[논문 리뷰] Monolayer 1T-NbSe2 as a 2D correlated magnetic insulator

Mengke Liu, Joshua Leveillee외 9명|arXiv (Cornell University)|2021. 03. 24.

2D Materials and Applications참고 문헌 43인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 분자비임프레션 에pitaxy를 통해 단일 상의 2D 단층 1T-NbSe2의 제어된 성장을 보여주며, 이 물질이 전하 이동 Mott 절연체임을 밝혀내고, 전도대 상단에 국소화된 상하버드 밴드가 존재함을 규명하였다. 주로 스캐닝 턨널링 현미경/스펙트로스코피와 밀도함수이론 기반 계산을 통해 강한 전자 상관 효과와 국소화된 자화모멘트의 증거를 확인하였으며, 1T/2H 이종구조에서 코니도 공명과 유파-시바-루신코 결합 상태가 관측되어 1T-NbSe2가 2차원 상관 자성 절연체로 규명되었다.

ABSTRACT

Monolayer group V transition metal dichalcogenides in their 1T phase have recently emerged as a platform to investigate rich phases of matter, such as spin liquid and ferromagnetism, resulting from strong electron correla- tions. Newly emerging 1T-NbSe2 has inspired theoretical investigations predicting collective phenomena such as charge transfer gap and ferromagnetism in two dimensions; however, the experimental evidence is still lacking. Here, by controlling the molecular beam epitaxy growth parameters, we demonstrate the successful growth of high-quality single-phase 1T-NbSe2. By combining scanning tunneling microscopy/spectroscopy and ab initio calculations, we show that this system is a charge transfer insulator with the upper Hubbard band located above the valence band maximum. To demonstrate the electron correlation resulted magnetic property, we create a vertical 1T/2H NbSe2 heterostructure, and we find unambiguous evidence of exchange interactions between the localized magnetic moments in 1T phase and the metallic/superconducting phase exemplified by Kondo reso- nances and Yu-Shiba-Rusinov–like bound states.

연구 동기 및 목표

• 자연적으로 존재하지 않는 단층 1T-NbSe2의 순수한 제어된 성장을 달성하기 위해.
• 1T-NbSe2의 전자 구조를 탐구하고, 강한 전자 상관 효과로 인해 Mott 절연 상태를 나타내는지 여부를 규명하기 위해.
• 1T-NbSe2에 국소화된 자화모멘트가 존재하는지 및 그것이 금속성/초전도성 기초재료와 상호작용하는지 조사하기 위해.
• 1T-NbSe2를 2차원 상관 전자 현상(예: 강자성, 스핀 액체 행동 등) 연구의 플랫폼으로 확립하기 위해.

제안 방법

• HOPG 및 그래핀 기초재료 위에서 단층 1T-NbSe2를 성장시키기 위해, Nb 및 Se의 유량 비율과 성장 온도를 조절 가능한 분자비임프레션 에pitaxy(MBE)를 사용함.
• 국소 전자 구조를 맵핑하기 위해 스캐닝 터널링 현미경 및 스펙트로스코피(STM/STS)를 사용함. 이는 dI/dV 스펙트럼과 코니도 피크의 공간적 조절을 포함함.
• 전자 밴드 구조와 오비탈 텍스처를 모델링하기 위해 허버드-U 보정을 적용한 밀도함수이론(DFT) 계산을 수행함.
• STM 토픽을 이용한 전기 펄스 유도 단계 전환을 통해 수직적 1T/2H-NbSe2 이종구조를 제작함.
• 코니도 피크 진폭과 디비드 스타 CDW 단위세포 내 계산된 스핀 밀도 간의 공간적 상관관계 분석을 수행함.
• 실험적 STS 데이터를 이론 예측과 비교하여 스핀 교환 상호작용과 결합 상태 존재 여부를 검증함.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 단층 1T-NbSe2는 전하 이동 갭을 가지는 Mott 절연체인가? 그 전자 밴드 구조의 성격은 무엇인가?
• RQ2 1T-NbSe2의 강한 전자 상관 효과가 국소화된 자화모멘트 형성으로 이어지는가?
• RQ3 1T-NbSe2의 국소화된 자화모멘트와 금속성/초전도성 2H-NbSe2 기초재료 간의 스핀 교환 상호작용을 실험적으로 감지할 수 있는가?
• RQ4 1T-NbSe2의 코니도 공명과 기저 CDW 구조 사이의 공간적 관계는 어떠한가?
• RQ5 Nb 비공격과 같은 결함이 허버드 밴드의 전자 구조와 안정성에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• 단층 1T-NbSe2는 전하 이동 Mott 절연체이며, 상하버드 밴드(UHB)가 전가대 최고점(VBM) 위에 위치하고, 하부 하버드 밴드(LHB)는 전가대와 융합되어 있음.
• STM/STS로 드러난 1T-NbSe2의 전자 구조와 오비탈 텍스처는 허버드 보정 DFT 계산과 뛰어난 일치를 보임.
• 1T-NbSe2의 국소화된 자화모멘트는 2H-NbSe2 기초재료의 전자와 강하게 결합되어 있으며, dI/dV 스펙트럼에서 코니도 공명 관측을 통해 이를 뒷받침함.
• 코니도 공명의 진폭은 디비드 스타 초구조의 CDW 중심과 공간적으로 상관관계를 보이며, 국소화된 자화모멘트 존재를 확인함.
• 1T/2H 이종구조에서 코니도 공명과 유파-시바-루신코(YSR) 결합 상태가 동시에 존재함으로써 국소화된 스핀과 코опер 쌍 간의 강한 스핀 교환 결합이 확인됨.
• 점결함, 특히 Nb 비공격은 국소화된 허버드 밴드를 교란하여 Mott 절연 상태의 안정성을 해침.