[논문 리뷰] Multi-layered atomic relaxation in van der Waals heterostructures

Dorri Halbertal, Lennart Klebl외 7명|arXiv (Cornell University)|2022. 06. 13.

Graphene research and applications인용 수 5

한 줄 요약

이 논문은 반데르발스 이중성 구조에서 원자적 완화가 인터페이스를 넘어서 다수의 층을 통해 전파됨을 보여주며, 모리에 수반된 초격자 변형으로 인한 것임을 밝혀내었다. 이는 기울기 각도가 작은 구리/ graphite 및 PdTe₂/Bi₂Se₃ 시스템에서 실험적으로 입증되었다. 밀도함수 이론에서 유도된 면결함 에너지를 기반으로 한 연속체 모델은 장거리 완화를 잘 기술하며, 국소 전자 구조—특히 국소 상태 밀도에 큰 영향을 미침을 드러내며, 이는 스캐닝 턨널링 현미경으로 측정 가능하다.

ABSTRACT

When two-dimensional van der Waals materials are stacked to build heterostructures, moiré patterns emerge from twisted interfaces or from mismatch in lattice constant of individual layers. Relaxation of the atomic positions is a direct, generic consequence of the moiré pattern, with many implications for the physical properties. Moiré driven atomic relaxation may be naively thought to be restricted to the interfacial layers and thus irrelevant for multi-layered heterostructures. However, we provide experimental evidence for the importance of the three dimensional nature of the relaxation in two types of van der Waals heterostructures: First, in multi-layer graphene twisted on graphite at small twist angles ($θ\approx0.14^\circ$) we observe propagation of relaxation domains even beyond 18 graphene layers. Second, we show how for multi-layer PdTe$_2$ on Bi$_2$Se$_3$ the moiré lattice constant depends on the number of PdTe$_2$ layers. Motivated by the experimental findings, we developed a continuum approach to model multi-layered relaxation processes based on the generalized stacking fault energy functional given by ab-initio simulations. Leveraging the continuum property of the approach enables us to access large scale regimes and achieve agreement with our experimental data for both systems. Furthermore it is well known that the electronic structure of graphene sensitively depends on local lattice deformations. Therefore we study the impact of multi-layered relaxation on the local density of states of the twisted graphitic system. We identify measurable implications for the system, experimentally accessible by scanning tunneling microscopy. Our multi-layered relaxation approach is not restricted to the discussed systems, and can be used to uncover the impact of an interfacial defect on various layered systems of interest.

연구 동기 및 목표

• 인터페이스 바로 근처를 넘어서 반데르발스 이중성 구조에서의 원자적 완화의 3차원적 성격을 조사하기 위해.
• 기울기 각도가 매우 작은 (θ ≈ 0.14°) 구리/ graphite 시스템에서 18 층의 그래핀 층을 통해 완화 영역이 전파됨을 실험적으로 입증하기 위해.
• PdTe₂/Bi₂Se₃ 이중성 구조에서 모리에 격자 상수가 PdTe₂ 층의 수에 따라 변하는 것으로 나타나, 장거리 완화가 존재함을 보여주기 위해.
• 밀도함수 이론에서 유도된 면결함 에너지를 기반으로 한 연속체 모델을 개발하여 다층 완화를 척도 기반으로 기술하기 위해.
• 기울기 각도가 작은 그래핀 스택에서 3차원 완화가 국소 상태 밀도(LDOS)에 미치는 영향을 정량화하고, 실험적으로 측정 가능한 서명을 식별하기 위해.

제안 방법

• 소규모 기울기 각도(θ ≈ 0.14°)에서 구리/ graphite 기반의 소수층 그래핀에서 완화 영역을 이미징하기 위해 피에조반응력 현미경(PFM)을 사용하기 위해.
• 다층 PdTe₂/Bi₂Se₃ 이중성 구조에서 모리에 초격자에 의해 유도된 변형과 영역 형성에 대해 PFM 및 AFM을 사용하여 맵핑하기 위해.
• 밀도함수 이론 시뮬레이션에서 유도된 일반화된 면결함 에너지 함수를 사용하여 장거리 원자적 완화를 기술하는 연속체 모델을 개발하기 위해.
• 대규모 완화를 시뮬레이션하기 위해 연속체 모델을 적용하여 실험적 PFM 및 LDOS 데이터와의 일치를 가능하게 하기 위해.
• 완화된 격자 구조와 강체 격자 구조를 모두 사용하여 기울기 각도가 작은 그래핀 스택에서 국소 상태 밀도(LDOS)를 계산하여 전자적 반응 평가하기 위해.
• 공간 해상도가 높은 LDOS 맵과 변동계수(c_v)를 사용하여 완화로 인한 전자 구조의 공간 비균일성을 정량화하기 위해.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 반데르발스 이중성 구조에서 원자적 완화가 인터페이스 층을 넘어서 얼마나 넓게 퍼지는가?
• RQ2 이중성에서 층 수가 모리에에 의해 유도된 완화의 전파에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ3 다층 완화가 국소 전자 구조, 특히 국소 상태 밀도(LDOS)에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ4 밀도함수 이론에서 유도된 면결함 에너지를 기반으로 한 연속체 모델이 다층 2D 이중성에서 장거리 완화를 정확히 기술할 수 있는가?
• RQ5 3차원 완화의 전자적 서명은 스캐닝 터널링 현미경으로 실험적으로 감지 가능한가?

주요 결과

• 기울기 각도가 약 0.14°인 기울기 그래핀/ graphite 이중성에서 완화 영역이 최소 18개의 그래핀 층을 통해 전파됨을 보여, 장거리 3차원 완화가 존재함을 입증함.
• PdTe₂/Bi₂Se₃ 이중성에서 모리에 격자 상수가 PdTe₂ 층의 수에 따라 변화함을 확인하여 장거리 완화 효과가 존재함을 증명함.
• 밀도함수 이론에서 유도된 면결함 에너지를 기반으로 한 연속체 모델은 실험적 PFM 데이터를 정확히 재현하며, 대규모 완화 시뮬레이션을 가능하게 함.
• 작은 기울기 각도(θ = 0.1°)에서 완화는 상단 층의 LDOS 공간 변동성을 증가시키며, 강체 모델 대비 최대 20%까지 변동성 증가를 보임.
• 더 큰 기울기 각도(θ = 0.8°)에서는 완화 효과가 급격히 감소하며, 완화 및 강체 모델 모두에서 상단 층의 LDOS 변동성은 미미함(c_v < 1%).
• 공간 LDOS 맵은 작은 기울기 각도에서 완화된 시스템에서 뚜렷한 주파수 의존성 패턴을 보이며, 스캐닝 터널링 현미경에서 명확한 대비 변화를 관찰할 수 있음.