[논문 리뷰] Preempted phonon-mediated superconductivity in the infinite-layer nickelates

Quintin N. Meier, Jean-Baptiste de Vaulx외 5명|arXiv (Cornell University)|2023. 09. 11.

Advanced Materials Characterization Techniques참고 문헌 37인용 수 7

한 줄 요약

이 연구는 무작위 GW 및 Eliashberg 이론을 사용하여 무한층 니켈산화물에서의 전자-음향모드 결합을 조사하며, many-body 효과가 원료 화합물에서 초전도성을 강화하지만 도핑된 시스템에서의 높은 Tc를 설명하기에는 너무 약하다고 밝혀졌다. 결과적으로, 비정상적인 메커니즘이 구멍 도핑된 니켈산화물에서 음향모드에 의한 초전도성보다 먼저 작용함을 시사한다. 이는 도핑되지 않은 상에서의 전자-음향모드 결합이 부정하지 않은 것으로 나타났다.

ABSTRACT

Nickelate superconductors are outstanding materials with intriguing analogies with the cuprates. These analogies suggest that their superconducting mechanism may be unconventional, although this fundamental question is currently under debate. Here, we scrutinize the role played by electronic correlations in enhancing the electron-phonon coupling in the infinite-layer nickelates and the extent to which this may promote superconductivity. Specifically, we use $ab$ $initio$ many-body perturbation theory to perform state-of-the-art $GW$ and Eliashberg-theory calculations. We find that the electron-phonon coupling is effectively enhanced compared to density-functional-theory calculations. This enhancement may lead to low-$T_c$ superconductivity in the parent compounds already. However, it remains marginal in the sense that it cannot explain the record $T_c$s obtained with doping. This circumstance implies that conventional superconductivity is preempted by another pairing mechanism in the infinite-layer nickelates.

연구 동기 및 목표

• 무한층 니켈산화물에서 전자-음향모드 결합이 초전도성의 원인일 수 있는지, 특히 구멍 도핑된 시스템에서 이를 조사한다.
• 전자 상호작용의 역할이 표준 DFT 근사 이론을 초월하여 전자-음향모드 결합을 강화시키는지 평가한다.
• 음향모드에 의한 초전도성이 Nd0.8Sr0.2NiO2 및 유사 화합물에서 실험적으로 관측된 Tc 값을 설명할 수 있는지 확인한다.
• 압력 하에서 자기도핑, 밀도 상태, 전자-음향모드 결합 간의 상호작용을 조사한다.
• 수치적으로 정확한 GW 계산과 플라스몬-폴 모델을 비교하고, 초전도 불안정성에 미치는 영향을 평가한다.

제안 방법

• 정확한 동적 스크리닝을 위해 플라스몬-폴 근사를 피하기 위해 경로 변형(CD) 기법을 사용한 GW 계산을 수행하였다.
• 12×12×14 k-메쉬와 100 Ry 파동함수 截단치를 사용하여 준입자 에너지와 자기에너지 보정을 계산하였으며, 수렴성을 1400 개의 밴드까지 테스트하였다.
• 전자 구조를 매핑하기 위해 17개의 Wannier 함수(O-2p, Ni-3d, R-5d)와 하나의 내재 s-상태를 사용한 Wannier 보간을 적용하였다.
• 밀도함수 양자역학적 변형 이론을 사용하여 6×6×6 q-메쉬와 125 Ry 截단치를 사용해 진동 분포와 전자-음향모드 매트릭스 원소를 계산하였다.
• EPW 패키지를 사용하여 세밀한 메쉬(전자 36×36×36, 진동 18×18×18)를 보간하고 Eliashberg 스펙트럼 함수를 계산하였다.
• Fermi 표면 평균 매트릭스 원소와 δ-함수 제약 조건을 사용하여 전자-음향모드 결합 강도 λ와 Tc를 Eliashberg 방정식을 통해 평가하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 무작위 GW 계산을 통해 many-body 효과가 표준 DFT를 초월하여 무한층 니켈산화물에서 전자-음향모드 결합을 얼마나 강화하는가?
• RQ2 음향모드에 의한 초전도성이 구멍 도핑된 Nd0.8Sr0.2NiO2에서 실험적으로 관측된 Tc 값을 설명할 수 있는가?
• RQ3 압력이 이 시스템에서 자기도핑, 밀도 상태, 전자-음향모드 결합 간의 경쟁에 미치는 영향은 어떠한가?
• RQ4 왜 플라스몬-폴 모델은 수치적으로 정확한 contour deformation 방법보다 자기도핑 효과를 과대평가하는가?
• RQ5 전자-음향모드 결합이 원료 화합물에서 초전도성을 설명하기에 충분한가? 만약 그렇다면 도핑된 시스템에서는 충분한가?

주요 결과

• GW 계산을 통한 many-body 효과는 표준 DFT에 비해 전자-음향모드 결합을 강화시키며, 이로 인해 원료 RNiO2 화합물에서 약하지만 부정하지 않은 초전도 불안정성이 발생한다.
• Nd0.8Sr0.2NiO2에서 계산된 Tc는 실험적으로 보고된 약 20 K보다 현저히 낮아, 음향모드에 의한 쌍결합이 관측된 높은 Tc를 설명하기에는 부족하다는 것을 시사한다.
• 전자-음향모드 결합은 압력에 따른 Tc 증가를 설명하기에 너무 약하며, Fermi 수준에서의 밀도 상태 감소가 자기도핑 증가를 상쇄하기 때문이다.
• 플라스몬-폴 모델(Godby-Needs 및 Hybertsen-Louie)은 수치적으로 정확한 contour deformation 방법에 비해 자기도핑 효과를 과대평가한다.
• 강화된 결합에도 불구하고, 도핑된 무한층 니켈산화물에서 음향모드에 의한 초전도성은 비정상적인 메커니즘에 의해 우선적으로 억제된다.
• Eliashberg 스펙트럼 함수는 결합 강도의 넓은 분포를 보이며, 피크 기여는 약 10–20 meV 근처에서 발생하지만, 고온 초전도성의 실현에는 부족하다.