[논문 리뷰] State-of-the-Art Perovskite Solar Cells Benefit from Photon Recycling at Maximum Power Point

Roberto Brenes, Madeleine Laitz외 3명|arXiv (Cornell University)|2019. 01. 24.

Perovskite Materials and Applications참고 문헌 55인용 수 67

한 줄 요약

이 연구는 최대출력점(MPP)에서 광자 재활용이 최신 퍼보스카이트 태양전지의 성능을 크게 향상시킴을 입증하며, 비방사성 재결합 비율이 낮을 경우 전압(VMPP)이 77 mV 상승함에 따라 전력변환효율(PCE)이 최대 2.0% 절대 증가할 것으로 예측한다. 분석 결과, 광자 재활용은 개방회로 조건보다 MPP에서 더 큰 이점을 제공하며, 특히 비방사성 재결합 비율이 낮고 외부 전기발광 효율이 10%를 초과할 경우 더욱 두드러진다.

ABSTRACT

Photon recycling is required for a solar cell to achieve an open-circuit voltage ($V_{OC}$) and power conversion efficiency (PCE) approaching the Shockley-Queisser theoretical limit. In metal halide perovskite solar cells, the achievable performance gains from photon recycling remain uncertain due to high variability in perovskite material quality and the non-radiative recombination rate ($k_{1}$). In this work, we study state-of-the-art $ extrm{Cs}_{0.05}( extrm{MA}_{0.17} extrm{FA}_{0.83})_{0.95} extrm{Pb}( extrm{I}_{0.83} extrm{Br}_{0.17})_{3}$ films and analyze the impact of varying non-radiative recombination rates on photon recycling and device performance. Importantly, we predict the impact of photon recycling at the maximum power point (MPP), demonstrating an absolute PCE increase of up to 2.0% in the radiative limit, primarily due to a 77 mV increase in $V_{MPP}$. Even with finite non-radiative recombination, benefits from photon recycling can be achieved when non-radiative lifetimes and external LED electroluminescence efficiencies measured at open-circuit, $Q_{e}^{LED}( extrm{V}_{OC})$, exceed 2 $\mu$s and 10%, respectively. This analysis clarifies the opportunity to fully exploit photon recycling to push the real-world performance of perovskite solar cells toward theoretical limits.

연구 동기 및 목표

• 최대출력점(MPP)에서 실세계 조건에서 광자 재활용이 퍼보스카이트 태양전지에 미치는 실질적 영향을 규명하는 것.
• 광자 재활용으로 측정 가능한 성능 향상을 이끌 수 있도록 필요한 재료 품질 기준—특히 비방사성 재결합 비율(k1)과 외부 전기발광 효율(Q_LED)—을 규명하는 것.
• 고품질 퍼보스카이트 필름이 광자 재활용을 통해 의미 있는 효율 향상을 달성할 수 있는지에 대한 불확실성을 해소하며, 특히 실내 조건에서 실현 가능한 MPP 작동 조건에서의 성능 향상 여부를 규명하는 것.

제안 방법

• Cs0.05(MA0.17FA0.83)0.95Pb(I0.83Br0.17)3 퍼보스카이트 필름의 실험 측정 흡수 및 굴절률 데이터를 기반으로 한 세밀한 균형 모델을 사용하였다.
• 내부(J_rad,int) 및 외부(J_rad,ext) 재결합 비율을 이용하여 광자 재활용 유무에 따라 방사성 포화 전류(J_rad)를 계산하였다.
• 에너지 의존성 흡수 계수 및 굴절률을 결정하기 위해 광열굴절 스펙트로스코피(PDS) 및 분광 굴절도측정법을 활용하였다.
• 비방사성 재결합 비율(k1)과 광자 탈출 확률(P_esc)을 변화시켜 광자 재활용 유무에 따른 J-V 곡선을 시뮬레이션하였다.
• 광자 재활용이 주요 매개변수인 VMPP, VOC, 전력인율(FF), 내부 일조량, 전기발광 효율(Q_LED)에 미치는 영향을 정량화하였다.
• 성능 기준을 정의: 광자 재활용의 이점은 k1 < 2×10^4 s⁻¹ 이며 Q_LED(V_OC) > 10%일 경우 나타나며, k1 < 5×10³ s⁻¹일 경우 최적의 성능 향상을 기대할 수 있다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 비방사성 재결합이 낮을 경우, 실내 조건에서 실현 가능한 MPP에서 광자 재활용이 퍼보스카이트 태양전지의 성능 향상에 측정 가능한 기여를 할 수 있는가?
• RQ2 MPP에서 PCE 향상에 기여하기 위해 광자 재활용을 실현하기 위한 핵심 재료 품질 기준(k1 및 Q_LED)은 무엇인가?
• RQ3 MPP에서 광자 재활용에 의한 전압 향상은 개방회로 조건과 비교해 어떻게 다를까? 어떤 조건에서 MPP에서 더 큰 이점이 발생하는가?
• RQ4 k1가 감소함에 따라 광자 재활용은 MPP에서 전력인율(FF)과 내부 캐리어 농도에 어떤 영향을 미치며, 그 정도는 어떠한가?
• RQ5 고품질 퍼보스카이트에서 이론적으로 예상되는 광자 재활용의 이점은 실질적인 장치 운영 조건에서 실현 가능한가? 그 주요 제한 요소는 무엇인가?

주요 결과

• 광자 재활용은 방사성 한계 조건에서 최대출력점 전압(VMPP)을 최대 77 mV 향상시켜 전력변환효율(PCE)에 2.0%의 절대 증가를 예측한다.
• 비방사성 재결합 비율(k1)이 약 5×10³ s⁻¹ 이하로 감소할 경우, MPP에서의 광자 재활용 이점은 개방회로 조건을 초월하며, 이는 고품질 재료에서 MPP의 이점이 더 두드러짐을 시사한다.
• 실제 장치에서 측정 가능한 광자 재활용 이점을 관찰하기 위해서는 개방회로에서 최소 외부 전기발광 효율(Q_LED)이 10% 이상이어야 하며, 비방사성 수명이 2 µs 이상이어야 한다.
• k1 < 2×10⁴ s⁻¹일 경우, MPP에서 방사성 재결합이 비방사성 재결합보다 우세해지며, 광자 재활용이 있을 경우 더 높은 전력인율(FF)을 기록한다.
• 방사성 재결합과 비방사성 재결합 비율(k2N²/k1N)은 VMPP가 70 mV 향상된 상태에서 약 10에 도달하며, 이는 성능 향상의 임계 기준으로서의 중요성을 나타낸다.
• 이 연구는 내부 광발광 효율(PLQE) >90%이면서 결함 농도가 낮은 퍼보스카이트 필름이 광자 재활용 이점을 해방할 수 있으며, 특히 효율적인 빛 추출 기술과 조합될 경우 더욱 두드러진다.