[논문 리뷰] Prediction of group IV-V hexagonal binary monolayers: electronic, optical, thermoelectric, and photocatalysis properties

Mohammad Ali Mohebpour, Shobair Mohammadi Mozvashi외 2명|arXiv (Cornell University)|2020. 03. 21.

2D Materials and Applications인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 밀도-functional 이론(DFT)을 이용한 아비-아이티 계산을 통해 산소화된 8종의 안정한 2차원 이원계 반도체(Si₂Y 및 Ge₂Y, Y = P, As, Sb, Bi)를 예측하였으며, 넓은 금역간격, 전자적 성질의 조절 가능성, 강한 가시광선 흡수, 선형 이방성, 높은 적재 이동도 및 광촉매 반응에 적합한 밴드 에지 등을 규명하였다. 주요 기여는 차세대 광전자 소자, 열전소자 및 태양 연료 생성에 유망한 2차원 재료를 규명한 데 있다.

ABSTRACT

Group IV and V monolayers are very crucial 2D materials for their high carrier mobilities, tunable band gaps, and optical linear dichroism. Very recently, a novel group IV-V binary compound, Sn2Bi, has been synthesized on silicon substrate, and has shown very interesting electronic and thermoelectric properties. Further investigations show that show that the monolayer would be stable in freestanding form by hydrogenation. Inspired by this, by means of ab-initio calculations, we systematically predict and investigate eight counterparts of Sn2Bi, namely Si2P, Si2As, Si2Sb, Si2Bi, Ge2P, Ge2As, Ge2Sb, and Ge2Bi. The cohesive energies, phonon dispersions, and AIMD calculations show that, similar to Sn2Bi, all of these freestanding monolayers are stable when they are hydrogenated. These hydrogenated monolayers are semiconductors with wide band gaps, which are favorable for opto-electronic purposes. The Si2Y and Ge2Y structures possess indirect and direct band gaps, respectively. They represent very interesting optical characteristics, such as good absorption in the visible region and linear dichroism, which are crucial for solar cell and beam-splitting devices, respectively. Moreover, the Ge2P and Si2Sb monolayers are promising for highspeed nano-electronic devices, because of their high carrier mobility, whereas Si2Bi, Ge2P, and Si2As monolayers are suitable candidates for thermoelectricity. Finally, the Si2Sb and Si2Bi monolayers have suitable band gaps and band edge positions for photocatalytic water splitting. Summarily, our investigations offer very interesting and promising properties for this family of binary compounds. We hope that our predictions open ways to new experimental studies and fabrication of suitable 2D materials for next generation opto-electronic, thermoelectric, and photocatalytic devices.

연구 동기 및 목표

• 최근에 합성된 Sn₂Bi를 초월한 안정적이고 자유형상의 4족-5족 이원계 단층구조를 규명하는 것.
• 예측된 여덟 종류의 단층구조(Si₂P, Si₂As 등)의 구조적, 전자적, 광학적 및 열전성질을 조사하는 것.
• 광전자, 열전 및 광촉매 응용 분야에서의 잠재적 활용 가능성을 평가하는 것.
• 수소화가 이러한 단층구조를 자유형상에서 안정화시키는 데 미치는 역할을 규명하는 것.
• 실험적 합성에 적합한 새로운 2차원 재료 설계 로드맵을 종합적으로 제공하는 것.

제안 방법

• 정확한 구조적 및 에너티크 분석을 위해 반데르발스 보정을 적용한 밀도기능이론(DFT)을 사용하였다.
• 예측된 단층구조의 열역학적 안정성을 평가하기 위해 결합 에너지를 계산하였다.
• 동적 안정성을 확인하기 위해 진동분포 계산을 수행하였다.
• 실온에서의 열적 안정성을 검증하기 위해 아비-아이티 분자역학(AIMD) 시뮬레이션을 실시하였다.
• 직접/간접 금역간격과 적재 효율 질량을 결정하기 위해 전자 밴드 구조를 분석하였다.
• 가시광선 범위에서의 흡수 스펙트럼과 선형 이방성을 포함한 광학적 성질을 평가하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 수소화 후 자유형상에서 열역학적 및 동적 안정성을 확보한 4족-5족 이원계 단층구조는 무엇인가?
• RQ2 이 단층구조의 전자 밴드 구조와 효율 질량은 어떠한가? 이는 적재 이동도에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ3 다양한 조성에서의 광학적 성질, 예를 들어 가시광선 흡수 및 선형 이방성은 어떻게 비교되는가?
• RQ4 어느 단층구조가 수소 분해를 위한 광촉매 반응에 적합한 밴드 에지 위치를 갖는가?
• RQ5 어느 재료가 유리한 전자 및 운반 특성을 통해 높은 열전성능을 나타내는가?

주요 결과

• 모든 여덟 종류의 수소화된 단층구조(Si₂P, Si₂As, Si₂Sb, Si₂Bi, Ge₂P, Ge₂As, Ge₂Sb, Ge₂Bi)가 결합 에너지, 진동분포 및 AIMD 계산을 통해 열역학적 및 동적 안정성이 확인되었다.
• Si₂Y 화합물은 간접 금역간격을, Ge₂Y 화합물은 직접 금역간격을 나타내며, 양자 모두 넓은 금역간격을 갖춰 광전자 응용에 적합하다.
• Ge₂P 및 Si₂Sb 단층구조는 높은 적재 이동도를 보이며, 고속 나노전자 소자에 강력한 잠재력을 지닌다.
• Si₂Bi, Ge₂P 및 Si₂As 단층구조는 유리한 전자 운반 특성을 통해 높은 열전성능을 나타낸다.
• Si₂Sb 및 Si₂Bi 단층구조는 가시광선 조건에서 효율적인 수소 분해를 위한 적절한 밴드 에지 위치와 금역간격을 갖추고 있다.
• 이 단층구조들은 강한 가시광선 흡수 및 뚜렷한 선형 이방성을 나타내어 태양전지 및 빛 분할 장치에 이상적인 소재이다.