[论文解读] Observation of solid state Rydberg exciton polariton and its condensate in a perovskite cavity

Wei Bao, Xiaoze Liu+9 more|arXiv (Cornell University)|Mar 20, 2018

Strong Light-Matter Interactions参考文献 33被引用 1

一句话总结

本研究首次在基于钙钛矿的高质量法布里-珀罗腔中观测到里德堡激子极化子（REPs），展示了强烈的非线性行为以及具有显著蓝移的相干极化子凝聚态。具有超过50的消光比的各向异性REPs源于钙钛矿的正交晶系结构，凸显了相干多体里德堡相互作用在固态量子系统中的作用。

ABSTRACT

The formation of half-light half-matter quasiparticle exciton polariton and its condensation in semiconductor optical cavities are striking phenomena for the macroscopic quantum coherence at elevated temperature. The matter constituent of exciton polariton dictates the interacting behaviors of these bosonic particles primarily via exciton-exciton interactions. However, these interactions are all limited to the ground state exciton, although they can be orders of magnitude stronger at Rydberg states with higher principal numbers. Here, for the first time, we observe the spontaneous formed Rydberg exciton polaritons (REPs) in a high quality Fabry-Perot cavity embedded with single crystal inorganic perovskite, CsPbBr3. Such REPs exhibit strong nonlinear behavior, enabling an anomalous dynamic process that leads to a coherent polariton condensate with prominent blue shift. Furthermore, we discover the first anisotropic REP with large extinction ratio over 50, arising from the perovskite's asymmetric orthorhombic crystal structure. Our observation not only sheds light on the importance of coherent many-body Rydberg interactions in polariton systems, but also paves the way for exploring these coherent interactions for solid state quantum optical information processing.

研究动机与目标

• 探索在增强多体相互作用的固态平台上形成里德堡激子极化子（REPs）的机制。
• 研究相干里德堡相互作用在激发态以外的激子-极化子系统中的作用。
• 观测并表征高Q值钙钛矿腔中REPs的非线性动力学与凝聚行为。
• 识别并利用钙钛矿中的结构各向异性，以生成具有高消光比的极化子。

提出的方法

• 采用以单晶无机钙钛矿（CsPbBr3）为活性介质的高质量法布里-珀罗光学腔。
• 利用光学激发产生并探测激子-极化子，重点关注具有高主量子数、特征性类似里德堡态的态。
• 通过测量光致发光光谱，检测强相互作用与凝聚态的蓝移信号。
• 分析偏振依赖的发射特性，识别REPs系统中的各向异性行为。
• 利用CsPbBr3固有的非对称正交晶系结构，诱导强烈的偏振各向异性。
• 应用非线性光学技术，观测导致REPs相干凝聚的动态过程。

实验结果

研究问题

• RQ1 里德堡激子极化子是否能在固态半导体腔系统中自发形成？
• RQ2 里德堡激子极化子的非线性光学特征是什么？它们如何导致相干凝聚？
• RQ3 钙钛矿的晶格各向异性如何影响所观测极化子的偏振特性？
• RQ4 与基态激子相比，里德堡态激子-激子相互作用在极化子系统中增强多体效应的程度如何？
• RQ5 是否可在基于钙钛矿的腔体中设计出具有高消光比的各向异性极化子凝聚态？

主要发现

• 首次在基于钙钛矿的光学腔中实现了自发形成的里德堡激子极化子（REPs）的实验观测。
• REPs表现出强烈的非线性行为，导致发射光谱中出现显著蓝移的相干极化子凝聚态。
• 观测到消光比超过50的各向异性里德堡激子极化子，归因于CsPbBr3的非对称正交晶系结构。
• 所观测的REPs由于里德堡态的高主量子数，表现出增强的多体相互作用。
• 该系统在较高温度下仍能支持宏观量子相干性，这得益于里德堡激子极化子固有的强相互作用。
• 研究结果为在固态平台中利用相干里德堡相互作用实现量子光学信息处理提供了可行路径。