[논문 리뷰] Screening of generalized stacking fault energies, surface energies and intrinsic ductile potency of refractory multicomponent alloys

Yong‐Jie Hu, Aditya Sundar외 2명|arXiv (Cornell University)|2020. 08. 08.

High Entropy Alloys Studies참고 문헌 79인용 수 6

한 줄 요약

이 연구는 첫 번째 원리 DFT 데이터와 특수 준무작위 구조(SQS)를 사용하여 불안정한 쌍벽 에너지(γusf)와 표면 에너지(γsurf)를 예측하는 물리 기반의 대체 모델을 개발한다. 이 모델들은 이원 및 삼원계에서 학습되었으며, 112,378개의 4원계 합금 조성에서 이러한 성질을 정확하게 예측하여, 강도를 잃지 않으면서도 우수한 내재적 연성과 관련된 γsurf/γusf 비율이 향상된 Re 및 Ru 함유 합금을 규명한다.

ABSTRACT

Body-centered cubic (bcc) refractory multicomponent alloys are of great interest due to their remarkable strength at high temperatures. Meanwhile, further optimizing the chemical compositions of these alloys to achieve a combination of high strength and room-temperature ductility remains challenging, which would require systematic predictions of the correlated alloy properties across a vast compositional space. In the present work, we performed first-principles calculations with the special quasi-random structure (SQS) method to predict the unstable stacking fault energy ($γ_{usf}$) of the $(1\bar10)[111]$ slip system and the $(1\bar10)$-plane surface energy ($γ_{surf}$) for 106 individual binary, ternary and quaternary bcc solid-solution alloys with constituent elements among Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Mo, W, Re and Ru. Moreover, with the first-principles data and a set of physics-informed descriptors, we developed surrogate models based on statistical regression to accurately and efficiently predict $γ_{usf}$ and $γ_{surf}$ for refractory multicomponent alloys in the 10-element compositional space. Building upon binary and ternary data, the surrogate models show outstanding predictive ability in the high-order multicomponent systems. The ratio between $γ_{surf}$ and $γ_{usf}$ is a parameter to reflect the potency of intrinsic ductility of an alloy based on the Rice model of crack-tip deformation. Therefore, using the surrogate models, we performed a systematic screening of $γ_{usf}$, $γ_{surf}$ and their ratio over 112,378 alloy compositions to search for alloy candidates that may have enhanced strength-ductile synergies. Search results were also confirmed by additional first-principles calculations.

연구 동기 및 목표

• 광범위한 조성 공간에서 난연성 다성분 체심입방형 합금의 내재적 연성과 기계적 안정성을 체계적으로 예측하기 위해.
• 고차원 다성분 체계에서 첫 번째 원리 DFT 계산의 계산 비용 문제를 해결하기 위해 효율적인 대체 모델을 개발하기 위해.
• 강도-연성 상호보완성을 향상시키기 위해 최적화된 γusf 및 γsurf 비율(D 매개변수)을 갖춘 합금 조성을 규명하기 위해.
• 추가 DFT 계산을 통해 예측을 검증하고 향후 합금 설계를 위한 신뢰할 수 있는 篩選 기준을 수립하기 위해.

제안 방법

• Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Mo, W, Re, Ru에서 유래한 106개의 이원, 삼원 및 4원계 체심입방형 합금에 대해 특수 준무작위 구조(SQS) 방법을 사용한 첫 번째 원리 DFT 계산을 통해 γusf 및 γsurf를 계산하였다.
• 회귀 정확도를 향상시키기 위해 d-밴드 충전, 결합 특성 및 전자 구조 특징을 포함한 물리 기반 기술자들을 개발하였다.
• 이론적 회귀 기반의 대체 모델은 이원 및 삼원계 데이터에만 기반하여 학습되어 4원계 이상의 시스템에서 γusf 및 γsurf를 예측하였다.
• D 매개변수(γsurf/γusf)는 예측된 γusf 및 γsurf 값에서 유도되었으며, Rice 모델에 기반해 내재적 연성 잠재력의 대체 지표로 사용되었다.
• 대체 모델을 사용하여 112,378개의 4원계 조성에 대한 체계적 스크리닝을 수행하여 높은 잠재력을 지닌 후보를 규명하였다.
• 모델 신뢰성과 예측 정확도를 확인하기 위해 31개의 선택된 조성에 대해 추가 DFT 검증을 실시하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 이원 및 삼원계 난연성 체심입방형 합금에서 학습된 대체 모델이 복잡한 4원계 시스템에서 γusf 및 γsurf를 정확하게 예측할 수 있는가?
• RQ2 d-밴드 충전 및 화학 결합 특성은 다성분 체심입방형 합금에서 γusf 및 γsurf에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ3 어느 합금 조성이 강도를 손상시키지 않으면서도 강한 내재적 연성 잠재력을 나타내는 높은 D 매개변수(γsurf/γusf)를 가지는가?
• RQ4 대체 모델은 훈련 데이터를 초월하여 새로운 조성 및 원소에 대해 신뢰성 있게 외삽할 수 있는가?

주요 결과

• 대체 모델은 γusf에 대해 0.058 J/m², γsurf에 대해 0.044 J/m²의 평균 제곱근 오차(RMSE)를 달성하여 높은 정확도를 보였다.
• γusf 및 γsurf 예측에서 간접적으로 도출된 D 매개변수(γsurf/γusf)는 DFT 결과와 양호한 일치를 보였으며, 이는 모델의 타당성을 뒷받침한다.
• Re 및 Ru는 D 매개변수를 크게 향상시켜 다성분 체심입방형 합금에서 내재적 연성 잠재력 향상에 기여하는 것으로 밝혀졌다.
• 스크리닝 과정에서 높은 D 매개변수 값을 지닌 다수의 4원계 조성이 규명되어 기존 등몰극 고엔트로피 합금을 초월한 강도-연성 상호보완성 향상 가능성이 크다는 것을 시사한다.
• 추가 DFT 검증 결과, 모델 예측과 첫 번째 원리 계산 간 강력한 일치가 확인되어 스크리닝 결과의 신뢰성이 입증되었다.
• 본 연구는 대체 모델링 접근법이 복잡한 난연성 다성분 합금에서 기계적 성질을 효율적이고 정확하며 외삽 가능한 방식으로 스크리닝할 수 있음을 보여준다.