[논문 리뷰] Spectrally-resolved dielectric function of amorphous and crystalline GeTe nanoparticle thin films

Ann‐Katrin U. Michel, Marilyne Sousa외 6명|Figshare|2020. 02. 04.

Phase-change materials and chalcogenides참고 문헌 47인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 스펙트럼 해상도를 갖춘 유리 및 결정성 GeTe 나노입자( nanoparticle, NP) 박막의 유전율 특성을 분광학적 입체측정법을 사용하여 조사하여 크기에 따라 변화하는 광학적 특성을 밝혀냈다. 이는 콜로이드성 GeTe NPs가 굴절률(n)과 흡수계수(k)를 감소시키고, 밴드 갭(Eg)을 증가시켜 가시광선 및 가까운 적외선 범위에서 조절 가능한 포토닉스를 가능하게 하며, 질소 대기 중 저장 조건에서 2개월 이상 안정된 성능을 유지함을 보여준다.

ABSTRACT

Phase-change materials (PCMs), which are well-established in optical and random-access memories, are increasingly studied for emerging topics such as brain-inspired computing and active photonics. These applications take advantage of the pronounced reflectivity and resistivity changes that accompany the structural transition in PCMs from their amorphous to crystalline state. However, PCMs are typically fabricated as thin films via sputtering, which is costly, requires advanced equipment, and limits the sample and device design. Here, we investigate a simpler and more flexi-ble approach for applications in tunable photonics: the use of sub-10 nm colloidal PCM nanoparticles (NPs). We report the optical properties of amorphous and crystalline germanium telluride (GeTe) NP thin films from the infrared to the ultraviolet spectral range. Using spectroscopic ellipsometry with support from cross-sectional scanning electron microscopy, atomic force microscopy, and absorption spectroscopy, we extract refractive indices n, extinction coefficients k, and band gaps Eg and compare to values known for sputtered GeTe thin films. We find a decrease of n and k and an increase of Eg for NP-based GeTe films, yielding insights into size-dependent property changes for nanoscale PCMs. Furthermore, our results reveal the suitability of GeTe NPs for tunable photonics in the near-infrared and visible spectral range. Finally, we studied sample reproducibility and aging of our NP films. We found that the colloidally-prepared PCM thin films were stable for at least two months stored under nitrogen, further supporting the great promise of these materials in applications.

연구 동기 및 목표

• 조절 가능한 포토닉스를 위한 스퍼터링 박막의 저비용, 유연한 대체재를 탐색하기 위해.
• 적외선에서 자외선 영역까지의 스펙트럼 범위에서 10 nm 이하의 콜로이드성 GeTe 나노입자 박막의 광학적 특성을 특성화하기 위해.
• 기존의 스퍼터링 공정으로 제작된 박막과 비교하여 아모르포스 및 결정성 GeTe NPs의 유전율 함수(n, k, Eg)를 분석하기 위해.
• 제어된 저장 조건 하에서 콜로이드성 GeTe NP 박막의 재현성 및 장기적 안정성을 평가하기 위해.
• 활성 포토닉스 및 뇌 기반 컴퓨팅과 같은 새로운 응용 분야에 GeTe NPs가 적합한지 평가하기 위해.

제안 방법

• 1.5에서 5.5 eV의 에너지 범위에서 아모르포스 및 결정성 GeTe NP 박막의 복합 유전율 함수(n, k)를 추출하기 위해 분광학적 입체측정법을 사용하였다.
• 박막의 미세형상 및 두께를 확인하기 위해 횡단면 스캐닝 전자현미경 및 원자력현미경을 활용하였다.
• 밴드 갭(Eg) 측정의 정합성과 광학 분석의 지원을 위해 흡수 스펙트로스코피를 사용하였다.
• 콜로이드성 GeTe 나노입자를 합성하고 고비용의 스퍼터링 공정을 피하기 위해 용액 공정을 통해 박막으로 조립하였다.
• 전체 스펙트럼 범위에서 유전율 반응을 분석하여 스퍼터링 GeTe 박막과의 비교를 가능하게 하였다.
• 60일 간 질소 대기 중에서 박막 특성을 모니터링하여 안정성과 재현성을 평가하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 가시광선에서 가까운 적외선 영역까지의 스펙트럼 범위에서 콜로이드성 GeTe 나노입자 박막의 유전율 함수(n, k, Eg)는 스퍼터링 GeTe 박막과 비교해 어떻게 다른가?
• RQ2 아모르포스에서 결정성 상으로의 전이 시 GeTe NPs에서 발생하는 크기에 따른 광학적 변화는 무엇인가?
• RQ3 관성 조건 하에서 콜로이드성 GeTe NP 박막은 장기간 동안 안정된 광학적 특성을 유지할 수 있는가?
• RQ4 GeTe NPs는 가까운 적외선 및 가시광선 영역에서 얼마나까지 조절 가능한 포토닉스 응용을 지원할 수 있는가?
• RQ5 여러 샘플 런에 걸쳐 콜로이드성 GeTe NP 박막의 광학적 특성은 얼마나 재현 가능한가?

주요 결과

• 아모르포스 및 결정성 GeTe NP 박막에서 굴절률(n)과 흡수계수(k)가 모두 스퍼터링 박막보다 감소하였다.
• GeTe NP 박막에서 밴드 갭(Eg)이 증가하여 양자 구속 효과로 인해 광학적 흡수 경계가 청색 이동함을 나타내었다.
• 아모르포스 GeTe NP 박막은 약 0.7 eV의 밴드 갭을 보였고, 결정성 상은 더 높은 Eg를 나타내어 차원 감소 효과와 일치하였다.
• 분광학적 입체측정법을 통해 GeTe NP 박막이 다수의 샘플에서 높은 광학적 품질과 재현성을 유지함을 확인하였다.
• 질소 대기 중 저장 조건에서 최소 2개월 동안 박막이 안정되어 있었으며, 광학적 특성에 측정 가능한 열화가 없었다.
• 결과적으로 콜로이드성 GeTe NPs가 가까운 적외선 및 가시광선 스펙트럼 영역에서 조절 가능한 포토닉스에 적합함을 확인하였다.