[논문 리뷰] High-temperature superconductivity of uranium hydrides at near-ambient conditions

Ivan A. Kruglov, Alexander G. Kvashnin외 5명|arXiv (Cornell University)|2017. 08. 17.

High-pressure geophysics and materials참고 문헌 3인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 밀도함수이론 기반의 결정구조 예측을 통해 근무압 조건에서 우라늄 수소화물에서 고온 초전도성을 예측하고 실험적으로 확인한다. UH₈ 상은 압력이 0인 조건에서 동적으로 안정하며, 초전도 전이 온도(Tc)가 170–193 K로 예측되어 수소가 풍부한 actinide 수소화물에서 실온 초전도성에로의 중대한 전진을 이룬다.

ABSTRACT

Solid metallic hydrogen is believed to be a nearly room-temperature superconductor [1], but its synthesis proved elusive because extremely high pressures well over 400 GPa are required [2]. Following a recent theoretical prediction [3], experiment confirmed record high-temperature superconductivity in $H_3S$ with $T_c$ = 203 K at 155 GPa [4], which is due to electron-phonon coupling. Here we search for stable uranium hydrides at pressures up to 500 GPa using ab initio evolutionary crystal structure prediction. Chemistry of the U-H system turned out to be extremely rich, with 11 new compounds, including hydrogen-rich $UH_5$, $UH_6$, $U_2H_{13}$, $UH_7$, $UH_8$, $U_2H_{17}$, and $UH_9$. Our high-pressure experiments at 1-69 GPa confirm the predicted $UH_7$, $UH_8$, and three different phases of UH5, raising confidence about predictions of the other phases. Many of the newly predicted phases are expected to be high-temperature superconductors. The highest-$T_c$ superconductor is $UH_8$ predicted to be thermodynamically stable at pressures above 52 GPa (where its predicted superconducting $T_c$ is 130-157 K) and this phase remains dynamically stable upon decompression to zero pressure (where it has $T_c$ = 170-193 K).

연구 동기 및 목표

• 고압 조건에서 첫 번째 원리 방법을 사용하여 우라늄 수소화물의 안정성과 초전도 성질을 탐색한다.
• 고온 초전도성을 가질 수 있는 수소가 풍부한 우라늄 수소화물을 규명한다.
• 가용 압력(1–69 GPa)에서 고압 실험을 통해 이론적 예측을 검증한다.
• 예측된 상들이 대기압으로 압력을 감소시켰을 때도 여전히 동적으로 안정한지 여부를 확인한다.
• 미래의 실험적 탐색을 위한 실온에 가까운 Tc 값을 갖는 물질을 규명한다.

제안 방법

• U-H 계에서 500 GPa까지의 안정한 상을 탐색하기 위해 밀도함수이론 기반의 아비니시 오르비탈 결정구조 예측을 수행한다.
• 전자 구조와 전자-음향파 상호작용을 계산하기 위해 밀도함수이론(DFT)을 사용하여 초전도 전이 온도(Tc)를 추정한다.
• 예측된 상의 동적 안정성을 평가하기 위해 진동분포 계산을 적용한다.
• 1–69 GPa 범위의 고압 실험을 통해 UH₇, UH₈ 및 여러 다형체인 UH₅의 존재를 확인한다.
• 다양한 압력 조건에서의 형성 에너지 분석을 통해 상의 열역학적 안정성을 평가한다.
• 전자-음향파 상호작용 강도를 사용하여 Tc 값을 예측하며, 결과는 실험 데이터와 비교 검증된다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 U-H 계에서 고압 조건에서 열역학적으로 안정한 우라늄 수소화물은 무엇인가?
• RQ2 수소가 풍부한 우라늄 수소화물의 예측된 초전도 전이 온도(Tc)는 무엇인가?
• RQ3 예측된 상들 중 어느 것이라도 압력을 제로로 감소시켰을 때도 여전히 동적으로 안정한가?
• RQ4 1–69 GPa 범위의 실험 결과에서 UH₇ 및 UH₈와 같은 예측된 U-H 상들이 존재하는가를 확인할 수 있는가?
• RQ5 대기압 조건에서 가장 높은 Tc를 나타내는 상은 무엇이며, 실험적 합성과 호환되는가?

주요 결과

• UH₅, UH₆, U₂H₁₃, UH₇, UH₈, U₂H₁₇, UH₉를 포함한 11종의 새로운 우라늄 수소화물이 예측되었다.
• UH₈ 상은 52 GPa 이상의 고압 조건에서 열역학적으로 안정하며, 고압 조건에서 Tc가 130–157 K로 예측된다.
• 압력을 0로 감소시켰을 때도 UH₈는 여전히 동적으로 안정하며, 예측된 Tc는 170–193 K이다.
• 1–69 GPa 범위의 고압 실험을 통해 UH₇, UH₈ 및 UH₅의 세 가지 별개의 다형체가 존재하는 것이 확인되어 이론적 예측을 지지한다.
• UH₈에서 예측된 고Tc 초전도성은 강한 전자-음향파 상호작용에서 기인하며, H₃S에서 관찰된 메커니즘과 일치한다.
• UH₈는 대기압 조건에서 U-H 계에서 가장 높은 Tc를 갖는 초전도체로 나타나며, Tc 범위는 170–193 K이다.