[논문 리뷰] Long Phonon Mean Free Paths Observed in Cross-plane Thermal-Conductivity Measurements of Exfoliated Hexagonal Boron Nitride

Gabriel R. Jaffe, Keenan J. Smith외 5명|arXiv (Cornell University)|2021. 03. 12.

Thermal properties of materials인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 기계적 분리한 헥사곤형 붕소질화물(hBN) 플레이크에서 수평면 외부 열전도도를 측정하고, 평균 자유로운 길이가 100 nm를 초과하는 진동수가 존재함을 규명하여, 295 K에서 두께가 7 nm에서 585 nm로 증가함에 따라 열전도도가 40배 증가함을 보였다. 쌓인 플레이크를 통해 비스듬한 인터페이스를 도입함으로써 연구진은 열전도도가 7배 감소함을 입증하여, 결정립 경계에서의 진동수 산란이 2차원 재료에서 최대 진동수 평균 자유로운 길이를 제한함을 증명하였다.

ABSTRACT

Sub-micron-thick layers of hexagonal boron nitride (hBN) exhibit high in-plane thermal conductivity, useful optical properties, and serve as dielectric encapsulation layers with low electrostatic inhomogeneity for graphene devices. Despite the promising applications of hBN as a heat spreader, the thickness dependence of the cross-plane thermal conductivity is not known, and the cross-plane phonon mean free paths in hBN have not been measured. We measure the cross-plane thermal conductivity of hBN flakes exfoliated from bulk crystals. We find that the thermal conductivity is extremely sensitive to film thickness. We measure a forty-fold increase in the cross-plane thermal conductivity between 7 nm and 585 nm flakes at 295 K. We attribute the large increase in thermal conductivity with increasing thickness to contributions from phonons with long mean free paths (MFPs), spanning many hundreds of nanometers in the thickest flakes. When planar twist interfaces are introduced into the crystal by mechanically stacking multiple thin flakes, the cross-plane thermal conductivity of the stack is found to be a factor of seven below that of individual flakes with similar total thickness, thus providing strong evidence that phonon scattering at twist boundaries limits the maximum phonon MFPs. These results have important implications for hBN integration in nanoelectronics and improve our understanding of thermal transport in two-dimensional materials.

연구 동기 및 목표

• 기계적 분리한 hBN 플레이크의 두께에 따른 수직면 열전도도를 측정하기 위해.
• 두께에 따라 변하는 열전도도의 스케일링을 이용해 hBN 내 진동수 평균 자유로운 길이(MFP) 분포를 결정하기 위해.
• 평면적 비스듬함 인터페이스가 2차원 재료에서 진동수 이동과 열전도도에 미치는 영향을 조사하기 위해.
• hBN가 나노전자소자에서 열관리 재료로의 잠재력을 평가하기 위해 열전도도 이방성의 정량적 분석을 수행하기 위해.

제안 방법

• 기계적 전달된 hBN 플레이크를 마이크로패터닝된 히터와 온도계를 내장한 기판 위에 배치하여 열전도도 측정을 수행하였다.
• 플레이크의 두께에 따라 수직면 열전도도를 정적 열전도도 측정 기법을 사용하여 측정하였으며, 플레이크 두께에 따라 온도 기울기를 적용하였다.
• 두께는 원자력 현미경 및 광학 대비 측정을 통해 결정하여 열전도도와의 상관관계를 분석하였다.
• 제어된 회전 불일치(비스듬한 인터페이스)를 가진 다섯 개의 플레이크 스택을 제작하여 결정립 경계에서의 진동수 산란을 연구하였다.
• 두께에 따른 열전도도와 진동수 MFP 분포를 포함하는 모델에 데이터를 피팅하여 평균 자유로운 길이 정보를 추출하였다.
• 온도에 따른 열전도도 측정을 통해 다양한 열역학 영역에서 인터페이스 산란의 역할을 평가하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 기계적 분리한 hBN 플레이크에서 수직면 열전도도의 두께 의존성은 어떠한가?
• RQ2 hBN에서 열을 전도하는 데 기여하는 진동수 평균 자유로운 길이는 무엇이며, 이는 이론적 예측과 비교해 어떻게 다른가?
• RQ3 평면적 비스듬한 인터페이스(결정립 경계)는 hBN에서 진동수 이동과 열전도도에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 인터페이스 산란 메커니즘이 2차원 재료에서 최대 진동수 평균 자유로운 길이를 얼마나 제한하는가?
• RQ5 제어된 회전 불일치를 가진 다수의 얇은 플레이크를 적층함으로써 hBN의 열전도도를 조절할 수 있는가?

주요 결과

• 295 K에서 두께가 7 nm에서 585 nm로 증가함에 따라 hBN의 수직면 열전도도가 40배 증가하여, 0.20 ± 0.06 W m⁻¹ K⁻¹에서 8.1 ± 0.5 W m⁻¹ K⁻¹로 증가하였다.
• 데이터 피팅 결과, 평균 자유로운 길이가 100 nm를 초과하는 진동수가 열전도도를 지배하며, 이는 운동이론 예측치인 0.9–2.2 nm보다 훨씬 높은 수준임을 시사한다.
• 총 두께 74 ± 2 nm인 다섯 개의 플레이크 스택에서 열전도도는 0.26 ± 0.01 W m⁻¹ K⁻¹로 측정되었으며, 이는 단일 74 nm 플레이크의 예상값 2.00 W m⁻¹ K⁻¹보다 7배 이상 낮은 값이다.
• 낮은 온도에서도 열전도도가 강하게 저하된 것은 비스듬한 인터페이스에서의 진동수 산란이 진동수 평균 자유로운 길이의 주요 제한 메커니즘이라는 것을 시사한다.
• 결과적으로 hBN에서 진동수 평균 자유로운 길이가 수백 나노미터에 이르게 되며, 이는 이론적 예측치인 약 18 nm 평균 MFP와는 상충됨을 입증한다.
• 이 연구는 비스듬한 인터페이스에서의 진동수 결정립 경계 산란이 열전도도를 크게 감소시킴을 확인하였으며, 이는 2차원 이종구조에서 열전도도를 공학적으로 조절할 수 있는 길을 열어준다.