[논문 리뷰] Effect of van Hove singularities on high-Tc superconductivity in H3S

Wataru Sano, Takashi Koretsune외 3명|arXiv (Cornell University)|2015. 12. 23.

Inorganic Fluorides and Related Compounds인용 수 7

한 줄 요약

이 연구는 H3S에서 고임계 전도성의 재평가를 통해, 비퇴화적이고 자기일관된 Migdal-Eliashberg 방정식의 해를 구함으로써, van Hove 특이성(vHs)으로 인한 에너지 의존성 밀도 상태(DOS)를 명시적으로 포함한다. 이로써 경험적 가짜 쿨롱 상수의 필요성을 제거한다. 연구는 H3S에서 vHs가 250 GPa에서 Tc를 181 K로 증가시키며, 일정한 DOS 근사치는 Tc를 약 60 K 과대평가하며, 피드백 효과, 진동수 제로점 운동, 비선형성에 기인한 보정을 약 10–30 K 범위에서 제공한다.

ABSTRACT

One of interesting open questions for the high transition temperature (Tc) superconductivity in sulfur hydrides is why high pressure phases of H3S have extremely high Tc's. Recently, it has been pointed out that the presence of the van Hove singularities (vHs) around the Fermi level is crucial. However, while there have been quantitative estimates of Tc based on the Migdal-Eliashberg theory, the energy dependence of the density of states (DOS) has been neglected to simplify the Eliashberg equation. In this study, we go beyond the constant DOS approximation and explicitly consider the electronic structure over 40eV around the Fermi level. In contrast with the previous conventional calculations, this approach with a sufficiently large number of Matsubara frequencies enables us to calculate Tc without introducing the empirical pseudo Coulomb potential. We show that while H3S has much higher Tc than H2S for which the vHs is absent, the constant DOS approximation employed so far seriously overestimates (underestimates) Tc by ~ 60K (~ 10K) for H3S (H2S). We then discuss the impact of the strong electron-phonon coupling on the electronic structure with and without the vHs and how it affects the superconductivity. Especially, we focus on (1) the feedback effect in the self-consistent calculation of the self-energy, (2) the effect of the energy shift due to the zero-point motion, and (3) the effect of the changes in the phonon frequencies due to strong anharmonicity. We show that the effect of (1)-(3) on Tc is about 10-30K for both H3S and H2S. Eventually, Tc is estimated to be 181K for H3S at 250GPa and 34K for H2S at 140GPa, which explains the pressure dependence of Tc observed in the experiment. In addition, we evaluate the lowest order vertex correction beyond the Migdal-Eliashberg theory and discuss the validity of the Migdal approximation for sulfur hydrides.

연구 동기 및 목표

• H3S와 H2S 간 예측된 Tc의 괴리 원인을 밝히기 위해 전자 구조 내 van Hove 특이성(vHs)의 역할을 고려한다.
• 이전 H3S의 Migdal-Eliashberg 계산에서 일정한 밀도 상태(DOS) 근사치의 한계를 극복한다.
• 전자-음향파 상호작용, 자기에너지 피드백, 제로점 운동, 음향파 비선형성 등이 Tc에 미치는 정량적 영향을 평가한다.
• 경험적 가짜 쿨롱 상수를 사용하지 않고도 250 GPa에서 H3S의 Tc 추정치를 제공한다.
• Migdal 근사의 타당성과 표준 Eliashberg 이론을 초월한 정점 보정을 평가한다.

제안 방법

• Fermi 수준 주변 40 eV 범위에서 제1원리 전자 구조 계산을 통해 유도된 현실적인 에너지 의존성 밀도 상태(DOS)를 포함한 전체 Migdal-Eliashberg 방정식을 해석한다.
• DOS의 에너지 의존성을 정확히 반영하기 위해 많은 수의 Matsubara 주파수를 사용하여 경험적 가짜 쿨롱 상수의 필요성을 제거한다.
• 강한 전자-음향파 결합에 기인한 피드백 효과를 포함한 전자 자기에너지의 자기일관된 계산을 수행한다.
• 이온 위치의 이동을 통해 제로점 운동 효과를 포함하고, 강한 비선형성으로 인한 음향파 주파수 재정의를 고려한다.
• 전자-음향파 매트릭스 원소와 동적 매트릭스를 계산하기 위해 밀도함수 양자역학적 펌터베이션 이론(DFPT)을 적용하며, 파동함수 도함수의 적절한 처리를 수행한다.
• Migdal 근사 초월의 최초 순서 정점 보정을 평가하여, 황화 수소 화합물에서의 타당성을 검토한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 H3S에 존재하는 van Hove 특이성(vHs)은 H2S가 vHs를 갖지 않는 것과 비교해 초전도 전이 온도 Tc에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 이전 연구에서 사용된 일정한 DOS 근사치는 H3S와 H2S의 Tc를 얼마나 과대평가하거나 과소평가하는가?
• RQ3 자기에너지 피드백, 제로점 운동, 음향파 비선형성은 H3S와 H2S의 Tc에 어떤 정량적 영향을 미치는가?
• RQ4 경험적 가짜 쿨롱 상수를 도입하지 않고도 250 GPa에서 H3S의 Tc 추정치를 도출할 수 있는가?
• RQ5 강한 전자-음향파 결합 조건에서 황화 수소 화합물의 맥락에서 Migdal 근사는 얼마나 타당한가?

주요 결과

• van Hove 특이성(vHs)으로 인한 에너지 의존성 DOS의 포함으로, 250 GPa에서 H3S의 예측 Tc는 181 K로 증가하여 실험 관측과의 괴리를 해결한다.
• 일정한 DOS 근사치는 H3S의 Tc를 약 60 K 과대평가하고, H2S의 Tc를 약 10 K 과소평가하며, 이는 이전 계산에서의 심각한 오류를 시사한다.
• 자기일관된 피드백 효과, 제로점 운동, 음향파 비선형성은 H3S와 H2S 모두에서 Tc에 10–30 K 기여를 하며, 전자-음향파 결합 강도에 가장 큰 영향을 미친다.
• 140 GPa에서 H2S의 Tc는 34 K로 추정되며, 실험에서 관측된 압력 의존성 Tc 변화와 일치한다.
• Migdal-Eliashberg 이론을 초월한 최초 순서 정점 보정은 작게 나타나, 황화 수소 화합물에서 Migdal 근사의 타당성이 뒷받침된다.
• 본 연구는 H3S의 vHs가 고임계 전도성의 주요 요인임을 입증하며, 전자-음향파 상호작용과 자기일관성 효과는 보조적이지만 무시할 수 없는 역할을 한다고 밝힌다.