[논문 리뷰] Magnetic-field-dependent photodynamics of single NV defects in diamond: Application to qualitative all-optical magnetic imaging

Jean‐Philippe Tetienne, Loïc Rondin외 5명|arXiv (Cornell University)|2012. 06. 06.

Diamond and Carbon-based Materials Research참고 문헌 30인용 수 14

한 줄 요약

이 논문은 강한 수평 외부 자기장에서 나노스케일로 10 mT 이상의 고도로 이격된 자기장을 맵핑하기 위해 다이아몬드 내 단일 질소빈자리(NV) 결함을 사용한 정성적 전광학 자기장 영상 기법을 제시한다. 자기장에 의존하는 광발광(PL) 강도 및 자극 상태 수명의 억제를 이용하여, 전자 스핀 공명(ESR)이 강한 자기장에서 실패하는 제약을 피하면서도 스캐닝 NV 현미경을 통해 PL 및 형광 수명 영상(FLIM)을 통한 자기장 맵핑을 가능하게 한다.

ABSTRACT

Magnetometry and magnetic imaging with nitrogen-vacancy (NV) defects in diamond rely on the optical detection of electron spin resonance (ESR). However, this technique is inherently limited to magnetic fields that are weak enough to avoid electron spin mixing. Here we focus on the high off-axis magnetic field regime for which spin mixing alters the NV defect spin dynamics. We first study in a quantitative manner the dependence of the NV defect optical properties on the magnetic field vector B. Magnetic-field-dependent time-resolved photoluminescence (PL) measurements are compared to a seven-level model of the NV defect that accounts for field-induced spin mixing. The model reproduces the decreases in (i) ESR contrast, (ii) PL intensity and (iii) excited level lifetime with an increasing off-axis magnetic field. We next demonstrate that those effects can be used to perform all-optical magnetic imaging in the high off-axis magnetic field regime. Using a scanning NV defect microscope, we map the stray field of a magnetic hard disk through both PL and fluorescence lifetime imaging. This all-optical method for high magnetic field imaging at the nanoscale might be of interest in the field of nanomagnetism, where samples producing fields in excess of several tens of milliteslas are typical.

연구 동기 및 목표

• 강한 수평 외부 자기장 하에서 다이아몬드 내 단일 NV 결함의 자기장 의존 광역학적 거동를 이해하기 위해.
• 높은 횡방향 자기장으로 인한 스핀 혼합으로 인해 전통적인 ESR 기반 자기측정법이 실패하는 문제를 해결하기 위해.
• 나노자기학에서 흔한 고자기장 영역에서의 자기장 영상에 대한 전광학적 대체 기법을 개발하기 위해.
• PL 강도 및 형광 수명이 횡방향 자기장 성분 |B⊥|에 대한 정량적 지표로 사용될 수 있음을 입증하기 위해.
• 자기장의 영향을 받는 자기 토픽스 편향 없이 스캐닝 NV 결함 현미경을 이용한 나노스케일 자기장 영상 가능성을 확보하기 위해.

제안 방법

• ESR 대비, PL 강도 및 자극 상태 수명을 조사하기 위해 다양한 자기장 하에서 단일 NV 결함에 대해 시간 해상도를 가진 광발광(PL) 측정을 수행하였다.
• 장에 의한 스핀 혼합을 고려하기 위해 일곱 수준의 스핀 해밀토니안 모델을 수립하였으며, 제이만 분할과 비대칭 결합 항(H_gs^⊥)을 포함하였다.
• 기본 상태(3A2) 및 자극 상태(3E)의 스핀 준수준을 포함하며, 유효 g인자와 무자기장 분열(기본 상태 D_gs = 2.87 GHz, 자극 상태 D_es = 1.42 GHz)을 포함한다.
• 실험 데이터를 모델에 적합시켜 광물리적 매개변수를 추출하고 자기장 벡터에 따른 광학적 반응을 시뮬레이션하였다.
• 지속광 및 펄스 레이저 조명을 사용한 스캐닝 NV 현미경을 활용하여 자기 디스크의 잔류 자기장을 PL 및 FLIM을 통해 맵핑하였다.
• 형광 수명 영상(FLIM)은 시간 해상도 PL 트레이스에 단일 지수 감쇠 피팅을 통해 수행되었으며, 수명 대비 대비 영상 맵핑이 가능했다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 횡방향 자기장 성분 |B⊥|는 단일 NV 결함의 ESR 대비, PL 강도 및 자극 상태 수명에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 스핀 혼합을 포함한 일곱 수준 스핀 시스템을 사용하여 PL 및 수명의 자기장 유도 억제를 정량적으로 모델링할 수 있는가?
• RQ3 ESR이 실패하는 고자기장 영역에서 PL 강도 및 형광 수명이 |B⊥|에 대한 지표로 얼마나 정확하게 사용될 수 있는가?
• RQ4 고도로 이격된 자기장 영역에서 스캐닝 NV 현미경을 이용한 전광학적 자기장 영상이 가능할 수 있는가?
• RQ5 NV 결함를 이용한 FLIM은 자기장 이외의 나노스케일 전자기 환경 감지에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• 일곱 수준 모델은 수평 자기장이 증가함에 따라 ESR 대비, PL 강도 및 자극 상태 수명 감소를 성공적으로 재현하였다.
• |B⊥| > 10 mT 영역에서 PL 강도는 최대 30% 감소하였으며, 이는 자기장에 의한 스핀 혼합과 감소된 광학적 스핀 균형화와 일치하였다.
• 고횡방향 자기장 하에서 효과적인 자극 상태 수명은 17% 감소(18.2 ± 0.3 ns → 15.1 ± 0.2 ns)하였으며, 이는 시간 해상도 PL 측정을 통해 직접 측정 가능하였다.
• FLIM 및 PL 맵은 강한 상관관계를 보였다: 낮은 PL 강도 영역은 낮은 형광 수명 및 높은 |B⊥|를 나타내었으며, 이는 자기장 의존성의 확인을 보여주었다.
• 이 방법은 자기장의 영향 없이 나노스케일에서 10 mT 이상의 자기장을 정성적으로 전광학적으로 맵핑할 수 있었으며, 자기 토픽스 편향 없이 가능했다.
• 이 기법은 NV 결함의 광안정성과 원자 스케일 해상도 덕분에 나노포톤ics 분야에서 국소 전자기 상태 밀도(LDOS) 맵핑을 위한 새로운 길을 열었다.