[논문 리뷰] Adiabatic spin dynamics and effective exchange interactions from constrained tight-binding electronic structure theory: Beyond the Heisenberg regime

Simon Streib, Ramon Cardias외 7명|arXiv (Cornell University)|2022. 03. 22.

Magnetic properties of thin films참고 문헌 57인용 수 9

한 줄 요약

이 논문은 비가역 스핀 동역학을 위한 제약 조건이 있는 타이트바인딩 프레임워크를 개발하여 헤이젠베르크 모델을 초월한 비정렬 자성 동역학을 기술한다. 에너지는 보존되지만 자화 모멘트 길이가 변할 경우 스핀 각운동량은 보존되지 않음을 입증하며, 곡률 텐서 기반 방법을 통해 효과적인 이중 스핀 교환 상호작용을 추출한다. 이는 비정렬 상태에서 다중 스핀 상호작용으로 인한 강한 변동성과 제약을 드러낸다.

ABSTRACT

We consider an implementation of the adiabatic spin dynamics approach in a tight-binding description of the electronic structure. The adiabatic approximation for spin-degrees of freedom assumes that the faster electronic degrees of freedom are always in a quasi-equilibrium state, which significantly reduces the numerical complexity in comparison to the full electron dynamics. Non-collinear magnetic configurations are stabilized by a constraining field, which allows to directly obtain the effective magnetic field from the negative of the constraining field. While the dynamics are shown to conserve energy, we demonstrate that adiabatic spin dynamics does not conserve the total spin angular momentum when the lengths of the magnetic moments are allowed to change, which is confirmed by numerical simulations. Furthermore, we develop a method to extract an effective two-spin exchange interaction from the energy curvature tensor of non-collinear states, which we calculate at each time step of the numerical simulations. We demonstrate the effect of non-collinearity on this effective exchange and limitations due to multi-spin interactions in strongly non-collinear configurations beyond the regime where the Heisenberg model is valid. The relevance of the results are discussed with respect to experimental pump-probe experiments that follow the ultra-fast dynamics of magnetism.

연구 동기 및 목표

• 비정렬 자성 시스템을 위한 제약 조건이 있는 타이트바인딩 이론을 활용한 자기 일관성 있는 비가역 스핀 동역학 접근법을 개발하기 위해.
• 자기 모멘트 길이가 고정되어 있지 않을 때 비가역 스핀 동역학에서 에너지 및 각운동량의 보존 법칙을 조사하기 위해.
• 비정렬 상태에서 에너지 곡률 텐서로부터 효과적인 이중 스핀 교환 상호작용을 유도하고 검증하기 위해.
• 특히 초고속 자화 소멸 및 고온 동역학의 맥락에서 강한 비정렬 영역에서 이중 스핀 교환 모델의 타당성을 평가하기 위해.
• 불규칙 국소 모멘트(DLM) 접근법과의 비교를 통해 다중 스핀 상호작용이 헤이젠베르크 모델의 유효성을 제한하는 역할을 부각시키기 위해.

제안 방법

• 비정렬 자성 상태를 안정화하기 위해 제약 필드를 사용하는 제약 조건이 있는 타이트바인딩 전자 구조 이론을 사용한다.
• 전자 자유도가 스핀 동역학 동안 준평형 상태를 유지한다고 가정하는 비가역 근사법을 적용한다.
• 전자 에너지가 스핀 방향에 대해 미분된 음의 기울기로 효과적 자기장을 유도하며, 제약 필드를 통해 비정렬 상태를 강제한다.
• 각 시간 단계에서 에너지 곡률 텐서 Jαβij를 계산하여 등방성 이중 스핀 모델 피팅을 통해 효과적 교환 상호작용 Jij를 추출한다.
• 지속적인 상태로의 회복을 모델링하기 위해 현상학적 질버트 감쇠를 스핀 동역학 시뮬레이션에 구현한다.
• 표준 헤이젠베르크 기대치와 비교하여 철, cobalt, 니켈 이중체 및 스핀 체인에서 방법을 검증하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 자기 모멘트 길이가 변할 수 있을 때 비가역 스핀 동역학에서 총 스핀 각운동량이 보존되는가?
• RQ2 헤이젠베르크 모델을 초월하는 강한 비정렬 상태에서 효과적 이중 스핀 교환 상호작용 Jij는 어떻게 변화하는가?
• RQ3 다중 스핀 상호작용은 비정렬 자성 시스템에서 이중 스핀 교환 모델의 유효성을 어느 정도 제한하는가?
• RQ4 Jij의 변동성이 스핀 동역학 시뮬레이션에서 임계 온도 예측의 신뢰성에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 비정렬 상태에서 에너지 곡률 텐서를 신뢰할 만하게 사용하여 의미 있는 효과적 교환 상호작용을 추출할 수 있는가?

주요 결과

• 이론적 구성에 따라 예상되듯이 비가역 스핀 동역학 시뮬레이션에서 에너지가 보존된다.
• 자기 모멘트 길이가 변화할 경우 총 스핀 각운동량이 보존되지 않음을 분석적 및 수치적으로 확인하였다.
• 초기 무작위 비정렬 상태에서 평균 근접 이웃 교환 상호작용은 기저 상태 대비 약 10% 증가하였다.
• 개별 교환 상호작용은 강한 변동성을 보이며, 이는 다중 스핀 상호작용으로 인한 상당한 헤이젠베르크 모델 외적 행동과 비정렬 영역에서 이중 스핀 모델의 한계를 시사한다.
• 수치 계산을 통해 다중 스핀 상호작용이 강한 비정렬 상태에서 이중 스핀 교환 모델의 신뢰성을 제한함을 확인하였다.
• 곡률 텐서 기반 방법은 효과적 Jij를 추출하는 데 강력한 방법을 제공하지만, 전반적인 비국소성 또는 다체 효과를 포괄하지 못하므로 헤이젠베르크 모델을 초월한 모델이 필요함을 시사한다.