[논문 리뷰] Machine learning based approach for solving atomic structures of nanomaterials combining pair distribution functions with density functional theory

Magnus Kløve, Sanna Sommer외 3명|arXiv (Cornell University)|2022. 09. 03.

X-ray Diffraction in Crystallography인용 수 6

한 줄 요약

이 논문은 밀도함수이론(DFT)과 쌍분포함수(PDF) 분석을 결합하여 X선 또는 중성자 회절 데이터로부터 나노물질의 원자 구조를 결정하는 기계학습 기반 방법을 제시한다. 계산된 PDF와 측정된 PDF를 비교하기 위해 실시간으로 모델을 훈련함으로써, 구조적 영역 전역에서 최적화를 가능하게 하여 사전에 구조적 추측이 없이도 안정적이고 준안정적 구조를 성공적으로 식별할 수 있다.

ABSTRACT

Determination of crystal structures of nanocrystalline or amorphous compounds is a great challenge in solid states chemistry and physics. Pair distribution function (PDF) analysis of X-Ray or neutron total scattering data has proven to be a key element in tackling this challenge. However, in most cases a reliable structural motif is needed as starting configuration for structure refinements. Here, we present an algorithm that is able to determine the crystal structure of an unknown compound by means of an on-the-fly trained machine learning model that combines density functional theory (DFT) calculations with comparison of calculated and measured PDFs for global optimization in an artificial landscape. Due to the nature of this landscape, even metastable configurations can be determined.

연구 동기 및 목표

• 장거리 질서가 없는 나노결정성 또는 비정질 물질에서 전통적 방법이 실패하는 원자 구조 결정의 과제를 해결하기 위해.
• PDF 보정에서 신뢰할 수 있는 시작 구조가 필요 없도록 하여, 구조 결정 과정의 주요 병목 현상을 제거하기 위해.
• 복잡한 에너지 표면을 탐색하고 안정적 및 준안정적 구조 모티프를 식별할 수 있는 전역 최적화 전략을 개발하기 위해.
• 기계학습을 DFT 및 PDF 분석과 융합하여, 복잡한 나노물질의 구조 해소 과정을 가속화하고 자동화하기 위해.

제안 방법

• 최적화 과정 중 실시간으로 훈련되는 기계학습 모델을 활용하여 구조 탐색을 이끌어내는 방법을 사용한다.
• 후보 원자 구조에 대해 전자 구조와 에너지를 계산하기 위해 밀도함수이론(DFT) 계산을 통합한다.
• 기계적 유사도 측정법을 사용하여 DFT로 생성된 구조에서 계산된 PDF와 실험적으로 측정된 PDF를 비교한다.
• PDF 일치도와 DFT 에너지를 기반으로 반복적으로 구조를 개선함으로써 구조적 영역을 탐색하는 전역 최적화 프레임워크를 운영한다.
• PDF 적합도와 DFT 에너지를 모두 목적 함수로 사용하여, 구조 탐색을 이끄는 인공적 영역을 구성한다.
• PDF 적합도와 에너지 안정성의 균형을 통해 局부 최소값에서 벗어나 준안정상 및 안정상 모두를 탐색할 수 있도록 설계되어 있다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 실시간으로 훈련되는 기계학습 모델이 나노물질의 원자 구조 결정 정확도와 효율성을 향상시키는가?
• RQ2 DFT와 PDF 분석의 통합이 사전에 구조적 추측이 없는 상태에서 구조 해소를 얼마나 잘 가능하게 하는가?
• RQ3 고정된 시작 모델을 사용하는 전통적 보정 방법에서는 접근할 수 없는 준안정상은 이 방법으로 신뢰성 있게 식별할 수 있는가?
• RQ4 DFT와 PDF 비교의 병합 사용이 복잡한 구조적 영역에서 전역 최적화의 강건성을 어떻게 향상시키는가?

주요 결과

• 이 방법은 결정 구조에 대한 사전 지식 없이도 나노물질의 원자 구조를 성공적으로 결정할 수 있다.
• 복잡한 에너지 및 PDF 영역을 탐색함으로써 열역학적으로 안정적일 뿐 아니라 준안정적 구조까지도 식별하는 알고리즘이다.
• 기계학습 모델의 실시간 훈련을 통해 구조 탐색 공간을 효율적으로 탐색할 수 있다.
• DFT와 PDF 비교의 통합은 단순히 PDF 피팅에 의존하는 방법보다 구조 해석의 신뢰도를 크게 향상시킨다.
• 고도로 구조적 무질서 또는 복잡한 국소 환경을 가진 물질의 경우에도 이 방법은 강건성을 보여준다.
• 이 프레임워크는 전통적인 보정 절차에서 흔히 발생하는 局부 최소값 함정을 피할 수 있는 자동화된 전역 최적화를 가능하게 한다.