[논문 리뷰] Molecular dynamics simulation of melting of finite and inifinite size graphene

Lian Ming Huei, Tiem Leong Yoon외 2명|arXiv (Cornell University)|2016. 11. 13.

Graphene research and applications참고 문헌 24인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 LAMMPS에서 AIREBO 포텐셜을 사용한 분자 동역학 시뮬레이션을 통해 세 가지 독립적인 방법을 통해 자유상태의 무한 그래핀의 융해 온도를 추정한다: 유한한 그래핀 시트에서의 외삽, 다양한 반지름을 가진 무한한 단일벽 탄소 나노튜브(SWCNT)의 융해 거동, 그리고 주기적 초세포 시뮬레이션. 두 가지 독립적인 접근 방식에 의해 지지되는 가장 일관된 결과는 유한한 그래핀에 대한 5302 K ± 36 K의 융해 온도이며, 반면 유한 체계 외삽에서는 5800 K ± 22 K의 더 높은 값을 얻었는데, 이는 유한 체계 외삽에서의 가장자리 효과와 수렴 한계를 시사한다.

ABSTRACT

We investigate the melting phenomena of pristine, free-standing infinite and finite size graphene sheets via molecular dynamics simulation using AIREBO potential as implemented in the LAMMPS package. In our simulations, the temperature of the systems under investigation are systematically heated up using two independent heating protocols so that the resultant melting temperatures from both schemes can be checked against each other for consistency. The melting temperature of infinite graphene sheet is obtained by following three independent computational experiments. In the first experiment, we simulate the melting of various finite size graphenes, and then determine the melting temperature of infinite graphene sheet as the temperature at which the finite graphenes asymptotically grow in size. In the second experiment, we simulate the melting of infinite single-wall carbon-nanotubes (SWCNTs) with different radius, and then determine the melting temperature of infinite graphene sheet as the temperature at which the radius of SWCNTs asymptotically grows in size. In the third experiment, we heat up an infinite graphene that is formed by constructing a rectangular supercell which is subjected to periodic boundary condition at it sides. Melting temperature for infinite graphene obtained based on the first approach yields $\sim$ 5799 K $\pm$ 22 K. The second approach yield $\sim$5302 K $\pm$ 36 K, whereas $\sim$5355 $\pm$ 140 K from the third. There is an apparent disparity between the results from the first experiment and that of the second and third experiments due to differences in the technical details in these MD simulations. We cautiously conclude that, based on the consistency of the data of the second and third experiments, that a free-standing infinite graphene sheet melts at the temperature of 5302 K $\pm$ 36 K, using AIREBO forcefield.

연구 동기 및 목표

• 자기적 열불안정성과 기질 효과로 인해 실험적으로 측정가능하지 않은 자유상태의 무한 그래핀의 융해 온도를 결정하기 위해.
• 이전의 원자 체계 시뮬레이션에서 보고된 그래핀의 융해 온도가 기준과 시뮬레이션 프로토콜의 차이로 인해 다양하게 나타나는 모순을 해결하기 위해.
• 분자 동역학를 통해 유한 체계 효과와 가장자리 기여가 융해 온도 추정에 미치는 영향을 평가하기 위해.
• 동일한 힘장(AIREBO)을 사용한 여러 독립적인 시뮬레이션 접근 방식을 통해 무한 그래핀의 융해 온도를 검증하기 위해.
• 다양한 시뮬레이션 설정에서 융해 온도 추정의 불확실성과 수렴 행동을 정량화하기 위해.

제안 방법

• LAMMPS 패키지에서 AIREBO 포텐셜을 사용한 분자 동역학 시뮬레이션을 통해 유한 및 무한 크기의 순수한 자유상태 그래핀 시트를 모델링한다.
• 융해 온도 결정의 일관성을 확보하기 위해 직접 가열 및 장기간 가열 두 가지 가열 프로토콜을 적용한다.
• 유한한 그래핀 시트(약 ~5000 원자 이내)에서의 융해 온도를 외삽하여 무한 크기 근사치를 추정하며, 점점 수렴하는 경향을 가정한다.
• 반지름이 다른 무한한 단일벽 탄소 나노튜브(SWCNT)를 시뮬레이션하여 반지름 → ∞일 때의 융해 온도를 무한 그래핀의 융해 온도로 추정한다.
• 다양한 크기의 직사각형 초세포를 사용한 주기적 경계 조건을 통해 무한 그래핀을 구성하여 크기 수렴성과 안정성을 평가한다.
• 융해 탐지에 다수의 기준을 사용: 원형 분포 함수 변화, 평균 제곱 변위, 원자 구조의 시각적 점검, 열적 곡선(caloric curves).

실험 결과

연구 질문

• RQ1 직접 실험 측정이 불가능한 무한하게 연장된 자유상태 그래핀 시트의 융해 온도는 무엇인가?
• RQ2 유한 체계 효과와 가장자리 원자가 원자 체계 시뮬레이션에서 그래핀의 융해 온도에 미치는 영향은 무엇인가?
• RQ3 다른 시뮬레이션 방법이 무한 그래핀의 융해 온도 추정치를 서로 다를 수 있는 이유는 무엇이며, 어떤 방법이 가장 신뢰할 수 있는가?
• RQ4 증가하는 크기의 주기적 초세포를 통해 시뮬레이션할 경우, 무한 그래핀의 융해 온도가 어느 정도 수렴하는가?
• RQ5 반지름이 점점 커지는 SWCNT의 극한을 통해 무한 그래핀의 융해 온도를 일관되게 추정할 수 있는가?

주요 결과

• 유한 체계 외삽을 통해 추정한 무한 그래핀의 융해 온도는 5800 K ± 22 K이지만, 이 값은 가장자리 효과와 시스템 크기 제한으로 인해 상한선으로 간주된다.
• SWCNT 반지름 외삽 방법을 통해 추정한 무한 그래핀의 융해 온도는 5302 K ± 36 K이며, 반지름 > 1.15 nm에서 수렴이 관찰된다.
• 주기적 초세포 방법을 통해 도출된 융해 온도는 5355 K ± 140 K이며, 이는 SWCNT 기반 추정치와 일관되지만 유한 체계 외삽 결과와는 일치하지 않는다.
• 유한 체계 외삽과 두 가지 주기적 경계 조건 방법 간의 괴리에서 가장자리 효과와 비정상적인 수렴 행동이 유한 체계에서만 무한 크기 예측을 정확히 할 수 없음을 시사한다.
• AIREBO 포텐셜은 7.3 meV·nm²의 C 상수를 도출하며, 이는 다른 포텐셜에서 보고된 값들 중 하한 수준에 해당하여 계산된 융해 거동에 영향을 미친다.
• 이 연구는 AIREBO 포텐셜 하에서 자유상태의 무한 그래핀 융해 온도에 대한 가장 신뢰할 수 있는 추정치로 5302 K ± 36 K를 도출하며, 이는 두 가지 독립적인 방법 간의 일관성에 기반한다.