[논문 리뷰] Magnetic order and spin-orbit coupled Mott state in double perovskite (La$_{1-x}$Sr$_x$)$_2$CuIrO$_6$

Wenjing Zhu, Jen-Chuan Tung외 12명|arXiv (Cornell University)|2016. 08. 28.

Advanced Condensed Matter Physics인용 수 4

한 줄 요약

이 연구는 (La₁₋ₓSrₓ)₂CuIrO₆ 더블 퍼보스카이트의 자성 및 전자적 성질을 조사하며, 덜 도핑된 La₂CuIrO₆가 Cu²⁺ 및 Ir⁴⁺ 서브격자에서 기울인 반자성 순서를 나타내어 약한 강자성과 공식 단위당 약 ~0.007 μB의 순자기모멘트를 갖는다는 것을 밝혀냈다. 최초 원리 DFT+SOC+U 계산은 ~0.3 eV 갭을 가진 스핀-오비트 결합 Mott 절연체임을 확인하였으며, Sr 도핑은 자성 질서를 억제하고 전기적 저항을 증가시키며, 이는 질서 없는 상태에서의 가변 범위 터널 전도와 일치한다.

ABSTRACT

Double-perovskite oxides that contain both 3d and 5d transition metal elements have attracted growing interest as they provide a model system to study the interplay of strong electron interaction and large spin-orbit coupling (SOC). Here, we report on experimental and theoretical studies of the magnetic and electronic properties of double-perovskites (La$_{1-x}$Sr$_x$)$_2$CuIrO$_6$ ($x$ = 0.0, 0.1, 0.2, and 0.3). The undoped La$_2$CuIrO$_6$ undergoes a magnetic phase transition from paramagnetism to antiferromagnetism at T$_N$ $\sim$ 74 K and exhibits a weak ferromagnetic behavior below $T_C$ $\sim$ 52 K. Two-dimensional magnetism that was observed in many other Cu-based double-perovskites is absent in our samples, which may be due to the existence of weak Cu-Ir exchange interaction. First-principle density-functional theory (DFT) calculations show canted antiferromagnetic (AFM) order in both Cu$^{2+}$ and Ir$^{4+}$ sublattices, which gives rise to weak ferromagnetism. Electronic structure calculations suggest that La$_2$CuIrO$_6$ is an SOC-driven Mott insulator with an energy gap of $\sim$ 0.3 eV. Sr-doping decreases the magnetic ordering temperatures ($T_N$ and $T_C$) and suppresses the electrical resistivity. The high temperatures resistivity can be fitted using a variable-range-hopping model, consistent with the existence of disorders in these double-pervoskite compounds.

연구 동기 및 목표

• 3d-5d 더블 퍼보스카이트에서 강한 전자 상호작용과 큰 스핀-오비트 결합 간의 상호작용을 이해하기 위해.
• La₂CuIrO₆ 및 그 Sr 도핑 유도체의 자성 정준 상태와 전자 구조를 규명하기 위해.
• Cu 기반 더블 퍼보스카이트에서 흔한 이차원 자성은 (La₁₋ₓSrₓ)₂CuIrO₆에서 왜 존재하지 않는지 명확히 하기 위해.
• 최초 원리 계산을 통해 La₂CuIrO₆가 스핀-오비트 결합 Mott 절연체인지 확인하기 위해.
• Sr 도핑이 (La₁₋ₓSrₓ)₂CuIrO₆의 자성 질서 전이 온도와 전기적 운반성에 미치는 영향을 조사하기 위해.

제안 방법

• 고체 반응을 통한 다결정 (La₁₋ₓSrₓ)₂CuIrO₆ (x = 0.0, 0.1, 0.2, 0.3) 합성.
• 다양한 온도 범위에서 자화율, 자화도 및 전기적 저항 측정.
• 스핀-오비트 결합(SOC) 및 허버드 U 보정(Hubbard U correction)을 포함한 최초 원리 밀도함수이론(DFT) 적용(DFT+SOC+U).
• Cu²⁺ 및 Ir⁴⁺ 이온에서 스핀 및 궤도 자화모멘트 계산을 통해 기울인 반자성 질서 규명.
• 고온에서의 저항도 데이터를 가변 범위 터널 모델에 적합시켜 질서 효과 평가.
• 자화율 데이터의 수리-웨이스 분석을 통해 효과적 자화모멘트 및 스핀 상호작용 추출.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 도핑되지 않은 La₂CuIrO₆에서 자성 정준 상태의 성격은 무엇이며, 기울인 반자성을 나타내는가?
• RQ2 Cu²⁺ 이 존재하는 데도 불구하고 (La₁₋ₓSrₓ)₂CuIrO₆에서 이차원 자성이 나타나지 않는 이유는 무엇인가?
• RQ3 La₂CuIrO₆는 스핀-오비트 결합 Mott 절연체인가? 그리고 그 전자 구조 갭의 크기는 얼마인가?
• RQ4 Sr 도핑은 (La₁₋ₓSrₓ)₂CuIrO₆의 자성 질서 전이 온도와 전기적 저항에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 이러한 물질에서 고온 전기적 운반성에 질서 효과가 어느 정도 기여하는가?

주요 결과

• La₂CuIrO₆는 TN ~74 K에서 반자성으로의 전이를 겪으며, TC ~52 K 이하에서 약한 강자성을 나타낸다.
• DFT+SOC+U 계산은 Cu²⁺ 및 Ir⁴⁺ 서브격자에서 반대 방향의 강자성 성분을 가진 기울인 반자성 정준 상태를 밝혀내었으며, 이로 인해 공식 단위당 순자기모멘트 ~0.007 μB가 발생한다.
• 계산된 총 자화모멘트 2.416 μB는 이상적인 값 2.449 μB와 유사하여 Ir⁴⁺에서 J_eff = 1/2 상태와 일치함을 시사한다.
• 전자 구조 계산은 La₂CuIrO₆가 스핀-오비트 결합 Mott 절연체이며, 에너지 갭 ~0.3 eV를 가짐을 확인한다.
• Sr 도핑은 TN 및 TC를 감소시키며 전기적 저항도 감소시키며, 고온 저항도는 가변 범위 터널 모델에 잘 맞아떨어져 질서 상태를 시사한다.
• 강한 스핀-오비트 결합으로 인해 Ir⁴⁺의 궤도 자화모멘트가 억제되지 않으며, 스핀 및 궤도 자화모멘트는 거의 평행하다(각도 ~2.87°), 이는 J_eff = 1/2 상태의 특징이다.