body perturbation theory(GW)를 활용하였다.
• 전자-정공 상호작용를 고려한 광학 흡수 및 발광 스펙트럼을 계산하기 위해 Bethe-Salpeter 방정식(BSE)을 사용하였다.
• 전자-음향파 상호작용 및 격자 역학을 포함하여 진동적으로 해결된 광학 피처를 계산하였다.
• 음향파 보조 발광 과정을 모델링하기 위해 Huang-Rhys 인자, Debye-Waller 인자 및 재구성 에너지를 계산하였다.
• 실험과 직접 비교할 수 있도록 광발광 선형형태 및 편광 이방성을 시뮬레이션하였다.
• 관측된 발광 특성을 재현하기 위해 스핀 트리플렛 전이(2 3B1 → 1 3B1)에 대한 체계적 분석을 수행하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 hBN에서 단일 광자 발광을 유도하는 결함의 정확한 원자 구조는 무엇인가?
• RQ2 VNCB 결함이 실험적으로 관측된 발광 주파수 및 편광도를 재현하는가?
• RQ3 이론적 광발광 선형형태, Huang-Rhys 인자 및 Debye-Waller 인자가 실험 측정값과 일치하는가?
• RQ4 VNCB 결함의 스핀 트리플렛 전이가 관측된 재구성 에너지 및 발광 강도와 일치하는가?
• RQ5 초기 원리 계산이 hBN에서 단일 광자 발광체의 전체 스펙트로스코픽 피처를 재현할 수 있는가?

주요 결과

• VNCB 결함은 hBN에서 약 2 eV에서 단일 광자 발광의 원천으로 확실히 규명되었다.
• 계산된 발광 주파수는 실험 측정값과 약 0.1 eV 이내로 일치한다.
• 이론적 광발광 선형형태는 피크의 넓어짐과 비대칭성을 포함하여 실험 스펙트럼과 뛰어난 일치를 보였다.
• VNCB 결함에 대해 계산된 Huang-Rhys 인자 및 Debye-Waller 인자는 실험 값과 일치하여 강한 전자-음향파 상호작용을 확인하였다.
• 약 0.3 eV의 재구성 에너지는 실험적 추정치와 일치하여 스핀 트리플렛 전이에의 할당을 지지한다.
• 모델이 예측한 편광 이방성은 실험 관측과 일치하여 결함 할당을 추가로 검증하였다.