[논문 리뷰] Phase classification using neural networks: application to supercooled, polymorphic core-softened mixtures

Vinicius Hernandes, Murilo Sodré Marques외 1명|arXiv (Cornell University)|2021. 06. 24.

Material Dynamics and Properties참고 문헌 97인용 수 13

한 줄 요약

이 연구는 초냉각 상태의 다형성 핵부드러운 유체 및 알코올과의 혼합물에서 장거리 협동 구조를 포함한 확장된 결합 정렬 순서 매개변수를 사용하여 핵부드러운 유체의 상을 분류하는 딥 뉴럴 네트워크를 개발한다. 이 모델은 고효율로 결정상, 액체상(저밀도 및 고밀도), 비정질 상을 정확하게 식별하며, 연속 전이와 비연속 전이의 탐지 및 위드롬 선과 불안정한 비정질 영역의 매핑이 가능하다.

ABSTRACT

Characterization of phases of soft matter systems is a challenge faced in many physicochemical problems. For polymorphic fluids it is an even greater challenge. Specifically, glass forming fluids, as water, can have, besides solid polymorphism, more than one liquid and glassy phases, and even a liquid-liquid critical point. In this sense, we apply a neural network (NN) algorithm to analyze the phase behavior of a core-softened mixture of core-softened CSW fluids that have liquid polymorphism and liquid-liquid critical points, similar to water. We also apply the NN to mixtures of CSW fluids and core-softened alcohols models. We combine and expand two methods based on bond-orientational order parameters to study mixtures, applied to mixtures of hardcore fluids by Boattini and co-authors [Molecular Physics 116, 3066-3075 (2018)] and to supercooled water by Martelli and co-authors [The Journal of Chemical Physics 153, 104503 (2020)], to include longer range coordination shells. With this, the trained neural network (NN) was able to properly predict the crystalline solid phases, the fluid phases and the amorphous phase for the pure CSW and CSW-alcohols mixtures with high efficiency. More than this, information about the phase populations, obtained from the NN approach, can help verify if the phase transition is continuous or discontinuous, and also to interpret how the metastable amorphous region spreads along the stable high density fluid phase. These findings help to understand the behavior of supercooled polymorphic fluids and extend the comprehension of how amphiphilic solutes affect the phases behavior.

연구 동기 및 목표

• 복잡한 초냉각 상태의 다형성 유체에서 상 식별의 과제를 해결하기 위해.
• 기존의 결합 정렬 순서 매개변수를 더 장거리 협동 구조를 포함시켜 보다 향상된 구조적 구분 능력을 확보하기 위해.
• 순수한 CSW 유체와 CSW-알코올 혼합물에서 결정상, 저밀도 및 고밀도 액체상, 비정질 고체상 등 여러 상을 분류할 수 있는 기계학습 모델을 개발하기 위해.
• 뉴럴 네트워크의 입자 수준 예측을 활용하여 집단 분석을 수행하고 열역학적 전이 행동을 유추하기 위해.
• 다양한 물리적 변수가 필요한 전통적 열역학 분석에 비해 더 빠르고 통합된 대안을 제공하기 위해.

제안 방법

• 핵부드러운 유체(CSW) 및 CSW-알코올 혼합물의 분자 동역학 시뮬레이션 데이터를 기반으로 뉴럴 네트워크를 훈련시켰다.
• 입력 특징은 수분-수분, 수분-알코올, 알코올-알코올 결합에 대한 확장된 결합 정렬 순서 매개변수(Ql)로 구성되며, 근처 이웃을 초월한 협동 구조를 포함한다.
• 기존의 이원 혼합물 및 상 식별 연구에서 영감을 얻어, 지도 학습을 사용한 피드포워드 뉴럴 네트워크 아키텍처를 사용하였다.
• 상 분류는 입자 수준에서 수행되어 열역학 조건에 따라 각 상 유형의 집단 추적 가능성이 확보되었다.
• 네트워크의 출력은 이전 연구에서 유도된 열역학적 반응 함수(예: 비열, 압축성)와 비교하여 검증되었다.
• 等압선 및 등온선을 따라 상의 집단 역학을 분석하여 상 전이 탐지 및 위드롬 선 위치 확보를 수행하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 확장된 결합 정렬 순서 매개변수를 기반으로 훈련된 뉴럴 네트워크는 초냉각 핵부드러운 유체에서 결정상, 저밀도 및 고밀도 액체상, 비정질 고체상을 포함한 다수의 상을 신뢰성 있게 분류할 수 있는가?
• RQ2 더 긴 거리 협동 구조를 포함함으로써 기존의 단거리 질서 매개변수에 비해 상 분류 정확도는 어떻게 향상되는가?
• RQ3 뉴럴 네트워크의 입자 수준 상 예측은 액체-액체 임계점이 존재하는 시스템에서 상 전이의 성격(연속 vs. 비연속)을 탐지할 수 있는가?
• RQ4 네트워크의 집단 분석을 통해 비정질 상의 확산 범위와 위드롬 선의 위치를 어느 정도 명확히 드러낼 수 있는가?
• RQ5 양친화성 알코올의 존재는 상 행동에 어떤 영향을 미치며, 모델은 농도 변화에 따라 이러한 영향을 탐지할 수 있는가?

주요 결과

• 뉴럴 네트워크는 순수한 CSW 유체와 CSW-알코올 혼합물 모두에서 결정상, 액체상(LDL 및 HDL), 비정질 상의 고정밀도 분류를 달성하였다.
• 모델은 압력 P* = 0.12, 온도 T* = 0.56에서 LDL에서 HDL로의 전이를 성공적으로 식별하였으며, 상 집단의 연속적인 변화를 보였다.
• 비연속 전이인 LDL-고체 II 및 고체 II-HDL 전이(각각 P* = 0.10 및 P* = 0.15에서 발생)는 급격한 집단 이동으로 명확하게 탐지되었다.
• 비정질 상 집단은 압력 증가에 따라 점진적으로 증가하였으며, 특히 위드롬 선 근처에서 불안정한 행동을 나타내었다.
• 네트워크의 집단 분석을 통해 고온에서의 LDL-HDL 전이(연속 전이)와 고체-액체 전이(비연속 전이)를 명확히 구분할 수 있었다.
• 모델의 예측 결과는 이전 연구의 열역학 분석과 일치하여, 추가적인 물리적 변수 계산 없이도 정확도가 검증되었다.