[논문 리뷰] Proximate Kitaev Quantum Spin Liquid Behaviour in {\alpha}-RuCl$_3$

Arnab Banerjee, Craig A. Bridges외 14명|arXiv (Cornell University)|2015. 04. 29.

Advanced Condensed Matter Physics참고 문헌 52인용 수 853

한 줄 요약

이 연구는 α-RuCl₃이 가까스럽게 Kitaev 양자 스핀 액체(QSL) 행동을 보임을 실험적으로 입증한다. 이는 강한 스핀-오비탈 결합(λ ≈ 130 meV), QSL 상태와 일치하는 저온 자기 정렬, 그리고 비탄성 중성자 산란에서 이론적 예측과 일치하는 분리된 마조라나 Fermion 및 게이지 플럭스 진동자에 의한 동적 반응을 포함한다. 이 물질은 높은 중성자 접근성과 강력한 스핀-오비탈 결합으로 인해 분할된 Kitaev 물리학을 실현하는 데 최적의 후보로 식별된다.

ABSTRACT

Topological states of matter such as quantum spin liquids (QSLs) are of great interest because of their remarkable predicted properties including protection of quantum information and the emergence of Majorana fermions. Such QSLs, however, have proven difficult to identify experimentally. The most promising approach is to study their exotic nature via the wave-vector and intensity dependence of their dynamical response in neutron scattering. A major search has centered on iridate materials which are proposed to realize the celebrated Kitaev model on a honeycomb lattice - a prototypical topological QSL system in two dimensions (2D). The difficulties of iridium for neutron measurements have, however, impeded progress significantly. Here we provide experimental evidence that a material based on ruthenium, {\alpha}-RuCl$_3$ realizes the same Kitaev physics but is highly amenable to neutron investigation. Our measurements confirm the requisite strong spin-orbit coupling, and a low temperature magnetic order that matches the predicted phase proximate to the QSL. We also show that stacking faults, inherent to the highly 2D nature of the material, readily explain some puzzling results to date. Measurements of the dynamical response functions, especially at energies and temperatures above that where interlayer effects are manifest, are naturally accounted for in terms of deconfinement physics expected for QSLs. Via a comparison to the recently calculated dynamics from gauge flux excitations and Majorana fermions of the pure Kitaev model we propose {\alpha}-RuCl$_3$ as the prime candidate for experimental realization of fractionalized Kitaev physics.

연구 동기 및 목표

• 실험적으로 Kitaev 양자 스핀 액체(QSL) 물리학을 실현하는 물질 체계를 규명하고 특성화하는 것.
• α-RuCl₃의 저온 자기 정렬에 대한 모순되는 보고를 쌓기 결함과 층상 구조와 연결하여 해결하는 것.
• 분할된 진동자를 위한 중성자 산란 연구 플랫폼으로서 α-RuCl₃의 실현 가능성을 확립하여 이рид산 계 물질의 한계를 극복하는 것.
• 루테늄 기반 시스템에서 Kitaev 물리학에 필수적인 강한 스핀-오비탈 결합이 존재하는지 확인하는 것.
• 측정된 동적 반응을 순수한 Kitaev 모델의 이론적 예측과 비교하여 QSL에 가까운 상태임을 검증하는 것.

제안 방법

• 스패라션 중성자 원천의 SEQUOIA 칼라지 분광계를 사용한 비탄성 중성자 산란(INS), Ei = 8, 25, 및 1500 meV에서 동적 스핀 반응 측정.
• POWGEN 및 HB-1A 빔라인에서의 중성자 회절을 통해 결정 구조 및 자기 구조를 결정하고, 자기 정렬 파동수 및 자화 모멘트를 확인.
• 195 ± 11 meV에서 Ru³⁺ 기초 상태와 자극 상태 사이의 중성자 비탄성 전이로부터 스핀-오비탈 결합 강도(λ) 추출.
• FULLPROF를 사용한 구조 정렬 및 SpinW를 사용한 스핀파 이론 시뮬레이션을 통해 자기 진동자를 모델링.
• 온도 의존적 열용량 및 자기 순화도 분석을 통해 자기 전이와 연관시킴.
• 측정된 INS 스펙트럼을 순수한 Kitaev 모델에서의 게이지 플럭스 및 마조라나 Fermion 진동자의 이론 계산과 비교.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 α-RuCl₃는 특히 분리된 물리학이 예상되는 Kitaev 양자 스핀 액체의 동적 반응을 보여주는가?
• RQ2 α-RuCl₃의 모순되는 저온 자기 전이 현상은 쌓기 결함과 층상 구조로 설명될 수 있는가?
• RQ3 α-RuCl₃의 스핀-오비탈 결합은 Kitaev 물리학을 지탱할 정도로 충분히 강한가?
• RQ4 α-RuCl₃의 측정된 자기 진동자는 순수한 Kitaev 모델의 이론적 예측과 정량적으로 어떻게 비교되는가?
• RQ5 중성자 접근성과 구조적 특성에 기반해 α-RuCl₃는 분할된 진동자를 연구하는 실질적인 실험 플랫폼이 될 수 있는가?

주요 결과

• α-RuCl₃의 스핀-오비탈 결합 강도는 λ ≈ 130 meV로 측정되었으며, 자유 이온 값(150 meV)과 유사하여 Kitaev 물리학에 필수적인 강한 스핀-오비탈 결합이 있음을 확인한다.
• 중성자 회절은 단일 결정에서 두 가지 다른 자기 상을 드러내며, 14 K 이하에서는 파동수 q1 = (1/2 0 3/2), 8 K 이하에서는 q2 = (1/2 0 1)를 가지며, 각각 ABCABC 및 ABAB 쌓기 순서에 해당한다.
• 정렬된 자기 모멘트는 매우 낮으며, 상한선 µ = 0.4 ± 0.1 µB로, 근접한 양자 스핀 액체 상태와 일치하는 강한 양자 변동을 나타낸다.
• 비탄성 중성자 산란에서의 동적 반응, 특히 층 간 결합 효과를 초월한 에너지 영역에서, Kitaev QSL에 기대되는 분리된 물리학으로 잘 기술되며, 게이지 플럭스 및 마조라나 Fermion 진동자의 이론적 예측과 일치한다.
• 2차원 층상 구조 내의 쌓기 결함은 열용량 및 순화도에서 관측된 복잡한 자기 전이 행동을 설명하며, 이전에 모순되던 보고를 조율한다.
• 강한 스핀-오비탈 결합, 중성자 접근성, 이론적 동역학과의 일치로 인해 α-RuCl₃는 Kitaev 및 양자 스핀 액체 물리학의 실험적 실현을 위한 최적의 후보로 확립된다.