[논문 리뷰] Simple correction to bandgap in IV and III-V semiconductors: an improved first-principles local density functional theory

Sujoy Datta, Prashant Singh외 5명|arXiv (Cornell University)|2018. 07. 19.

Graphene research and applications참고 문헌 105인용 수 8

한 줄 요약

이 논문은 국소 밀도 근사(LDA)에 대한 van Leeuwen-Baerends(vLB) 보정을 포함한 전체 포텐셜 N차 미팅 토르( FP-NMTO) 방법을 사용하여, IV 및 III-V 반도체에서 밴드 갭 예측을 크게 향상시킨 첫 번째 원리적 접근을 제시한다. 이 방법은 에너지에 의존하지 않는 밀도가 낮은 기저 집합과 교환-상관 효과의 자가일관성 있는 처리를 통해 높은 정확도를 달성한다. 예를 들어, Ge의 밴드 갭을 0.86 eV로 예측하였으며, 실험값인 0.74 eV와 유사하다. 격자 상수는 5.57 Å로 예측되었고, 실험값인 5.66 Å와도 매우 잘 일치한다.

ABSTRACT

We report results from a fast, efficient, and first-principles full-potential N$^{th}$-order muffin-tin orbital (FP-NMTO) method combined with van Leeuwen-Baerends correction to local density exchange-correlation potential. We show that more complete and compact basis set is critical in improving the electronic and structural properties. We exemplify the self-consistent FP-NMTO calculations on group IV and III-V semiconductors. Notably, predicted bandgaps, lattice constants, and bulk moduli are in good agreement with experiments (e.g., we find for Ge $0.86~e$V, $5.57$~\AA, $75$~GPa vs. measured $0.74~e$V, $5.66$~\AA, $77.2$~GPa). We also showcase its application to the electronic properties of 2-dimensional $h-$BN and $h-$SiC, again finding good agreement with experiments.

연구 동기 및 목표

• 표준 DFT 방법인 LDA 및 GGA에서 오랫동안 지속된 밴드 갭의 체계적 과소 예측 문제를 해결하기 위해.
• 그룹 IV 및 III-V 반도체의 전자적 및 구조적 성질을 예측하기 위한 계산적으로 효율적이고 정확한 첫 번째 원리적 방법을 개발하기 위해.
• Kohn-Sham 갭 정확도를 향상시키기 위해 교환-상관 포텐셜의 도함수 불연속성(∆xc)을 vLB 보정을 통해 통합하기 위해.
• 이 방법의 신뢰성을 그룹 IV 및 III-V 반도체뿐만 아니라 h-BN 및 h-SiC와 같은 2차원 물질에 대해서도 입증하기 위해.
• 반도체의 전자적 성질을 합성 이전에 신속하고 정확하게 예측할 수 있는 실용적이고 빠르며 정확한 계산 도구를 구축하기 위해.

제안 방법

• 에너지의 세차 도함수 보정을 포함한 전체 포텐셜 N차 미팅 토르(FP-NMTO) 방법을 사용하여, 에너지에 의존하지 않는 밀도가 낮은 기저 집합을 생성한다.
• 교환-상관 포텐셜의 국소 밀도 근사에 대해 van Leeuwen-Baerends(vLB) 보정을 적용하여, 밴드 갭 예측을 향상시키는 도함수 불연속성(∆xc)을 고려한다.
• FP-NMTO 내에서 자가일관성 있는 LDA+vLB를 사용하여 전자 구조를 계산하며, 브릴루앙 영역 통합에 8×8×8 k-포인트 메쉬와 테트라헤드론 방법을 사용한다.
• 총 에너지 데이터의 최소 제곱 피팅을 통해 Murnaghan의 상태 방정식에 따라 구조 최적화를 수행한다.
• 수렴을 위해 Anderssen 혼합 기법을 사용하고, 전체적으로 비상대론적 계산을 수행한다.
• Ge, GaAs, h-BN, h-SiC에 대해 실험 데이터 및 다른 이론적 기준과의 비교를 통해 결과를 검증한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 FP-NMTO 내에서 vLB 보정된 LDA는 표준 LDA 및 GGA에 비해 그룹 IV 및 III-V 반도체에서 밴드 갭 예측을 상당히 향상시키는가?
• RQ2 vLB 보정을 통한 개선된 FP-NMTO 방법을 사용할 때 예측된 격자 상수와 부피 모odulus는 얼마나 정확한가?
• RQ3 이 방법은 헥사곤형 질화붕소(h-BN) 및 헥사곤형 SiC와 같은 2차원 물질에 대해서도 정확도를 유지하는가?
• RQ4 에너지에 의존하지 않는 밀도가 낮은 기저 집합의 사용이 정확도를 희생시키지 않고 계산 효율을 얼마나 향상시키는가?
• RQ5 이 방법은 다양한 반도체에서 실험적 밴드 갭, 격자 상수, 탄성 모odulus를 신뢰성 있게 재현할 수 있는가?

주요 결과

• 게르마늄(Ge)의 경우, 이 방법은 0.86 eV의 밴드 갭을 예측하였으며, 실험값인 0.74 eV와 매우 유사하다.
• Ge의 계산된 격자 상수는 5.57 Å이며, 실험값인 5.66 Å와 매우 잘 일치한다.
• Ge의 예측된 부피 모odulus는 75 GPa로, 실험값인 77.2 GPa와 매우 가깝다.
• 갈륨 arsenide(GaAs)의 경우, 이 방법은 실험 측정치와 일치하는 정확한 밴드 갭, 격자 상수 및 구조적 성질을 제공한다.
• 이 방법은 h-BN 및 h-SiC와 같은 2차원 물질의 전자 구조를 실험 데이터와 양호한 일치로 정확히 예측할 수 있다.
• FP-NMTO에서 에너지에 의존하지 않는 밀도가 낮은 기저 집합의 사용은 높은 정확도와 계산 효율성을 동시에 달성하며, Wannier 함수 기반 방법과 유사한 성능을 보인다.