[논문 리뷰] Cool molecular highly charged ions for precision tests of fundamental physics

Carsten Zülch, Konstantin Gaul외 3명|arXiv (Cornell University)|2022. 03. 19.

Advanced Chemical Physics Studies인용 수 11

한 줄 요약

이 논문은 표준모형을 초월한 기본물리학 정밀 실험을 위한 안정적이고 냉각 가능하며 고감도 분자의 이온인 PaF3+을 제안한다. 고차전된 이온에서 발생하는 큰 상대론적 효과와 극성 분자에서 발생하는 강한 내부 전기장의 조합으로 인해 PaF3+는 시간역전 및 편위 위반에 대해 증폭된 민감도를 가지며, 예측된 프랑크-콘돈 인자 값이 거의 1에 가까우며 레이저 냉각과 분광 측정에 적합한 전이 속도를 갖는다.

ABSTRACT

Molecules and atomic highly charged ions provide powerful low-energy probes of the fundamental laws of physics: Polar molecules possess internal fields suitable to enhance fundamental symmetry violation by several orders of magnitudes, whereas atoms in high charge states can feature large relativistic effects and compressed level structures, ideally posed for high sensitivity to variations of fundamental constants. Polar, highly charged molecules could benefit from both: large internal fields and large relativistic effects. However, a high charge dramatically weakens chemical bonding and drives systems to the edge of Coulomb explosion. Herein, we propose multiply-charged polar molecules, that contain actinides, as promising candidates for precision tests of physics beyond the standard model. Explicitly, we predict PaF$^{3+}$ to be thermodynamically stable, coolable and well-suited for precision spectroscopy. The proposed class of compounds, especially with short-lived actinide isotopes from the territory of pear-shaped nuclei, has potential to advance our understanding of molecules under extreme conditions, to provide a window into unknown properties of atomic nuclei, and to boost developments in molecular precision spectroscopy in various areas, such as optical clocks and searches for new physics.

연구 동기 및 목표

• 표준모형을 초월한 새로운 물리학의 탐색을 위한 수단으로 사용할 수 있는 안정적이고 다중 전하를 띤 극성 분자를 규명하는 것.
• 강한 쿠론 상호작용으로 인한 분해를 방지하기 위해 강한 결합과 열역학적 안정성을 갖는 체계를 식별하는 것.
• 적절한 복사 붕괴 특성을 갖는 전자 상태를 식별하여 분자의 이온에서 레이저 냉각과 고정밀 분광 측정을 가능하게 하는 것.
• 고차전된 무거운 원소를 포함한 분자에서 기본 상수의 변화 및 핵 전기 dipole 모멘트에 대한 증폭된 민감도를 계산하는 것.
• 우수한 프랑크-콘돈 인자와 전이 속도를 갖는 체계를 식별하여 직접 레이저 냉각의 길을 제시하는 것.

제안 방법

• 다양한 기저함수(duall.ae3z, dyall.ae4z, ANO-RCC)를 사용한 상대론적 양자화학 계산 방법으로 전자 구조 및 물리적 성질을 계산하기 위해 ZORA-cGHF, ZORA-cGKS-B3LYP, DC-FSCCSD를 활용하였다.
• 중앙 원소의 제3 이온화 에너지가 리간드의 제1 이온화 에너지 이하일 경우 열역학적 안정성을 예측하는 경험적 규칙을 적용하였다.
• 레이저 냉각에 적합한지 평가하기 위해 복사 전이에 대한 아인슈타인 계수 A 및 프랑크-콘돈 인자 f(0), f(1)을 계산하였다.
• 핵 전기 dipole 모멘트 및 시간역전 위반에 대한 민감도 평가를 위해 P,T-홀드 전자 구조 파ameters (Ws, Wm, WT, Wd)를 계산하였다.
• 고정밀 분광 측정에 적합한 장수명 상태를 식별하기 위해 아인슈타인 계수에서 유도된 복사 수명 τe를 추정하였다.
• 229Pa에 대한 실험 데이터와 알려진 핵 모멘트(μ(231Pa) = 2.01 μN, I = 3/2)를 활용하여 가상의 전자 및 양성자 전기 dipole 모멘트와의 상호작용 강도를 계산하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 우라늄계 원소를 포함한 삼중 전하를 띤 극성 분자는 강한 쿠론 반발력에도 불구하고 열역학적으로 안정할 수 있는가?
• RQ2 PaF3+는 직접 분자의 이온 레이저 냉각에 유리한 복사 붕괴 특성을 갖는가?
• RQ3 PaF3+는 핵 전기 dipole 모멘트 상호작용을 통해 시간역전 및 편위 위반에 대해 어떤 민감도를 보이는가?
• RQ4 상대론적 효과와 전자 상관 효과는 PaF3+의 전자 구조 및 분광 성질에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 간단한 전자 구조 덕분에 PaF3+는 체계적 오차가 최소화된 고정밀 분광 측정을 지원할 수 있는가?

주요 결과

• PaF3+는 쿠론 폭발에 대해 열역학적으로 안정할 것으로 예측되며, 계산된 결합 길이가 1.85 Å이고 이는 안정성과 일치한다.
• PaF3+의 기초 전자 상태 (X)5/2는 0-0 전이에 대해 프랑크-콘돈 인자 f(0) = 0.9855를 보이며, 진동 기저 상태와 강한 겹침을 나타낸다.
• 역상태 (1)3/2는 복사 수명 7 × 10⁻² s이며 아인슈타인 계수 A = 1 × 10¹ s⁻¹로 레이저 냉각에 유리한 붕괴 경로를 갖는다.
• 상태 (1)1/2는 프랑크-콘돈 인자 f(0) = 0.9846이며 수명이 6 × 10⁻³ s로 분광 전이에 적합하다.
• PaF3+는 큰 P,T-홀드 상호작용 강도를 보이며, X 상태에 대해 Ws = −72,000 e/(4πϵ₀a₀⁴)로 핵 전기 dipole 모멘트에 대해 높은 민감도를 나타낸다.
• 상태 (1)7/2는 강한 Wd = −6,800 × 10²⁴ h Hz/e cm를 보이며 전자 전기 dipole 모멘트에 대해 높은 민감도를 나타낸다.