[논문 리뷰] Domain dynamics in LiCuVO$_4$: Evidence for polarized nanoregions

Christoph P. Grams, Severin Kopatz외 6명|arXiv (Cornell University)|2019. 02. 04.

Multiferroics and related materials참고 문헌 30인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 다중철물성체 LiCuVO₄에서 도메인 역학을 조사하여 리튬 결함에 의해 유도되는 느린 전기 도메인 전환과 약 ~38 nm 평균 크기의 나노스케일 도메인을 규명한다. 저온에서의 유전율, 피로전류, 자화계수 및 열팽창 측정을 통해 저자들은 강한 자성탄성 결합을 입증하고, 집단 스핀 동역학이 아닌 결함 유도 나노영역에 의해 도메인 전환이 억제됨을 보여, 스핀 슈퍼전류 메커니즘을 도전한다.

ABSTRACT

LiCuVO$_4$ is a model system of a 1D spin-1/2 chain that enters a planar spin-spiral ground state below its Néel temperature of 2.4 K due to competing nearest and next nearest neighbor interactions. The spin-spiral state is multiferroic with an electric polarization along the a axis which has been proposed to be caused purely by the spin supercurrent mechanism. With external magnetic fields in c direction T$_N$ can be suppressed down to 0 K at 7.4 T. Here we report dynamical measurements of the polarization from P(E)-hysteresis loops, magnetic field dependent pyro-current and non-linear dielectric spectroscopy as well as thermal expansion and magnetostriction measurements at very low temperatures. The multiferroic transition is accompanied by strong anomalies in the thermal expansion and magnetostriction coefficients and we find slow switching times of electric domain reversal. Both observations suggest a sizable magnetoelastic coupling in LiCuVO$_4$. By analyzing the non-linear polarization dynamics we derive domain sizes in the nm range that are probably caused by Li defects.

연구 동기 및 목표

• 다양한 스핀 스피RAL 상태를 가진 모델 시스템인 다중철물성체 LiCuVO₄에서 전기 도메인 전환의 역학을 이해하기 위해.
• 분극이 순수하게 스핀 슈퍼전류 메커니즘에 기인하는지 여부 또는 구조적 결함에 의해 영향을 받는지 확인하기 위해.
• 자성탄성 결합이 도메인 전환 및 분극 반전을 매개하는 데 미치는 역할을 조사하기 위해.
• 저온 전도 및 열역학 측정을 통해 전기 도메인의 크기 분포와 전환 동역학을 특성화하기 위해.

제안 방법

• P(E)-히스테리시스 루프를 통해 분극 역학을 측정하기 위해 최대 1 kHz의 교류 전계를 사용한 고정밀 유전율 스펙트로스코피를 수행하였다.
• 일시적 분극 전류를 탐지하기 위해 키슬리 전기계를 사용하여 열 및 자기장 사이클링 조건에서 피로전류 및 자전류 측정을 수행하였다.
• α 및 λ 계수를 수치 미분을 통해 결정하기 위해 ³He 시스템에서 자체 제작된 용량식 팽창계를 사용하여 열팽창 및 자화계수를 측정하였다.
• 비선형 유전율 스펙트로스코피 및 주파수 의존 유전율(ε′) 측정을 Quantum Design PPMS 및 상부 로딩 식 냉각기에서 수행하여 비균형 동역학을 탐색하였다.
• 비선형 분극 응답에서 유도된 도메인 크기 분포를 아레니우스 및 보겔-플루처 모델을 사용하여 추출하였다.
• 고품질의 저온 측정을 위해 35 mol% LiCuVO₄, 910 K의 시작 온도, 0.1 K/h의 냉각 속도를 사용한 플럭스 방법을 통해 LiCuVO₄의 단일 결정을 성장시켰다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 LiCuVO₄에서 관측된 느린 전기 도메인 전환의 기원은 무엇이며, 이는 내재된 스핀 동역학 때문이냐, 결함에 의한 억제 때문이냐?
• RQ2 자성탄성 결합은 다중철물성 상전이 및 분극 응답에 어느 정도 영향을 미치는가?
• RQ3 전기 도메인의 특징적인 尺도는 무엇이며, 재료 내에서 어떻게 분포되어 있는가?
• RQ4 리튬 결함은 LiCuVO₄에서 스핀 스피RAL 및 전기 도메인의 형성과 안정성에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ5 분극 응답은 도메인 성장 메커니즘을 따르는가, 아니면 고정된 결함에 의해 안정화된 나노도메인의 분포를 따르는가?

주요 결과

• LiCuVO₄의 다중철물성 전이에서는 열팽창 및 자화계수의 강한 이질성으로 인해 강한 자성탄성 결합이 나타남을 보여준다.
• 전기 도메인 반전은 느린 전환 시간을 보이며, 특성적 비례 시간이 보겔-플루처 유사한 온도 의존성을 따르므로 에너지 장벽의 넓은 분포를 나타낸다.
• 비선형 유전율 스펙트로스코피는 나노미터 범위의 도메인 크기를 보여주며, 아레니우스 피팅 시 약 3.8×10⁻²³ m³, 보겔-플루처 피팅 시 약 2.0×10⁻²³ m³의 평균 부피를 나타내며, 이는 약 ~38 nm 지름의 구형 도메인에 해당한다.
• 리튬 결함의 존재는 스핀 스피RAL의 편향이 반전되는 나노스케일 도메인 경계의 기원으로 제안되며, 이는 분극 전환을 유도한다.
• 7.5 T 이상에서 열팽창에 급격한 이질성이 관찰되지 않아 비자성 결함이 장거리 비공명 스핀 순서를 파괴하며 국소적 도메인 형성과 일치함을 시사한다.
• 느린, 결함에 의해 지배되는 동역학과 고정된 도메인 행동이 공명 스핀에 의한 분극과 부합하지 않기 때문에, 순수한 스핀 슈퍼전류 메커니즘은 데이터와 모순된다.