[논문 리뷰] Strong impact of grain boundaries on the thermoelectric properties of non-equilibrium synthesized p-type Ce1.05Fe4Sb12.04 filled skutterudites with nanostructure

Qing Jie, Juan Zhou외 3명|arXiv (Cornell University)|2010. 06. 29.

Advanced Thermoelectric Materials and Devices인용 수 3

한 줄 요약

이 연구는 빠른 압력 유도 결정화를 통해 비평형으로 합성된 p형 Ce1.05Fe4Sb12.04 스쿠터디트에서 나노구조를 가진 결정립 경계가 강하게 결합된 물질을 생산함으로써, 제2상 형성과 결정립 성장을 억제하고, 운반체 이동도를 거의 두 배로 향상시키며, 격자 열전도도를 감소시켜 전통적인 고체상 반응 처리된 샘플에 비해 열전 성능을 크게 향상시킨다.

ABSTRACT

p-type Ce1.05Fe4Sb12.04 filled skutterudites with much improved thermoelectric properties have been synthesized by rapidly converting nearly amorphous ribbons into crystalline pellets under pressure. It is found that this process greatly suppresses grain growth and second phase formation/segregation, and hence results in the samples consisting of nano-sized grains with strongly-coupled grain boundaries, as observed by transmission electron microscopy. The room temperature carrier mobility in these samples is significantly higher (nearly double) than those in the samples of the same starting composition made by the conventional solid-state reaction. Nanostructure reduces the lattice thermal conductivity, while cleaner grain boundaries permit higher electron conduction.

연구 동기 및 목표

• 제어된 나노구조를 가진 p형 Ce1.05Fe4Sb12.04 충전 스쿠터디트를 위한 비평형 합성 경로를 개발하기 위해.
• 열전 성능을 향상시키기 위해 가공 중에 결정립 성장과 제2상 형성을 최소화하기 위해.
• 결정립 경계가 전자 이동도와 격자 열전도도를 조절하는 데 미치는 역할을 조사하기 위해.
• 나노구조화와 청결한 결정립 경계를 통해 더 높은 운반체 이동도와 낮은 열전도도를 달성하기 위해.

제안 방법

• 거의 무정형인 Ce1.05Fe4Sb12.04 리본을 빠른 압력 유도 결정화로 조밀한 펠릿으로 변환하기.
• 결정립 크기와 결정립 경계 구조를 특성화하기 위해 투과전자현미경(TEM)을 사용하기.
• 동일한 조성의 전통적인 고체상 반응 처리 샘플과의 열전 성능 비교하기.
• 실온에서 운반체 이동도와 격자 열전도도를 측정하여 결정립 경계의 영향을 분리 분석하기.
• 상태 비균형 가공을 통해 상 분리와 결정립 굵어짐을 억제하기.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 비평형 합성은 p형 Ce1.05Fe4Sb12.04 스쿠터디트에서 결정립 성장과 제2상 형성에 어떤 영향을 미치는가?
• RQ2 결정립 경계는 나노구조 스쿠터디트에서 운반체 이동도에 얼마나 큰 영향을 미치는가?
• RQ3 결정립 경계 공학을 통해 전자 이동도의 열화 없이 격자 열전도도를 낮출 수 있는가?
• RQ4 나노구조와 청결한 결정립 경계의 병합 효과는 열전 성능에 어떤 영향을 미치는가?

주요 결과

• 동일한 조성의 전통적 처리 샘플에 비해 비평형 합성 샘플의 실온 운반체 이동도는 거의 두 배로 향상되었다.
• 나노구조 샘플은 결정립 경계에 의한 포논 산란으로 인해 격자 열전도도가 크게 감소하였다.
• 비평형 샘플의 결정립 경계는 더 청결하고 강하게 결합되어 있어 전자 산란을 최소화하고 전자 도전도를 향상시켰다.
• 빠른 결정화 과정으로 인해 제2상 형성과 결정립 성장이 효과적으로 억제되었다.
• 나노구조와 청결한 결정립 경계의 병합 효과로 인해 열전 성능이 상당히 향상되었다.