[논문 리뷰] Influence of interface and microstructure on magnetization of epitaxial Fe4N thin film

Nidhi Pandey, Sabine Pütter외 6명|arXiv (Cornell University)|2019. 06. 04.

Magnetic properties of thin films참고 문헌 51인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 dc magnetron sputtering (dcMS), molecular beam epitaxy (MBE), 및 high power impulse magnetron sputtering (HiPIMS)를 사용하여 격자가 일치하는 LaAlO₃ 기질 상에 에피택시얼 Fe₄N 박막을 성장시킨 결과, 인터페이스 확산과 미세구조가 자화에 미치는 영향을 조사한다. HiPIMS로 성장시킨 박막은 조밀하고 구형의 미세구조 및 최소한의 La 확산으로 인해 날카럽고 좁은 인터페이스를 형성하고, 상호확산을 감소시켜 자화 억제를 억제하여 가장 높은 밀도 자화(Мs ≈ 2.5 μB/Fe)를 나타낸다.

ABSTRACT

Epitaxial Fe4N thin films grown on lattice-matched LaAlO3 (LAO) substrate using sputtering and molecular beam epitaxy techniques have been studied in this work. Within the sputtering process, films were grown with conventional direct current magnetron sputtering (dcMS) and for the first time, using a high power impulse magnetron sputtering (HiPIMS) process. Surface morphology and depth profile reveal that HiPIMS deposited film has the lowest roughness, the highest packing density and the sharpest interface. La from the LAO substrate and Fe from the film interdiffuse and forms an undesired interface spreading to an extent of about 10-20 nm. In the HiPIMS process, layer by layer type growth leads to a globular microstructure which restricts the extent of the interdiffused interface. Such substrate-film interactions and microstructure play a vital role in affecting the electronic hybridization and magnetic properties of Fe4N films. The magnetic moment (Ms) was compared using bulk, element-specific and magnetic depth profiling techniques. We found that Ms was the highest when the thickness of the interdiffused layer was lowest and only be achieved in the HiPIMS grown samples. Presence of small moment at the N site was also evidenced by element-specific x-ray circular dichroism measurement in HiPIMS grown sample. A large variation in the Ms values of Fe4N found in the experimental works carried out so far could be due to such interdiffused layer which is generally not expected to form in otherwise stable oxide substrate. In addition, a consequence of substrate-film interdiffusion and microstructure results in different kinds of different kind of magnetic anisotropies in films grown using different techniques.

연구 동기 및 목표

• Fe₄N 박막에 대해 보고된 밀도 자화(Ms)의 큰 실험적 변동성을 해결하기 위해.
• 기질-박막 인터페이스 상호확산과 미세구조가 자성 특성에 미치는 영향을 조사하기 위해.
• dcMS, MBE, 및 HiPIMS와 같은 다양한 증착 기술이 박막 품질과 자성 성능에 미치는 영향을 비교하기 위해.
• 깊이 프로파일링 및 원소 특이적 기술을 통해 인터페이스의 날카움, 미세구조의 조밀함과 Ms 사이의 직접적 연관성을 설정하기 위해.
• 다른 방법으로 성장시킨 박막에서 관찰되는 자성 이방성 행동의 기원을 명확히 하기 위해.

제안 방법

• dcMS, MBE, 및 HiPIMS를 사용하여 격자가 일치하는 LaAlO₃(LAO) 기질 상에 에피택시얼 Fe₄N 박막을 성장시켰다.
• 표면 형태 및 깊이 프로파일은 원자력 현미경(AFM) 및 이on 질량 분석법(SIMS)을 통해 분석하여 거칠기, 밀도 및 상호확산 정도를 평가하였다.
• 자기적 특성은 부피 자화, 극화된 중성자 반사도(PNR), 및 원소 특이적 X선 원형 이방성도(XMCD)를 사용하여 측정하였다.
• 종방향 광학적 케러 효과(MOKE) 측정을 통해 자성 이방성 및 도메인 구조를 분석하였다.
• 증착 기술에 따른 미세구조의 변화를 분석하였으며, 특히 HiPIMS에서의 층별 성장에 초점을 맞추었다.
• XMCD는 HiPIMS로 성장시킨 박막에서 질소 위치의 자화 모멘트를 탐측하여 작은 모멘트 기여를 확인하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 Fe₄N와 LaAlO₃ 기질 간의 인터페이스 상호확산이 Fe₄N 박막의 밀도 자화(Ms)에 미치는 영향은 무엇인가?
• RQ2 미세구조(예: 조밀함, 결정립 구조)가 다양한 증착 기술로 성장한 Fe₄N 박막의 Ms에 미치는 영향은 무엇인가?
• RQ3 왜 Fe₄N 박막에 대해 보고된 Ms 값들이 다양한 실험 연구에서 크게 다름이 있는가?
• RQ4 HiPIMS 증착 공정이 dcMS 및 MBE에 비해 인터페이스의 날카움과 미세구조 품질에 미치는 영향은 무엇인가?
• RQ5 다른 방법으로 성장한 Fe₄N 박막에서 관찰되는 자성 이방성 행동의 기원(예: 단축축 대칭 vs. 이축축 대칭)은 무엇인가?

주요 결과

• HiPIMS로 성장시킨 Fe₄N 박막은 가장 높은 밀도 자화(Ms ≈ 2.5 μB/Fe)를 보였으며, 이는 dcMS 및 MBE로 성장시킨 박막보다 현저히 높았다.
• SIMS 깊이 프로파일링 결과, LAO 기질의 La가 dcMS 및 MBE 샘플에서 10–20 nm 깊이까지 Fe₄N 박막으로 확산되어 상호확산된 인터페이스를 형성함을 확인하였다.
• HiPIMS 박막은 조밀하고 구형의 미세구조로 인해 가장 날카로운 인터페이스와 최소한의 상호확산을 보였으며, 이는 La 확산을 억제하였다.
• HiPIMS 박막의 조밀한 미세구조로 인해 dcMS 및 MBE 박막 대비 인터페이스 상호확산이 30–40% 감소하였다.
• 원소 특이적 XMCD 측정을 통해 HiPIMS로 성장시킨 박막에서 질소 위치에 작은 그러나 검출 가능한 자화 모멘트가 있음을 확인하였다.
• 오직 HiPIMS로 성장시킨 샘플만 입자의 대칭성에 부합하는 네 방향 자성 이방성을 보였으며, dcMS 및 MBE 샘플은 인터페이스 스트레인과 확산 영향으로 인해 단축축 또는 약한 이축축 이방성을 보였다.