[논문 리뷰] Climbing two hills is faster than one: collective barrier-crossing by colloids driven through a microchannel

Urs Zimmermann, Hartmut Löwen외 4명|arXiv (Cornell University)|2017. 09. 27.

Microfluidic and Bio-sensing Technologies참고 문헌 57인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 다수의 반발력을 가진 콜로이드 입자가 마이크로채널을 통해 집단적으로 장벽을 넘을 때, 입자 간 상관관계로 인해 옴의 법칙이 위반될 수 있음을 보여준다. 이로 인해 두 개의 가까이 있는 장벽이 한 개의 장벽보다 쉽게 넘을 수 있으며, 놀랍게도 두 번째 장벽은 음의 저항을 기여하여 유량을 가속화할 수 있다. 이는 장벽 간격이 상관 길이와 일치할 경우에 발생한다.

ABSTRACT

Ohm's law is one of the most central transport rules stating that the total resistance of sequential single resistances is additive. While this rule is most commonly applied to electronic circuits, it also applies to other transport phenomena such as the flow of colloids or nanoparticles through channels containing multiple obstacles, as long as these obstacles are sufficiently far apart. Here we explore the breakdown of Ohm's law for fluids of repulsive colloids driven over two energetic barriers in a microchannel, using real-space microscopy experiments, particle-resolved simulations, and dynamical density functional theory. If the barrier separation is comparable to the particle correlation length, the resistance is highly non-additive, such that the resistance added by the second barrier can be significantly higher or lower than that of the first. Surprisingly, in some cases the second barrier can even add a {\\it negative} resistance, such that two identical barriers are easier to cross than a single one. We explain this counterintuitive observation in terms of the structuring of particles trapped between the barriers.

연구 동기 및 목표

• 다수의 장벽을 가진 마이크로채널을 통한 메조스코픽 콜로이드 운반에서 옴의 법칙 붕괴를 조사하기 위해.
• 입자-입자 상관관계와 유한 범위 상호작용이 집단적 장벽 극복 역학에 미치는 영향을 이해하기 위해.
• 두 번째 장벽이 전체 저항을 감소시킬 수 있는지, 고전적 가산 저항 모델과는 반대로, 이를 탐구하기 위해.
• 실험 관측, 입자 해상도 시뮬레이션, 동적 밀도 기반 함수 이론(DDFT)을 통합된 프레임워크로 연결하기 위해.
• 콜로이드 운반에서 음의 저항의 물리적 기원을, 장벽 사이의 정렬된 입자 구조와 연결하여 밝혀내기 위해.

제안 방법

• 중력에 의해 구동되는 두 개의 단계형 장벽이 있는 마이크로채널에서 반발력을 가진 콜로이드를 사용하여 실공간 현미경 실험을 수행하였으며, 현장에서 이미징하였다.
• 입자-입자, 입자-벽, 입자-장벽 상호작용을 포함한 과다황량 운동 방정식을 사용한 브라운 운동 시뮬레이션을 수행하였다.
• 정상 상태 입자 밀도와 유량을 모델링하기 위해 동적 밀도 기반 함수 이론(DDFT)을 적용하였으며, 로저스-영 폐쇄를 통해 직접 상관 함수를 포함한 자유 에너지 기능을 사용하였다.
• 유한 체적 차분 방법을 사용하여 DDFT를 수치적으로 해결하였으며, 구동력 작용 이전에 평형 구성을 계산하였다.
• 비상호작용 입자 근사에서 전류 및 저항에 대한 해석적 표현을 유도하여 비가산 효과를 검증하기 위한 기준선을 확보하였다.
• 장벽 높이, 간격, 구동력 등을 변화시켜 가산에서 비가산 저항 행동으로의 전이를 맵핑하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 마이크로채널 내 연속된 두 장벽의 저항은 옴의 법칙이 예측하는 것처럼 선형으로 더해지는가?
• RQ2 장벽 간격이 상관 길이와 유사할 경우, 입자 상관관계와 유한 범위 상호작용이 효과적 저항에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ3 두 번째 장벽이 음의 저항을 기여할 수 있는가? 즉, 두 장벽이 한 장벽보다 쉽게 넘을 수 있는가?
• RQ4 장벽 간 영역 내 입자 배열과 변동성이 장벽 극복 속도를 어떻게 향상시키는가?
• RQ5 실험 결과, 시뮬레이션, DDFT 예측 간의 일치 정도는 비가산 운반 현상을 기술할 때 어느 정도인가?

주요 결과

• 장벽 간격이 입자 상관 길이(~일부 입자 간격 수준)와 유사할 경우, 저항은 강하게 비가산적이 된다.
• 두 번째 장벽이 기여하는 저항은 간격과 시스템 파라미터에 따라 첫 번째 장벽보다 크게 높을 수도, 낮을 수도 있다.
• 일부 파라미터 영역에서는 두 번째 장벽이 음의 저항을 기여하여, 두 개의 동일한 장벽이 한 개의 장벽보다 쉽게 넘을 수 있다.
• 이 음의 저항 효과는 장벽 사이에서 집단적 입자 배열과 정렬이 일어나면서 발생하며, 이는 상관된 변동성에 의해 장벽 극복 속도가 향상되기 때문이다.
• DDFT와 브라운 운동 시뮬레이션은 실험에서 관측된 전류 및 저항 경향을 정량적으로 재현하였으며, 장거리 상호작용의 역할을 확인하였다.
• 비상호작용 입자에 대한 해석적 모델은 기준선을 제공하지만, 비가산성의 편차는 이론에 다체 상관관계를 포함할 때에만 완전히 설명된다.