[논문 리뷰] Configurations of structural defects in graphene and their effects on its transport properties

Taras M. Radchenko, V. A. Tatarenko외 2명|arXiv (Cornell University)|2014. 06. 01.

Graphene research and applications참고 문헌 2인용 수 9

한 줄 요약

이 연구는 통계역학적-열역학적, 동역학적, 그리고 Kubo–Greenwood 기반 수치 방법을 결합하여 그래핀 내 점 결함과 선 결함의 공간적 배열이 전자 이동도에 미치는 영향을 조사한다. 원자적 질서와 상관관계—특히 근접 결함과 선 결함—는 무작위 분포에 비해 전도도를 수백 배까지 향상시킬 수 있으며, 상하좌우 비대칭성과 비단조성 질서 동역학이 상하좌우 상호작용에 의해 유도됨을 보여준다.

ABSTRACT

The chapter combines analytical (statistical-thermodynamic and kinetic) with numerical (Kubo-Greenwood-formalism-based) approaches used to ascertain an influence of the configurations of point (impurities, vacancies) and line (grain boundaries, atomic steps) defects on the charge transport in graphene. Possible substitutional and interstitial graphene-based superstructures are predicted and described. The arrangements of dopants over sites or interstices related with interatomic-interaction energies governing the configurations of impurities. Depending on whether the interatomic interactions are short- or long-range, the low-temperature stability diagrams in terms of interaction-energy parameters are obtained. The dominance of intersublattice interactions in competition with intrasublattice ones results in a nonmonotony of ordering-process kinetics. Spatial correlations of impurities do not affect the electronic conductivity of graphene for the most important experimentally-relevant cases of point defects, neutral adatoms and screened charged impurities, while atomic ordering can give rise in the conductivity up to tens times for weak and strong short-range potentials. There is no ordering effect manifestation for long-range potentials. The anisotropy of the conductivity along and across the line defects is revealed and gives rise in the conductivity of graphene with correlated line defects as compared with the case of random ones. Simultaneously correlated (and/or ordered) point and line defects in graphene can give rise in the conductivity up to hundreds times vs. their random distribution. On an example of different B or N doping configurations in graphene, results from the Kubo-Greenwood approach are compared with those obtained from DFT method.

연구 동기 및 목표

• 점 결함(오염물, 빈자리)과 선 결함(격자 경계, 단계)의 공간적 배열이 그래핀 내 전자 이동도에 미치는 영향을 이해하는 것.
• 특히 실험적으로 관련성이 있는 경우에서 원자적 질서나 상관관계가 전기 전도도를 향상시키는지 판단하는 것.
• B/N 도핑된 그래핀 구조에서 Kubo–Greenwood 형식과 밀도함수이론(DFT)의 결과를 비교하는 것.
• 결함 초구조의 안정성과 운동을 규정하는 단거리 및 장거리 원자 간 상호작용의 역할을 분석하는 것.
• CVD 및 에pitaxial 그래핀에서 정렬된 선 결함에 기인한 이방성 전도도를 조사하는 것.

제안 방법

• 원자 간 상호작용 에너지를 기반으로 결함 배열의 안정성도를 유도하기 위해 통계역학적-열역학적 및 동역학 모델을 활용하였다.
• 실시간, 실공간에서 Kubo–Greenwood 형식을 사용하여 대규모 그래핀 시스템(수백만 원자까지)의 전자 전도도를 계산하였다.
• 점 결함은 단거리(중성 첨가원자) 및 장거리(스クリ닝된 양전하 오염물) 포텐셜로 모델링하였고, 선 결함은 Thomas–Fermi 기반 효과적 포텐셜로 모델링하였다.
• 전도도 결과를 비교하기 위해 점 및 선 결함의 무작위 분포와 상관/정렬된 분포를 모두 시뮬레이션하였다.
• 비단조성 질서 동역학을 분석하기 위해 내부 서브격자 및 상하좌우 서브격자 상호작용 에너지를 모두 통합하였다.
• B/N 도핑된 그래핀에 대한 수치 결과를 DFT 계산과 대조하여 결함 배열 효과의 정확성을 확보하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 단거리 및 장거리 산산각 산란 포텐셜에 대해 점 결함의 공간적 상관관계와 질서가 그래핀의 전기 전도도에 미치는 영향은 무엇인가?
• RQ2 정렬된 방향성 선 결함이 그래핀의 전도도 이방성과 크기에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 경쟁적인 내부 서브격자 및 상하좌우 서브격자 상호작용이 그래핀 내 결함 초구조의 동역학과 안정성에 미치는 영향은 무엇인가?
• RQ4 점 결함과 선 결함가 동시에 존재할 경우, 고립된 결함 유형에 비해 전자-정공 비대칭성은 얼마나 변화하는가?
• RQ5 Kubo–Greenwood 형식은 대규모 그래핀 시스템에서 결함 질서에 기인한 전도도 향상 현상을 정확하게 예측할 수 있는가?

주요 결과

• 단거리 산란자(예: 중성 첨가원자)의 원자적 질서는 무작위 분포에 비해 그래핀의 전도도를 최대 수십 배까지 향상시킬 수 있다.
• 약한 비대칭(반발력) 단거리 포텐셜의 경우에만 결함 상관관계가 전도도를 약 30% 향상시키며, 강한 단거리 또는 장거리 가우시안 포텐셜에서는 영향이 없다.
• 장거리 가우시안 포텐셜의 경우 상관관계나 질서 여부에 관계없이 전도도에 영향을 주지 않아, 산란 메커니즘에 본질적인 차이가 있음을 시사한다.
• 정렬된 방향성 선 결함은 비정렬된 경우에 비해 전도도를 크게 향상시키며, 결함 농도가 높을수록 향상 정도가 증가한다.
• 점 결함과 선 결함가 동시에 정렬될 경우, 무작위 분포에 비해 전도도가 최대 수백 배까지 향상될 수 있다.
• 선 결함이 존재하는 그래핀의 전도도는 전자 농도에 대해 강력한 비선형적 의존성을 보이며, 점 결함에서 관찰되는 선형 경향과 다름을 보이며, 스크리닝 길이에 대해 약한 의존성을 보인다.