[논문 리뷰] Efficient route to achieve superconductivity improvement via substitutional La-Ce alloy superhydride at high pressure

Jingkai Bi, Yuji Nakamoto외 5명|arXiv (Cornell University)|2022. 04. 10.

Rare-earth and actinide compounds인용 수 9

한 줄 요약

이 연구는 헥세고날(Ce) 구조의 CeH9에서 반의 세륨(Ce) 원자를 랜타노이드(La)로 치환함으로써 새로운 La-Ce 합금 초수소화물인 (La,Ce)H9를 생성하고, 약 110 GPa에서 기록적인 초전도 전이 온도(Tc) 178 K를 달성함을 보여준다. 초전도 전이 온도는 순수한 CeH9에 비해 최대 80 K 높아졌으며, 이는 현장에서의 X선 회절 및 전기저항 측정을 통해 확인되었으며, 저항이 0으로 급격히 감소하고 자기장에 의해 Tc가 억제되는 현상은 초전도성의 증거로, 고압 조건에서 다성분 초수소화물의 고Tc 초전도성 설계를 위한 실현 가능한 길을 제시한다.

ABSTRACT

The discovery of clathrate superhydrides has approached the long-standing dream of room-temperature superconductivity and thus inspired their prosperous research under high pressure. However, how to experimentally optimize these compelling superhydrides is still a formidable challenge. Here, we find that half of the Ce atoms in the recently discovered hexagonal close packed (hcp) CeH9 structure can be randomly replaced by adjacent La, resulting in the formation of LaH9 unit that is impossible in a binary system. Our experiments show that hcp (La, Ce)H9 can be synthesized at ~110 GPa and possesses a maximum Tc of 178 K at higher pressure, which is evidenced by in-situ X-ray diffraction and electronic transport measurement where a sharp drop of resistivity to zero and a characteristic decrease of Tc under a magnetic field up to 9 T. More importantly, the Tc of (La, Ce)H9 is significantly increased by ~50-80 K compared to CeH9, showing the hitherto highest Tc at megabar pressure. Our experimental results not only verify the feasibility of improving the superconductivity of hydrides by introducing other suitable metals, but also provide important inspiration for finding high-Tc superconductors in various multinary superhydrides.

연구 동기 및 목표

• Ce 기반 초수소화물에 La와 같은 합금 원소를 도입함으로써 초수소화물의 초전도성을 향상시키는 가능성 탐색
• 초전도성 전이 온도(Tc)를 높이기 위해 고압에서 합성 및 조절이 어려운 고압 초수소화물의 실험적 최적화 과제 해결
• 이원계 시스템에 비해 다성분 초수소화물에서의 치환 도핑이 초전도 성질을 크게 향상시킬 수 있는지 규명하기
• 통제된 원소 치환을 통한 초수소화물에서의 높은 Tc 달성에 대한 실용적인 실험적 경로 제공

제안 방법

• 고압(~110 GPa) 조건에서 레이저 가열 다이아몬드 압력 셀을 사용하여 hcp (La,Ce)H9의 합성
• 고압 실험 중 (La,Ce)H9의 결정 구조 및 상 안정성을 확인하기 위해 현장에서의 X선 회절 활용
• 저항이 0으로 급격히 감소하는 현상으로 초전도 전이 탐지하기 위해 전자 운반성 측정 수행
• 자기장 최대 9 T를 적용하여 Tc의 억제를 통해 초전도성의 특성을 검증
• Tc 향상 정도를 정량화하기 위해 (La,Ce)H9와 이원계 CeH9의 초전도 성질 비교
• 이론적 통찰을 활용하여, 이중계 LaH9나 CeH9 시스템에서는 안정하지 않은 hcp 구조 내에서 LaH9 단위의 형성이 가능한 이유 설명

실험 결과

연구 질문

• RQ1 초수소화물에서 Ce를 La로 치환 도핑함으로써 초전도 전이 온도(Tc)가 크게 향상될 수 있는가?
• RQ2 이중계 시스템에서 안정하지 않은 LaH9 단위가 고압 조건에서 (La,Ce)H9 고체 용액 내에서 형성될 수 있는가?
• RQ3 메가바르 압력 조건에서 (La,Ce)H9 초수소화물 시스템에서 도달 가능한 최대 Tc는 얼마이며, 순수한 CeH9와 비교해 볼 때 어떻게 다른가?
• RQ4 현장에서의 X선 회절 및 저항 측정이 이러한 고압 상에서의 초전도 전이 및 자기장 의존성에 대해 신뢰성 있게 확인할 수 있는가?
• RQ5 (La,Ce)H9에서 관측된 Tc 향상 현상은 다성분 초수소화물에서 고Tc 초전도성 설계를 위한 일반화 가능한 전략이 될 수 있는가?

주요 결과

• (La,Ce)H9의 초전도 전이 온도(Tc)는 약 110 GPa에서 178 K에 도달하며, 순수한 CeH9에 비해 최대 80 K 높아진다.
• 전자 운반성 측정에서 저항이 0으로 급격히 감소하는 현상이 관측되어 (La,Ce)H9의 초전도 전이가 확인된다.
• 최대 9 T의 자기장을 적용한 결과 Tc가 특징적인 억제를 보이며, 메이스너 효과와 일치하여 초전도성의 존재를 확인한다.
• (La,Ce)H9 상은 고압 조건에서 합성되었으며, 현장에서의 X선 회절로 안정적인 hcp 구조임이 확인되었다.
• 합금 효과에 의해 (La,Ce)H9의 hcp 구조 내에서 LaH9 단위의 형성이 안정화되며, 이는 이중계 LaH9나 CeH9 시스템에서는 불가능하다.
• 이 연구는 치환 도핑을 통한 초수소화물의 Tc 향상에 대한 새로운 실험적으로 실현 가능한 길을 확립하였으며, 향후 다성분 초수소화물 설계를 위한 청사진을 제공한다.