[논문 리뷰] Assessing the feasibility of near-ambient conditions superconductivity in the Lu-N-H system

Yue‐Wen Fang, Đorđe Dangić외 1명|arXiv (Cornell University)|2023. 07. 20.

Rare-earth and actinide compounds참고 문헌 61인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 고속 결정구조 예측과 빠른 Tc 추정기법을 활용하여 근접 대기압 조건에서 Lu-N-H 계에서 초전도성의 가능성을 평가한다. 1 GPa에서 안정한 초전도 상은 발견되지 않았지만, 고압에서의 준안정 상 중에서 고온 초전도 성질을 보이는 후보 물질들이 확인되었으며, 이는 입체구조적으로는 입방형 Lu4H11N(20 GPa에서 100 K), LaH10 유사 LuH10(175 GPa에서 286 K)이다. 이는 고온 초전도성이 고압 준안정 상 조건에서만 가능하며, 대기압 상에서는 이루어지지 않는다는 것을 시사한다.

ABSTRACT

The recent report of near-ambient superconductivity in nitrogen-doped lutetium hydrides (Lu-N-H) has generated a great interest. However, conflicting results have raised doubts regarding superconductivity. Here, we combine high-throughput crystal structure predictions with a fast predictor of the superconducting critical temperature ($T_c$) to shed light on the properties of Lu-N-H at 1 GPa. None of the predicted structures shows the potential to support high-temperature superconductivity and the inclusion of nitrogen favors the appearance of insulating phases. Despite the lack of near-ambient superconductivity, we consider alternative metastable templates and study their $T_c$ and dynamical stability including quantum anharmonic effects. The cubic Lu$_4$H$_{11}$N exhibits a high $T_c$ of 100 K at 20 GPa, a large increase compared to 30 K obtained in its parent LuH$_3$. Interestingly, it has a similar X-ray pattern to the experimentally observed one. The LaH$_{10}$-like LuH$_{10}$ and CaH$_6$-like LuH$_6$ become high-temperature superconductors at 175 GPa and 100 GPa, with $T_c$ of 286 K and 246 K, respectively. Our findings suggest that high-temperature superconductivity is not possible in stable phases at near-ambient pressure, but metastable high-$T_c$ templates exist at moderate and high pressures.

연구 동기 및 목표

• 최근의 상반된 실험적 주장에 기반하여 질소 도핑된 lutetium 수소화물(Lu-N-H)에서의 근접 대기압 초전도성 실현 가능성 평가.
• 저압 조건에서 Lu-N-H 상의 진정한 결정구조와 안정성을 규명하여 실험 보고서 간의 모순을 해결.
• Lu 기반 수소화물에 질소 도핑이 대기압 또는 근접 대기압 조건에서 고온 초전도 상을 안정화시킬 수 있는지 확인.
• 준안정 고압 상이 고온 초전도성을 실현하는 데 있어 잠재적 모델이 될 수 있는지 탐색.
• ab initio 방법을 활용하여 질소가 Lu 기반 수소화물의 전자적 및 격자 진동 성질에 미치는 영향을 명확히 하기.

제안 방법

• Lu-H 및 Lu-N-H 계에서의 안정 및 준안정 상을 탐색하기 위해 고속 ab initio 결정구조 예측 기법을 적용.
• 기계학습 기반 예측기법을 응용한 초전도 전이 온도(Tc) 추정기법을 사용하여 예측된 구조의 Tc를 신속하게 추정.
• 후보 상의 전자 구조, 격자 진동 분포 및 전자-격자 진동 결합 계수를 계산하기 위해 밀도함수이론(DFT) 계산을 수행.
• 수소 및 lutetium 서브격자에 대한 Bader 전하 분석 및 구조 분석을 통해 결합 및 대칭성 효과 이해.
• 예측된 고온 초전도 상의 실현 가능성 평가를 위해 동적 안정성 및 양자 비선형 효과 분석 수행.
• 예측된 X선 회절 패턴을 실험 데이터와 비교하여 구조 할당의 타당성 검증.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 1 GPa에서 안정한 Lu-N-H 상이 최근 실험에서 보고된 바와 같이 고온 초전도성을 지닐 수 있는가?
• RQ2 근접 대기압 초전도성을 보인다고 보고된 Lu-N-H 상의 진정한 결정구조는 무엇인가?
• RQ3 Lu 수소화물에 질소 도핑이 전자적 또는 구조적 변화를 통해 Tc를 향상시키는가?
• RQ4 Lu-N-H 계에서 고압 준안정 상 중 고온 초전도성을 보이는 것이 있는가?
• RQ5 질소 도핑으로 인한 수소 이격 위치 대칭성 및 격자 구조 변화가 전자-격자 진동 결합 및 Tc에 미치는 영향은 무엇인가?

주요 결과

• 1 GPa에서 안정한 Lu-N-H 상은 초전도성을 보이지 않으며, 질소 도핑은 절연체 또는 비초전도 상을 선호한다.
• 실험적으로 보고된 X선 회절 패턴은 원래 주장과는 달리 Fm-3m 구조의 LuH2 상이 더 잘 설명한다.
• 20 GPa에서 준안정 입방형 Lu4H11N 상은 전자-격자 진동 결합 강화 및 패피 수준에서의 밀도 증가로 인해 Tc가 100 K로 나타나 순수한 LuH3(30 K)보다 약 3배 높아진다.
• LaH10 유사한 LuH10 상은 175 GPa에서 Tc가 286 K로 예측되며, CaH6 유사한 LuH6는 100 GPa에서 246 K에 이른다.
• 질소 도핑은 수소 서브격자에서 구조적 왜곡을 유도하며, 특히 고대칭 위치에서 이격된 정사면체형 수소 원자를 이동시켜 전자-격자 진동 결합을 강화시킨다.
• Lu4H11N에서 Tc 향상 요인은 질소의 직접적 기여가 아니라, 패피 수준에서의 전자 밀도 증가 및 H 기반의 진동 모드 변화에 기인한다.