[논문 리뷰] Polaritons in Living Systems: Modifying Energy Landscapes in Photosynthetic Organisms Using a Photonic Structure

David M. Coles, Lucas C. Flatten외 9명|arXiv (Cornell University)|2017. 02. 06.

Strong Light-Matter Interactions참고 문헌 18인용 수 27

한 줄 요약

이 연구는 광학 마이크로캐비티에 포획된 살아있는 광합성 세균(Chlorobaculum tepidum)에서 강한 엑시톤-광자 결합을 입증하며, 광자와 엑시톤의 초위상으로 구성된 하이브리드 '살아있는 펄라리톤'(quasiparticles)을 형성한다. 펄라리톤 에너지는 캐비티 길이 조절을 통해 실시간으로 비침습적으로 제어 가능하여 살아있는 시스템 내 에너지 이동 경로를 제어할 수 있다.

ABSTRACT

Photosynthetic organisms rely on a series of self-assembled nanostructures with tuned electronic energy levels in order to transport energy from where it is collected by photon absorption, to reaction centers where the energy is used to drive chemical reactions. In the photosynthetic bacteria Chlorobaculum tepidum (Cba. tepidum), a member of the green sulphur bacteria (GSB) family, light is absorbed by large antenna complexes called chlorosomes. The exciton generated is transferred to a protein baseplate attached to the chlorosome, before traveling through the Fenna-Matthews-Olson (FMO) complex to the reaction center. The energy levels of these systems are generally defined by their chemical structure. Here we show that by placing bacteria within a photonic microcavity, we can access the strong exciton-photon coupling regime between a confined cavity mode and exciton states of the chlorosome, whereby a coherent exchange of energy between the bacteria and cavity mode results in the formation of polariton states. The polaritons have an energy distinct from that of the exciton and photon, and can be tuned in situ via the microcavity length. This results in real-time, non-invasive control over the relative energy levels within the bacteria. This demonstrates the ability to strongly influence living biological systems with photonic structures such as microcavities. We believe that by creating polariton states, that are in this case a superposition of a photon and excitons within a living bacteria, we can modify energy transfer pathways and therefore study the importance of energy level alignment on the efficiency of photosynthetic systems.

연구 동기 및 목표

• 살아있는 광합성 생물체 내 엑시톤과 마이크로캐비티 내 국소화된 광학 모드 사이의 강한 결합 영역을 탐색한다.
• 광학 구조가 살아있는 생물학적 시스템 내 에너지 수준을 비침습적으로 조절할 수 있는지 조사한다.
• 광학 성분이 공명 에너지 교환을 가능하게 하는 하이브리드 준입자인 '살아있는 펄라리톤'의 형성을 입증한다.
• 실시간으로 에너지 준위 정렬이 광합성 효율에 미치는 영향을 연구할 수 있는 플랫폼을 제공한다.
• 에너지 수확을 위한 다른 옵티오일렉트로닉 재료와 생물학적 시스템을 광학적으로 하이브리드화할 수 있는 길을 열어 놓는다.

제안 방법

• 피에조전기 액추에이터를 이용해 캐비티 길이를 조절할 수 있는 두 개의 반투명 금속 거울을 사용해 평판형 광학 마이크로캐비티를 제작하였다.
• 클로로좀 엑시톤과 캐비티 모드 간의 상호작용을 가능하게 하기 위해 거울 사이에 살아있는 Chlorobaculum tepidum 세균의 슬러리 시료를 구속하였다.
• 캐비티 모드를 클로로좀 엑시톤 에너지에 맞춰 스캔했을 때 전송 스펙트럼에서 펄라리톤 브랜치의 반대교차 현상을 관측하기 위해 스펙트럼 전송 측정을 실시하였다.
• 관측된 펄라리톤 브랜치 에너지를 피팅하기 위해 연립 진동자 모델(식 S4)을 적용하고, 라비 스플리팅(ħΩ) 및 혼합 계수를 추출하였다.
• 파브리-페로 모드 간격과 굴절률 일치를 통해 캐비티 길이를 校정하였으며, 캐비티 모드와 세균 적재량에 따라 n ≈ 1.35–1.38의 값이 관측되었다.
• 측정된 스플리팅과 모드 부피를 기반으로 라비 스플리팅 공식(식 S6)을 사용해 강한 결합에 기여하는 분극 모멘트의 수를 추정하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 살아있는 광합성 세균이 광학 마이크로캐비티 내에서 강한 엑시톤-광자 결합을 유지할 수 있는가?
• RQ2 캐비티 길이 조절을 통해 생물학적 엑시톤의 에너지 수준을 실시간으로 비침습적으로 조절할 수 있는가?
• RQ3 결과적으로 형성된 펄라리톤 상태에서 광학적 성분과 엑시토닉 성분의 기여도는 어느 정도인가?
• RQ4 결합된 분극 모멘트의 수가 펄라리톤 결합 강도에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ5 살아있는 펄라리톤의 형성이 광합성 시스템 내 에너지 이동 경로를 탐색하거나 조작하는 데 사용될 수 있는가?

주요 결과

• 클로로좀 엑시톤과 캐비티 광자 간의 강한 결합이 관측되었으며, 전송 스펙트럼에서 명확한 펄라리톤 브랜치 반대교차 현상으로 확인되었다.
• 라비 스플리팅 에너지(ħΩ)는 약 10 meV로 측정되어 강한 결합을 나타내었으며, 피팅 결과 다양한 캐비티 모드에 대해 효과적 굴절률 1.35–1.38이 도출되었다.
• 하위 및 상위 펄라리톤 브랜치는 각각 다른 에너지 분산 특성을 보였으며, 상위 브랜치는 증가한 광학 성분을, 하위 브랜치는 증가한 엑시토닉 성분을 나타내었다.
• 연립 진동자 모델에서 유도된 혼합 계수(αc 및 αx)는 펄라리톤이 광학적 및 엑시토닉 상태의 공명 초위상임을 확인하였다.
• 라비 스플리팅과 모드 부피(V ≈ 15(λ/n)³, q=2 모드 기준)를 기반으로 강한 결합에 기여하는 분극 모멘트의 수는 약 10^4–10^5로 추정되었다.
• 전송 강도는 엑시톤 에너지 쪽으로 향해 단조롭게 감소하였으며, 이는 하위 펄라리톤 브랜치에서 엑시토닉 성분이 증가함에 따라 일관된 결과였다.