[논문 리뷰] Floquet engineering of strongly-driven excitons in monolayer tungsten disulfide

Yuki Kobayashi, Christian Heide외 5명|arXiv (Cornell University)|2022. 10. 31.

2D Materials and Applications인용 수 14

한 줄 요약

이 연구는 0.3 V/nm까지의 중적외선 레이저 펄스를 사용하여 단층 움베이트 디설파이드에서 강한 필드 플로케트 엔지니어링를 수행하여 1s-엑시톤 공명에 비정상적으로 큰 140 meV 블루 시프트를 달성하고, 어두운 2p-엑시톤 상태에서 빛에 의해 데스터드된 사이드밴드를 규명하였다. 시간에 따라 변화하는 투과율 스펙트로스코피와 2D-TDSE 시뮬레이션을 통해 저자들은 실공간 엑시톤 웨이브패킷 역학을 재구성하였으며, 준연속체 영역에서 필드 유도된 비국소화와 간섭 현상을 보여주었고, 이는 2차원 물질에서 엑시톤 상태의 서브사이클 제어를 가능하게 하였다.

ABSTRACT

Interactions of quantum materials with strong-laser fields can induce exotic nonequilibrium electronic states. Monolayer transition-metal dichalcogenides, a new class of direct-gap semiconductors with prominent quantum confinement, offer exceptional opportunities toward Floquet engineering of quasiparticle electron-hole states, or excitons. Strong-field driving has a potential to achieve enhanced control of electronic band structure, thus a possibility to open a new realm of exciton light-matter interactions. However, experimental implementation of strongly-driven excitons has so far remained out of reach. Here, we use mid-infrared laser pulses below the optical bandgap to excite monolayer tungsten disulfide up to a field strength of 0.3 V/nm, and demonstrate strong-field light dressing of excitons in the excess of a hundred millielectronvolt. Our high-sensitivity transient absorption spectroscopy further reveals formation of a virtual absorption feature below the 1s-exciton resonance, which is assigned to a light-dressed sideband from the dark 2p-exciton state. Quantum-mechanical simulations substantiate the experimental results and enable us to retrieve real-space movies of the exciton dynamics. This study advances our understanding of the exciton dynamics in the strong-field regime, and showcases the possibility of harnessing ultrafast, strong-field phenomena in device applications of two-dimensional materials.

연구 동기 및 목표

• 기존의 빛-물질 상호작용 모델이 붕괴되는 강한 필드 영역에서 이차원 전이금속 디 chalcogenide의 엑시톤 역학을 탐구하기 위해.
• 표본 손상과 공명 검출 방법의 필요성 등 강한 필드에 의해 유도된 공명 상태를 탐지하는 데 있어 실험적 과제를 극복하기 위해.
• 강한 중적외선 주입 하에서 특히 광학적으로 어두운 2p-엑시톤 상태에서 발생하는 빛에 의해 데스터드된 엑시톤 사이드밴드를 실험적으로 관찰하고 특성화하기 위해.
• 실험적 관측 결과를 아보 이니티 양자 시뮬레이션으로 검증하여 실공간 엑시톤 웨이브패킷 진화를 재구성하기 위해.
• 페타헤르츠 영역에서 초고속 옵티오일렉트로닉 장치를 위한 엑시톤의 서브사이클 제어 가능성을 확립하기 위해.

제안 방법

• 0.3 V/nm까지의 강도를 가진 중적외선 펌프 펄스(4–7 µm)를 사용하여 단층 WS2에서 공명 엑시톤 전이를 유도하였다.
• 시각적 프로브 펄스를 사용한 시간에 따라 변화하는 투과율 스펙트로스코피를 통해 스펙트럼 이동과 사이드밴드를 통해 빛 데스터드 효과를 탐지하였다.
• Keldysh 잠재력에서 이중 차원 시간에 따라 변화하는 슈뢰딩거 방정식(2D-TDSE) 시뮬레이션을 적용하여 강한 필드 주입 하에서의 엑시톤 역학을 모델링하였다.
• 2D-TDSE 시뮬레이션을 단순화된 1s–2p 모델과 비교하여 유한한 상태-유한한 상태 및 유한한 상태-연속체 결합의 역할을 분리하였다.
• 레이저 자극 하에서 확률 밀도의 제곱의 시간 진화를 시뮬레이션하여 실공간 엑시톤 웨이브패킷 진화를 재구성하였다.
• 임시 투과율 신호의 스펙트럼 분석을 통해 AC-스택 시프트를 추출하고 어두운 엑시톤 상태에서 유도된 가상의 사이드밴드를 식별하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 강한 중적외선 필드는 약한 필드 AC-스택 시프트 영역을 초월하여 단층 WS2의 엑시톤에 측정 가능한 빛 데스터드 효과를 유도할 수 있는가?
• RQ2 강한 필드 주입 하에서 빛에 의해 데스터드된 사이드밴드 형성에 어두운 2p-엑시톤 상태가 수행하는 역할은 무엇인가?
• RQ3 유한한 상태-유한한 상태 및 유한한 상태-연속체 결합은 강한 필드 영역에서 관측된 스펙트럼 특징에 어떻게 기여하는가?
• RQ4 2D-TDSE 시뮬레이션은 다양한 필드 강도에서 실험적 임시 투과율 스펙트럼을 정확하게 재현할 수 있는가?
• RQ5 서브사이클 레이저 주입 하에서 엑시톤 웨이브패킷의 실공간 진화는 무엇이며, 저강도 및 고강도 영역 간에 어떻게 다를까?

주요 결과

• 0.3 V/nm의 필드 강도에서 1s-엑시톤 공명에 약 140 meV의 비정상적으로 큰 블루 시프트가 관측되었으며, 이는 이전 보고에 비해 한 계급 이상 높은 수준이었다.
• 1s-엑시톤 공명 이하에 새로운 가상의 흡수 특징이 발견되었으며, 이는 어두운 2p-엑시톤 상태에서 기인한 빛에 의해 데스터드된 사이드밴드로 스펙트럼 및 시뮬레이션 분석을 통해 확인되었다.
• 2D-TDSE 시뮬레이션은 모든 필드 강도에서 실험적 임시 투과율 스펙트럼을 성공적으로 재현하였고, 단순화된 1s–2p 모델은 연속체 결합을 고려하지 않아 고강도 영역에서 실패하였다.
• 0.25 V/nm에서 엑시톤 웨이브패킷은 반 레이저 주기 내에 비국소화되었으며, 유한한 상태와 준연속체 상태 간의 간섭으로 인해 중심-질량 운동과 다중 절점 구조를 보였다.
• 시뮬레이션은 고강도 영역에서 AC-스택 시프트(유한한 상태-유한한 상태 결합)와 동적 프라즈-켈디시 효과(유한한 상태-연속체 결합)가 동시에 존재함을 드러내었으며, 일부 분포는 잠재력 중심에서 국소화된 상태를 유지하였다.
• 본 연구는 2차원 물질에서 엑시톤의 서브사이클 제어 가능성을 입증하였으며, 페타헤르츠 영역에서의 초고속 전자흡수 모듈레이터 및 단층 TMD에서의 향상된 고조파 방출을 위한 길을 열었다.