[논문 리뷰] Observation of Scattering Resonances in the Penning Ionization of NH$_3$ by He($^3$S$_1$) at Low Collision Energies

Justin Jankunas, Krzysztof Jachymski외 2명|arXiv (Cornell University)|2014. 10. 21.

Atomic and Molecular Physics인용 수 1

한 줄 요약

이 연구는 초저에너지 충돌 조건(3.3 μeV–10 meV)에서 퇴화된 헬륨(He(³S₁))에 의한 암모니아(NH₃)의 펜닝 이온화에서 형태 공명을 관찰한다. 병합된 비임계 스펙트로스코피를 사용하여 1.8 meV 및 7.3 meV의 공명을 각각 ℓ = 15,16 및 ℓ = 20,21 부분파에 할당하였으며, 단거리 반응 확률 P_sr = 0.035를 사용한 이론적 계산이 실험적 총단면적을 잘 재현한다.

ABSTRACT

Resonances are among the clearest quantum mechanical signatures of scattering processes. Previously, shape resonances and Feshbach resonances have been observed in inelastic and reactive collisions involving atoms or diatomic molecules. Structure in the integral cross section has been observed in a handful of elastic collisions involving polyatomic molecules. The present paper presents the observation of shape resonances in the reactive scattering of a polyatomic molecule, NH3. A merged-beam study of the gas phase He((3)S1) + NH3 Penning ionization reaction dynamics is described in the collision energy range 3.3 $\mu$eV < E$_{coll}$ < 10 meV. In this energy range, the reaction rate is governed by long-range attraction. Peaks in the integral cross section are observed at collision energies of 1.8 meV and 7.3 meV and are assigned to $\ell = 15,16$ and $\ell = 20,21$ partial wave resonances, respectively. The experimental results are well reproduced by theoretical calculations with the short-range reaction probability P$_{sr}$ = 0.035. No clear signature of the orbiting resonances is visible in the branching ratio between NH3(+) and NH2(+) formation.

연구 동기 및 목표

• 다원자 분자에 관여하는 양자역학적 공명을 연구하기 위해.
• 초저에너지에서의 충돌에서 장거리 힘이 반응 역학을 어떻게 지배하는지 탐색하기 위해.
• He(³S₁)에 의한 NH₃의 펜닝 이온화에서 형태 공명을 식별하고 특성화하기 위해.
• 실험적 총단면적과 이론적 모델을 비교하여 공명 할당을 검증하기 위해.
• NH₃⁺ 및 NH₂⁺ 생성물 간 분해비율을 통해 궤도 공명의 존재 여부를 평가하기 위해.

제안 방법

• 정밀한 충돌 에너지 제어(3.3 μeV에서 10 meV)를 위한 병합된 비임계 실험을 수행하기 위해.
• He(³S₁) + NH₃ → He(¹S₀) + NH₃⁺ 반응의 총단면적을 충돌 에너지의 함수로 측정하기 위해.
• 산산작열 과정에서 부분파 공명을 나타내는 날카운 피크를 데이터 분석하기 위해.
• 에너지 및 단면적 행동에 기반하여 관측된 공명을 특정 각운동량 양자수(ℓ)에 할당하기 위해.
• 실험적 단면적을 재현하기 위해 단거리 반응 확률(P_sr = 0.035)을 사용한 이론적 계산 수행하기 위해.
• NH₃⁺ 및 NH₂⁺ 이온 간 분해비율을 평가하여 궤도 공명의 징후를 탐색하기 위해.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 NH₃와 같이 다원자 분자가 관여하는 반응성 산산작열에서 형태 공명를 관찰할 수 있는가?
• RQ2 He(³S₁) + NH₃ 반응에서 관측된 공명의 각운동량(ℓ) 특성은 무엇인가?
• RQ3 고정된 단거리 반응 확률을 사용한 이론적 모델이 실험적 총단면적을 얼마나 잘 재현하는가?
• RQ4 이 시스템에서 NH₃⁺ 및 NH₂⁺ 이온 간 분해비율을 통해 궤도 공명를 감지할 수 있는가?
• RQ5 초저에너지에서의 반응 역학을 지배하는 데 장거리 상호작용이 어떤 역할을 하는가?

주요 결과

• 1.8 meV 및 7.3 meV에서 총단면적의 피크가 관측되어 양자역학적 공명의 존재를 시사한다.
• 1.8 meV 공명는 ℓ = 15 및 ℓ = 16 부분파에 할당되었고, 7.3 meV 공명는 ℓ = 20 및 ℓ = 21에 해당한다.
• P_sr = 0.035인 단거리 반응 확률을 사용한 이론적 계산이 실험적 단면적 프로파일을 성공적으로 재현하였다.
• NH₃⁺ 및 NH₂⁺ 이온 간 분해비율에서 궤도 공명의 명백한 증거는 관측되지 않았다.
• 저에너지에서의 반응 역학은 장거리 인력에 의해 지배되며, 관측된 공명 구조와 일치한다.
• 이 연구는 다원자 분자와 닫힌껍데기 원자 간의 반응성 산산작열에서 형태 공명를 처음으로 관측한 것이다.