[논문 리뷰] Ba2NiOsO6: A Dirac-Mott insulator with ferromagnetism near 100 K

Hai L. Feng, Stuart Calder외 15명|arXiv (Cornell University)|2016. 12. 15.

Advanced Condensed Matter Physics인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 Os6+ 이온의 강한 스핀-오비탈 결합에 의해 안정화된 새로운 디랙-모트 절연체인 Ba2NiOsO6를 규명하여 약 100 K에서 강한 자성을 나타내며, 중성자 회절 및 DFT 계산으로 확인된 정렬된 자성 상태를 보인다. 고압(6 GPa, 1500 °C)에서 합성된 이 물질은 전통적인 희박한 자성 반도체 및 페로자성 절연체와는 달리, 갭 열림과 자성 질서의 독특한 조합을 통해 구별된다.

ABSTRACT

The ferromagnetic semiconductor Ba2NiOsO6 (Tmag ~100 K) was synthesized at 6 GPa and 1500 °C. It crystallizes into a double perovskite structure [Fm-3m; a = 8.0428(1) Å], where the Ni2+ and Os6+ ions are perfectly ordered at the perovskite B-site. We show that the spin-orbit coupling of Os6+ plays an essential role in opening the charge gap. The magnetic state was investigated by density functional theory calculations and powder neutron diffraction. The latter revealed a collinear ferromagnetic order in a >21 kOe magnetic field at 5 K. The ferromagnetic gapped state is fundamentally different from that of known dilute magnetic semiconductors such as (Ga,Mn)As and (Cd,Mn)Te (Tmag < 180 K), the spin-gapless semiconductor Mn2CoAl (Tmag ~720 K), and the ferromagnetic insulators EuO (Tmag ~70 K) and Bi3Cr3O11 (Tmag ~220 K). It is also qualitatively different from known ferrimagnetic insulator/semiconductors, which are characterized by an antiparallel spin arrangement. Our finding of the ferromagnetic semiconductivity of Ba2NiOsO6 should increase interest in the platinum group oxides, because this new class of materials should be useful in the development of spintronic, quantum magnetic, and related devices.

연구 동기 및 목표

• 강한 전자 상호작용과 스핀-오비탈 결합을 동시에 나타내는 새로운 양자물질의 규명 및 특성 분석.
• 5d 전이 금속 카이온을 포함한 이중 퍼보스카이트 산화물에서 자성의 기원 이해.
• Ba2NiOsO6가 전자 상호작용과 스핀-오비탈 결합으로 인해 전자 구조에 갭을 가지는지 확인하기.
• 기존의 희박한 자성 반도체 및 페로자성 절연체와 비교하여 그 자기적 및 전자적 거동을 구분하기.
• platinite 계 산화물 기반 물질이 스핀트로닉스 및 양자 장치 응용 분야에서의 잠재력을 탐색하기.

제안 방법

• Ba2NiOsO6의 이중 퍼보스카이트 상을 안정화하기 위해 고압(6 GPa) 및 고온(1500 °C)에서 고체상 합성.
• X선 회절 및 중성자 회절을 통해 결정 구조와 자성 질서를 분석하고, 격자 상수 및 위치 배치를 확인.
• 5 K에서 21 kOe 이상의 고자기장 조건에서의 분말 중성자 회절을 통해 정렬된 자성 질서를 확인.
• 전자 구조, 스핀-오비탈 결합 효과, 전하 갭 기원을 조사하기 위해 밀도함수이론(DFT) 계산 수행.
• 자화율 및 자화 데이터 분석을 통해 Curie 전이 온도(Tmag ~100 K) 결정.
• 기존의 자성 절연체 및 반도체와의 전자적 및 자기적 성질 비교를 통해 유일성 확립.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Ba2NiOsO6의 전자 갭 기원은 무엇이며, Os6+ 이온의 스핀-오비탈 결합은 그 형성에 어떻게 기여하는가?
• RQ2 Ba2NiOsO6의 자성 질서는 (Ga,Mn)As나 (Cd,Mn)Te와 같은 전통적인 희박한 자성 반도체와 어떻게 다를까?
• RQ3 강한 전자 상호작용에도 불구하고 Ba2NiOsO6가 왜 약 100 K 근처에서 자성 질서를 나타내는가?
• RQ4 Ba2NiOsO6의 전자 구조는 Mn2CoAl과 같은 스핀 갭 없는 반도체나 EuO와 같은 다른 자성 절연체와 어떻게 비교되는가?
• RQ5 Ba2NiOsO6에서 관측된 디랙-모트 절연 상태는 전자 상호작용과 스핀-오비탈 결합 간의 특정 상호작용에 기인하는가?

주요 결과

• Ba2NiOsO6는 공간군 Fm-3m, 격자 상수 a = 8.0428(1) Å를 가지는 이중 퍼보스카이트 구조로 결정화된다.
• 자화 측정 결과에 따르면, Tmag ~100 K에서 자성 전이가 관측된다.
• 21 kOe 이상의 자기장 조건에서 5 K에서의 분말 중성자 회절 결과, 정렬된 자성 질서가 확인된다.
• DFT 계산 결과에 따르면, Ba2NiOsO6의 전하 갭은 주로 Os6+ 이온의 강한 스핀-오비탈 결합에 의해 열린다.
• 이 물질는 자성, 갭 존재, 강한 상관 효과를 동시에 가지는 특성으로 인해, 알려진 희박한 자성 반도체 및 페로자성 절연체와는 다름없는 디랙-모트 절연체로 규명된다.
• 이 발견은 플라티나 계 산화물 기반 물질이 고도의 스핀트로닉스 및 양자 자기 장치 응용 분야에서 잠재력을 지닌다는 점을 강조한다.