[논문 리뷰] Pb$_{10-x}$Cu$_x$(PO$_4$)$_6$O: a Mott or charge transfer insulator in need of further doping for (super)conductivity

Liang Si, Markus Wallerberger외 4명|arXiv (Cornell University)|2023. 08. 08.

Physics of Superconductivity and Magnetism인용 수 10

한 줄 요약

이 논문은 LK-99를 분석하고 ab initio 데이터로부터 두-band 및 다섯-band tight-binding 모델을 도출하며, DMFT 결과가 전자 또는 구멍 도핑이 필요하여 금속성 및 잠재적 초전도성을 확보하는 Mott 또는 전하-전이 절연체를 시사함을 보여줍니다.

ABSTRACT

We briefly review the status quo of research on the putative superconductor Pb$_9$Cu(PO$_4$)$_6$O also known as LK-99. Further, we provide {\em ab initio} derived tight-binding parameters for a two- and five-band model, and solve these in dynamical-mean-field theory. The ratio interaction-to-bandwidth makes LK-99 a Mott or charge transfer insulator. Electron or hole doping (which is different from substituting Pb by Cu and thus differs from LK-99) is required to make it metallic and potentially superconducting.

연구 동기 및 목표

• Pb10-xCux(PO4)6O (LK-99)의 전자적 특성을 평가하고 그것이 Mott 절연체인지 혹은 전하-전이 절연체인지 명확히 밝힌다.
• ab initio 데이터로부터 저에너지 tight-binding 모델(두 밴드 및 다섯 밴드)을 도출한다.
• DMFT를 통해 전자 상관 효과를 조사하고 절연 상태를 결정한다.
• 금속성 또는 초전도성을 위한 실제 도핑 수준(전자 혹은 구멍)을 논의하기 위해 상호작용 파라미터를 추정한다.

제안 방법

• 구조 최적화와 밴드 계산을 통해 이완 구조를 얻는다.
• DFT 밴드를 Wannier 함수로 투영하여 두-밴드 및 다섯-밴드 tight-binding 모델을 얻는다.
• Cu 위치에 로컬 Kanamori 상호작용을 추가하고 298 K에서 연속시간 QMC 해석기를 사용해 DMFT로 해결한다.
• DMFT 스펙트럼을 DFT+U 결과와 비교하여 절연성( Mott vs. 전하-전이) 여부를 평가한다.
• 모델에 대해 plausible한 U, J, U' 값을 논의하기 위해 cRPA 유사한 사고를 사용한다.

Figure 1: Top: Schematics of DFT bandstructure for Pb 9 Cu(PO 4 ) 6 O. Middle: Mott-Hubbard splitting of the Cu $d_{xz,yz}$ orbitals leading to a Mott or charge transfer insulator. Note here we visualize the case with an orbital symmetry breaking (ordering) indicating by having different orbitals in

실험 결과

연구 질문

• RQ1 실제 상호작용 강도에서 Pb10-xCux(PO4)6O가 Mott 절연체인지 전하-전이 절연체인지인가?
• RQ2 LK-99를 가장 잘 설명하는 저에너지 전자 모델(두 밴드 및 다섯 밴드)은 무엇인가?
• RQ3 DMFT에서 전자 상관이 갭을 여는가, 그리고 갭은 U', J 및 모델 선택에 따라 어떻게 달라지는가?
• RQ4 이 물질에서 금속성이나 초전도성을 유도하기 위해 필요한 도핑(전자 또는 구멍)은 무엇인가?
• RQ5 DFT+U 결과와 DMFT가 절연 상태와 궤도 편향을 포착하는 데 어떤 차이가 있는가?

주요 결과

• DMFT는 페르미 준위에서 Cu d-대역(d_xz/d_yz)이 낮은 및 높은 허스트 대역으로 분리된 명확한 갭을 보인다.
• 다섯-밴드 모델은 U' = 3 eV에서 전하-전이 절연체를 나타내고, U' = 2 eV에서 Mott 유사 특성을 보이며 시스템은 전하-전이 절연성과 Mott 절연성 사이의 교차점 근처에 있다.
• 두-밴드 모델은 상쇄 효과가 적어 더 큰 갭을 보이며, DMFT에서 궤도는 대칭 파괴 없이도 축퇴 상태를 유지한다.
• DFT+U는 대칭 파괴 구조에서 절연 상태를 만들 수 있으며, 격자 왜곡이 절연성 안정화에 기여하는 역할을 강조한다.
• 전반적으로 LK-99는 중간 수준의 U에서 절연체(Mott 또는 전하-전이)로 예측되며, 금속성 및 가능한 초전도성은 Cu Pb 치환을 넘어 전자 혹은 구멍 도핑이 필요하다.

Figure 2: (a) DFT-relaxed structure of Pb 9 Cu(PO 4 ) 6 O; (b) schematic figure of energy band splitting from the octahedral Cu-coordination of the CuO 6 motif; Wannier projections for the two bands model (c) and five bands model (d), respectively. The Wannier bands (dots) are virtually identical to