[논문 리뷰] Magnetic Moment Collapse-Driven Mott Transition in MnO

J. Kuneš, Lukoyanov, Alexey V.외 3명|ArXiv.org|2007. 12. 08.

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials참고 문헌 39인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 MnO에서의 Mott 절연체-금속 전이를 유도하는 주요 메커니즘으로, 압력에 의해 강화된 결정장 분리에 의해 유도되는 자화모멘트 붕괴를 규명한다. 이는 밴드폭 감소가 아니라, 이론적으로는 DMFT를 사용한 고급 동적 평균장 이론(전이 모드가 있는 전역 몬테카를로 방법 포함)을 통해, 100 GPa 근처에서 동시에 발생하는 부피 붕괴(0.68에서 0.63으로), 모멘트 감소(~5 μB에서 ≤1 μB로), 그리고 금속성 전이를 재현함으로써 장기간의 이론적 모순을 해결한다.

ABSTRACT

The metal-insulator transition in correlated electron systems, where electron states transform from itinerant to localized, has been one of the central themes of condensed matter physics for more than half a century. The persistence of this question has been a consequence both of the intricacy of the fundamental issues and the growing recognition of the complexities that arise in real materials, even when strong repulsive interactions play the primary role. The initial concept of Mott was based on the relative importance of kinetic hopping (measured by the bandwidth) and on-site repulsion of electrons. Real materials, however, have many additional degrees of freedom that, as is recently attracting note, give rise to a rich variety of scenarios for a ``Mott transition.'' Here we report results for the classic correlated insulator MnO which reproduce a simultaneous moment collapse, volume collapse, and metallization transition near the observed pressure, and identify the mechanism as collapse of the magnetic moment due to increase of crystal field splitting, rather than to variation in the bandwidth.

연구 동기 및 목표

• MnO에서의 고압 유도 Mott 전이 메커니즘을 규명하기 위해.
• 절연체-금속 전이의 주요 원인이 밴드폭 감소인지 자화모멘트 붕괴인지를 규명하기 위해.
• 표준 LDA+U를 초월하여 전체 오비탈 및 동적 상관 효과를 포함함으로써 MnO 내 강한 상관 전자 물리의 기술을 향상시키기 위해.
• 특히 구조적 대칭성 변화가 없는 조건에서 결정장 분리와 오비탈 재분포가 전이를 유도하는지 검증하기 위해.

제안 방법

• 이 mpurity 문제를 위한 연속시간 양자 몬테카를로(QMC) 해법을 사용한 밀도행렬 이론(DMFT)을 이용한 백터 이론적 동적 평균장 이론(DMFT)을 적용하였다.
• Mn 3d 전자에 대해 물리적 U=6.9 eV 및 J=0.86 eV 값을 결정하기 위해 제약을 가한 LDA를 사용하였다.
• 고스피너에서 저스피너 전이 영역의 에르고딕 샘플링을 가능하게 하기 위해 전역 몬테카를로 이동을 통합하였다. 이는 전이 영역에서 매우 중요하다.
• 허용 가능한 시간 Green 함수를 실주파수 스펙트럼 함수로 해석적 계속을 위해 최대 엔트로피 방법(MEM)을 적용하였다.
• 11개 전자를 유지하기 위해 화학적 위치를 조정하면서, T=1160 K에서 부피 범위(v=0.63–0.68)에 걸쳐 시뮬레이션을 수행하였다.
• 안정성 테스트를 위해 J를 1 eV로 증가시킨 병렬 시뮬레이션을 수행하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 고압 조건에서 MnO의 Mott 전이를 이끄는 주요 물리적 메커니즘은 무엇인가—밴드폭 감소인지 자화모멘트 붕괴인지?
• RQ2 결정장 분리와 오비탈 점유 변화는 관측된 모멘트 및 부피 붕괴와 어떻게 관련되어 있는가?
• RQ3 단일 보조장 전환 이동만을 사용하는 표준 DMFT는 MnO의 고스피너에서 저스피너 전이를 충분히 기술할 수 있는가, 아니면 전역 이동이 필수적인가?
• RQ4 이전의 LDA+U 및 LDA 전용 접근법은 왜 정확한 전이 압력과 모멘트 붕괴를 재현하지 못하는가?
• RQ5 효과적인 쿨롱 상호작용 U와 헌드의 결합 J가 압축 조건에서 고스피너 상태의 안정성에 얼마나 영향을 미치는가?

주요 결과

• MnO의 Mott 전이는 밴드폭 감소가 아니라 증가하는 결정장 분리에 의해 유도되는 자화모멘트 붕괴에 의해 주로 유도된다.
• 실험 관측과 일치하는 동시에 부피 붕괴(v=0.68 → 0.63)와 모멘트 붕괴(~5 μB에서 ≤1 μB)가 시뮬레이션에서 재현되었다.
• 전이가 B8(NiAs) 상 내에서 발생함을 확인하여, 구조적 대칭성 변화는 전이의 원인이 아니며, 국소 환경은 변화하지 않았다.
• 전역 몬테카를로 이동은 표준 단일 전환 이동이 느린 수렴으로 실패하는 고스피너에서 저스피너 전이 영역의 샘플링에 필수적이다.
• 모멘트 붕괴는 t2g 및 eg 오비탈 갭의 닫힘과 관련되어 있으며, 금속성 전이와 스핀 상태 붕괴 사이의 직접적 연관성을 확인한다.
• J를 1 eV로 증가시키면 모멘트 붕괴가 더 작은 부피에서 억제됨을 확인하여, J가 전이 메커니즘의 핵심 제어 매개변수임을 입증한다.