[论文解读] Charting the Exciton-Polariton Landscape in WSe2 Thin Flakes by Cathodoluminescence Spectroscopy

Masoud Taleb, Fatemeh Davoodi+3 more|arXiv (Cornell University)|Jan 5, 2021

Strong Light-Matter Interactions参考文献 54被引用 3

一句话总结

本研究利用阴极射线发光光谱技术，绘制了原子级薄WSe2纳米片中的激子-极化子分布，揭示了其具有0.24 eV的Rabi劈裂，表现出强烈的激子-光子耦合。该工作表明，自由悬挂的WSe2纳米片可作为天然纳米腔，实现长程极化子传播及光子介导的激子-激子相互作用，为无需外部腔体的可扩展光电子纳米电路提供了平台。

ABSTRACT

Semiconducting transition-metal dichalcogenides (TMDCs) provide a fascinating discovery platform for strong light-matter interaction effects in the visible spectrum at ambient conditions. While most of the work has focused on hybridizing excitons with resonant photonic modes of external mirrors, cavities, or nanostructures, intriguingly, TMDC flakes of sub-wavelength thickness can themselves act as nanocavities. Here, we determine the optical response of such freestanding planar waveguides of WSe$_2$, by means of cathodoluminescence spectroscopy. We reveal strong exciton-photon interaction effects that foster long-range propagating exciton-polaritons and enable direct imaging of the energy transfer dynamics originating from cavity-like Fabry-Perot resonances. Furthermore, confinement effects due to discontinuities in the flakes are demonstrated as an efficient means to tailor the exciton-photon coupling strength, along the edges of natural flakes. Our combined experimental and theoretical results provide a deeper understanding of exciton-photon self-hybridization in semiconducting TMDCs and may pave the way to optoelectronic nanocircuits exploiting exciton-photon interaction.

研究动机与目标

• 研究在无外部微腔条件下的自由悬挂、亚波长厚度WSe2纳米片中的本征激子-光子耦合。
• 确定WSe2纳米片是否可作为天然纳米腔，支持长程激子-极化子传播。
• 探究几何限制与应变工程如何调控激子-光子耦合强度与模态能量。
• 通过二维范德华材料中的多振子耦合，探测光子介导的激子-激子相互作用。
• 确立阴极射线发光作为分辨激子-极化子中自发相干性与空间关联性的工具。

提出的方法

• 在场发射扫描电子显微镜中使用30 keV电子束，通过阴极射线发光（CL）光谱技术（束流14 nA）激发WSe2纳米片。
• 采用抛物面镜（焦距0.5 mm，接受角1.46π sr）收集CL发射信号，并在高空间与能量分辨率下分析光谱。
• 利用有限元差分时域（FDTD）和COMSOL Multiphysics进行数值模拟，以建模电子束激发与电磁场分布。
• 通过两个临界点函数建模WSe2的介电函数，并基于1 μm距离处坡印廷矢量的离散傅里叶变换计算CL光谱。
• 将电子束模拟为动能30 keV的电流密度分布，并应用高阶吸收边界条件。
• 在COMSOL中使用RF模块，通过振荡边缘电流模型求解频率域中的麦克斯韦方程，以模拟电子束。

实验结果

研究问题

• RQ1 无外部微腔的自由悬挂、原子级薄WSe2纳米片能否支持强激子-光子耦合？
• RQ2 本征法布里-珀罗类共振在实现WSe2中长程激子-极化子传播中起什么作用？
• RQ3 WSe2纳米片中的几何不连续性与厚度变化如何影响模态能量、自旋-动量锁定与耦合强度？
• RQ4 能否通过工程化光子模态在二维过渡金属二硫属化物（TMDCs）中观测并调控光子介导的激子-激子相互作用？
• RQ5 阴极射线发光光谱能否无歧义地检测激子-极化子中的自发相干性，与激光激发方法相区分？

主要发现

• 观测到0.24 eV的Rabi劈裂（约110 nm波长分离），证实了自由悬挂WSe2纳米片中存在强激子-光子耦合。
• 通过阴极射线发光直接成像了激子-极化子的长程、相干传播，表明存在类似腔体的法布里-珀罗共振。
• 纳米片中的不连续性诱导强局域化效应，可实现模态能量、自旋-动量锁定与耦合强度的调控。
• 观测到A与B激子之间的光子介导激子-激子相互作用，其耦合强度可通过光子模态工程进行调控。
• 使用FDTD与COMSOL的数值模拟与实验CL光谱高度一致，验证了自杂化激子-光子态的模型。
• 阴极射线发光光谱成功分辨了自发相干效应而无激光激发，与基于激光的激发方法形成明确区分。