[논문 리뷰] Implementing Reactivity in Molecular Dynamics Simulations with the Interface Force Field (IFF-R) and Other Harmonic Force Fields

Jordan J. Winetrout, Krishan Kanhaiya외 6명|arXiv (Cornell University)|2021. 07. 30.

Polymer crystallization and properties참고 문헌 61인용 수 13

한 줄 요약

이 논문은 Interface Force Field(IFF)의 반응성 확장인 IFF-R을 소개한다. IFF-R은 조화력장에서 멀티플라이드 퍼텐셜로의 전환을 통해 다양한 재료에서 결합 단절 및 기계적 파손을 정확하고 빠르게 시뮬레이션할 수 있도록 한다. 이 방법은 파손에 이르는 응력-변형률 거동과 인장 강도를 정량적으로 예측할 수 있으며, ReaxFF에 비해 약 50배 빠른 시뮬레이션 속도를 기록하고, 금속, 세라믹스, 고분자 및 생분자에 걸쳐 실험 데이터와 뛰어난 일치를 보인다.

ABSTRACT

The Interface force field (IFF) enables accurate simulations of bulk and interfacial properties of compounds and multiphase materials. However, the simulation of reactions and mechanical properties up to failure remains challenging and expensive. Here we introduce the Reactive Interface Force Field (IFF-R) to analyze bond breaking and failure of complex materials using molecular dynamics simulations. IFF-R uses a Morse potential instead of a harmonic potential as typically employed in molecular dynamics force fields to describe the bond energy, which can render any desired bond reactive by specification of the curve shape of the potential energy and the bond dissociation energy. This facile extension of IFF and other force fields that utilize a harmonic bond energy term allows the description of bond breaking without loss in functionality, accuracy, and speed. The method enables quantitative, on-the-fly computations of bond breaking and stress-strain curves up to failure in any material. We illustrate accurate predictions of mechanical behavior for a variety of material systems, including metals (iron), ceramics (carbon nanotubes), polymers (polyacrylonitrile and cellulose I\b{eta}), and include sample parameters for common bonds based on using experimental and high-level (MP2) quantum mechanical reference data. Computed structures, surface energies, elastic moduli, and tensile strengths are in excellent agreement with available experimental data. Non-reactive properties are shown to be essentially identical to IFF values. Computations are approximately 50 times faster than using ReaxFF and require only a single set of parameters. Compatibility of IFF and IFF-R with biomolecular force fields allows the quantitative analysis of the mechanics of proteins, DNA, and other biological molecules.

연구 동기 및 목표

• 기존의 조화력장이 반응 과정을 기술할 수 없기 때문에, 복잡한 재료에서의 결합 단절 및 기계적 파손을 시뮬레이션하는 데 도전하는 문제를 해결하기 위해.
• 원래 IFF의 정확성과 속도를 유지하면서도 실시간으로 결합 해리가 가능한 반응성 힘장 확장을 개발하기 위해.
• 금속, 세라믹스, 고분자 및 생분자와 같은 다양한 시스템에서 파손에 이르는 인장 강도 및 탄성 계수 등의 기계적 성질을 정량적으로 예측할 수 있도록 하기 위해.
• 생물학적 고분자에서의 기계적 거동을 연구하기 위해 기존의 생물분자 힘장과의 호환성을 확보하기 위해.

제안 방법

• 결합 에너지를 기술하기 위해 IFF의 조화력장에서 멀티플라이드 퍼텐셜으로 전환하여, 잠재 에너지 곡선의 형태와 해리 에너지를 통해 결합 해리를 가능하게 하였다.
• 정확성을 확보하기 위해 실험 데이터와 고수준의 양자역학 계산(MP2 등)을 사용하여 멀티플라이드 퍼텐셜의 파라미터를 校정하였다.
• 비결합 및 각도 항에 대해서는 원래 IFF 프레임워크를 유지하여 비반응성 성질의 정확성을 보존하였다.
• 파arameter 재학습 없이도 분자역학 시뮬레이션 중 실시간으로 응력-변형률 곡선과 결합 해리 사건을 계산할 수 있도록 하였다.
• 모든 결합에 대해 단일 통합 파라미터 세트를 사용하여 다양한 재료 계열에 적용하기가 단순화되었다.
• 기존에 널리 쓰이는 생물분자 힘장과의 호환성을 확보하여 단백질, DNA 및 다당류 등에 대한 적용 범위를 확장하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 IFF-R은 화학적·구조적 복잡성이 높은 다양한 재료에서 기계적 파손 및 결합 단절을 정확히 예측할 수 있는가?
• RQ2 IFF-R의 성능은 인장 강도 및 탄성 계수를 예측하는 데 있어 ReaxFF에 비해 계산 속도와 정확성 측면에서 어떻게 비교되는가?
• RQ3 IFF-R은 원래 IFF와 비교해 비반응성 성질(예: 표면 에너지, 격자 상수)의 정확성을 어느 정도 유지하는가?
• RQ4 IFF-R은 생분자 시스템에 효과적으로 적용되어 외력 작용 하에서의 기계적 거동을 연구하는 데 유용한가?
• RQ5 IFF-R이 예측한 기계적 성질은 금속, 세라믹스, 고분자 및 셀룰로오스에 대해 실험 데이터와 얼마나 잘 일치하는가?

주요 결과

• IFF-R은 파손에 이르는 응력-변형률 곡선과 결합 단절을 정량적이고 실시간으로 예측할 수 있으며, 단일 실행으로 파손에 이르는 시뮬레이션을 수행할 수 있다.
• 철, 탄소나노튜브, 폴리아크릴로니트릴 및 셀룰로오스 Iβ의 계산된 탄성 계수, 표면 에너지 및 인장 강도는 실험 데이터와 뛰어난 일치를 보였다.
• 비반응성 성질인 격자 상수 및 표면 에너지 등은 원래 IFF로 계산한 결과와 거의 동일하여 정확성이 유지되었다.
• IFF-R을 사용한 계산은 동등한 ReaxFF 시뮬레이션에 비해 약 50배 더 빠르며, 기계적 파손 경로의 효율적 탐색이 가능했다.
• 모든 결합에 대해 단일 통합 파라미터 세트만 필요로 하여 다양한 재료에 적용하기가 단순화되었다.
• IFF-R은 생물분자 힘장과 호환되어 단백질, DNA 및 다당류에서의 기계적 성질 분석을 정량적으로 수행할 수 있었다.