[논문 리뷰] Magnetocrystalline Anisotropy of Fe-based $L1_0$ Alloys: Validity of Approximate Methods to Treat the Spin-Orbit Interaction

M. Blanco-Rey, Jorge I. Cerdá외 1명|arXiv (Cornell University)|2018. 11. 29.

Magnetic properties of thin films참고 문헌 62인용 수 14

한 줄 요약

이 연구는 스핀-오비트 결합(SOC)을 고려한 DFT를 사용하여 철 기반 L1₀ 합금에서 자화결정이성도에너지(MAE)를 계산하기 위한 근사 방법—비자기적(self-consistent, NSCF) 및 2차 섭동 이론(2PT)—의 정확도를 평가한다. 2PT 방법은 FeCo, FeCu, FePd에서 정확하게 MAE를 예측하지만, 강한 스핀-오비트 결합으로 인해 섭동 가정이 성립하지 않는 무거운 5d 원소 합금(Pt, Au)에서는 실패한다. 반면 NSCF 방법은 모든 시스템에서 안정적인 성능을 보인다.

ABSTRACT

First-principles calculations are used to gauge different levels of approximation to calculate the magnetocrystalline anisotropy energies (MAE) of five $L1_0$ FeMe alloys (Me=Co, Cu, Pd, Pt, Au). We find that a second-order perturbation (2PT) treatment of the spin-orbit interaction (SOI) breaks down for the alloys containing heavier ions, while it provides a very accurate description of the MAE behaviour of FeCo, FeCu, and FePd. Moreover, the robustness of the 2PT approximation is such that in these cases it accounts for the MAE of highly-non-neutral alloys and, thus, it can be used to predict their performance when dopants are present or when they are subject to applied gate bias, which are typical conditions in working magnetoelectric devices. We also observe that switching of the easy axis direction can be induced in some of these alloys by addition or removal of, at least, one electron per cell. In all cases, the details of the bandstructure are responsible for the finally observed MAE value and, therefore, suggest a limited predicting power of models based on the expected orbital moment values and bandwidths. Finally, we have confirmed the importance of various calculation parameters to obtain converged MAE values, in particular, those related to the accuracy of the Fermi level determination.

연구 동기 및 목표

• 철 기반 L1₀ 합금에서 자화결정이성도에너지(MAE)를 예측하는 데 있어 스핀-오비트 상호작용(SOI)의 근사적 처리 방법의 타당성을 평가하기 위해.
• 2차 섭동 이론(2PT) 근사가 MAE 계산에서 정확하게 유지되는 조건을 규명하기 위해.
• 전자 밴드 구조 및 전하 중성 편차가 MAE에 미치는 영향을 도핑 또는 게이트 바이어스 조건에서 조사하기 위해.
• DFT 계산에서 MAE 값 수렴에 있어 핵심적인 계산 매개변수를 규명하기 위해.
• 전자 도핑 또는 응력에 의한 전기장 유도 자기이성도 스위칭의 가능성 탐색하기 위해.

제안 방법

• 철 기반 L1₀ 합금(FeMe, Me = Co, Cu, Pd, Pt, Au)에서 MAE를 계산하기 위한 기준 기준으로 전면적으로 상대론적이고 전면적으로 자가일관된(DFT) 계산을 수행한다.
• 비자기적(NSCF) 근사를 적용하여, 전하 밀도 재최적화 없이 스핀-오비트 결합(SOI)을 스칼라-상대론적 DFT 이후에 추가한다.
• 2차 섭동 이론(2PT)을 사용하여 스칼라-상대론적 콜드-샤미스 상태에서 MAE를 계산하며, SOI 연산자의 행렬 요소에 의존한다.
• 최대 국소화 월리어 함수(MLWFs)를 사용하여 밴드 구조를 보간하여 전자 수 함수로 MAE를 계산한다.
• 다양한 SOI 강도(ξ ≈ 0.05 eV에서 ~0.5 eV)에서 2PT 및 NSCF 결과를 SCF 기준 값과 비교한다.
• DFT 계산에서 피에르 수준 정확도 및 스메어링 매개변수에 따른 수렴 성질을 분석한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 스핀-오비트 결합 강도가 다양할 때 철 기반 L1₀ 합금에서 MAE를 계산하는 데 있어 2차 섭동 이론(2PT) 근사의 정확도는 어떠한가?
• RQ2 특히 무거운 5d 원소를 포함한 FeMe 계열에서 NSCF 근사는 SCF 기준 MAE 값을 신뢰성 있게 재현할 수 있는가?
• RQ3 오비탈 모멘트와 밴드폭 이외의 밴드 구조 세부 사항이 최종 MAE 값에 얼마나 큰 영향을 미치는가?
• RQ4 전자 도핑 또는 적용된 게이트 바이어스와 같은 비중성 조건에서 2PT 방법이 MAE 행동을 예측할 수 있는가?
• RQ5 전자 수 조절을 통한 자기이성도 스위칭이 가능하며, 이는 근사적 SOI 처리 방법으로도 캡처할 수 있는가?

주요 결과

• 2PT 근사는 스핀-오비트 결합이 중간 수준인 FeCo, FeCu, FePd(ξ ≈ 0.05–0.1 eV)에서는 MAE를 정확하게 재현한다.
• FePt 및 FeAu(ξ ≈ 0.5 eV)에서는 강한 스핀-오비트 결합으로 인해 2PT 방법이 실패하며, 이는 섭동 가정이 성립하지 않기 때문이다.
• NSCF 방법은 무거운 5d 원소를 포함한 모든 합금에서 신뢰할 수 있는 MAE 추정치를 제공한다.
• MAE는 피에르 수준 근처의 빈 소수성 스핀 Fe d 상태에 의해 결정되지 않으며, EF 이하 수 eV 정도의 상태들에 의해 크게 영향을 받는다.
• SOI 강도가 약하고 MLWFs가 구형 조화함수와 유사할 경우, 2PT 방법은 도핑 또는 바이어스 조건에서 MAE 경향을 예측할 수 있다.
• 최소한 단위세포당 하나 이상의 전자를 추가하거나 제거함으로써 자기이성도 쉬운축 스위칭을 유도할 수 있으며, 이는 도핑 또는 응력에 의한 조절 가능성을 시사한다.