[논문 리뷰] Study of spin-phonon coupling and magnetic field induced spin reorientation in polycrystalline multiferroic $GdFeO_3$

Anjali Panchwanee, ‬V. Raghavendra Reddy외 2명|arXiv (Cornell University)|2016. 07. 18.

Multiferroics and related materials인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 XRD, 자화도 측정, 온도 및 외부 자기장에 의존하는 ⁵⁷Fe 모스바우어 스펙트로스코피 및 라만 스펙트로스코피를 이용하여 다결정 GdFeO₃에서 스핀-음향 결합과 자기장에 의해 유도되는 스핀 재배열을 조사한다. 네엘 전이 온도 T_N,Fe = 672.5 ± 0.2 K에서 임계 지수 β = 0.333 ± 0.003를 확인하였으며, 이는 다결정 GdFeO₃에서 스핀-음향 결합과 국소적 구조 재편성의 직접적 증거를 제공하며, 이는 다상성 다중철성 행동과 관련되어 있다.

ABSTRACT

The present work reports the preparation of polycrystalline multiferroic $GdFeO_3$ (GdFO) and characterization with x-ray diffraction (XRD), magnetization, temperature dependent Raman spectroscopy, temperature and magnetic field dependent $^{57}Fe$ M$\ddot{o}$ssbauer spectroscopy measurements. The sample is found to be phase pure from Rietveld refinement of XRD pattern. The M$\ddot{o}$ssbauer spectra measured in the presence of external magnetic field show the signatures of field induced spin reorientation transition, which are corroborated by magnetization measurements. From the temperature dependent variation of internal hyperfine field, N$\grave{e}$el transition temperature ($T_{N,Fe}$) of 672.5$\pm$0.2 K and critical exponent ($β$) of 0.333$\pm$0.003 is obtained. Temperature dependent (300 - 760 K) Raman spectroscopy measurements show the signatures of spin-phonon coupling and local structural re-arrangement across $T_{N,Fe}$.

연구 동기 및 목표

• 다결정 GdFeO₃의 자성 및 구조 전이, 특히 네엘 전이와 스핀 재배열을 조사한다.
• 네엘 온도 근처에서 국소적 구조 재배열을 유도하는 스핀-음향 결합의 역할을 규명한다.
• 다중철성 다중철성 GdFeO₃에서 페로전자성을 안정화하는 데 기여하는 것은 Fe³⁺의 자성 정렬인지, 희토류 Gd³⁺ 이온의 자성 정렬인지 확인한다.
• 다결정 다중철성 물질에 덜 적용되는 모스바우어 스펙트로스코피를 사용하여 자기장 유도 스핀 재배열 전이를 검증한다.
• 자외선 필드의 진화와 자성 상전이를 연관지워 임계 지수를 추출하고 전이의 보편성 클래스를 특성화한다.

제안 방법

• 다결정 GdFeO₃의 상 순도와 구조적 매개변수를 확인하기 위해 리에트벨드 보정을 포함한 X선 회절(XRD)을 수행하였다.
• 내부 자기장의 온도 및 외부 자기장 의존성을 분석하기 위해 온도 및 자기장에 따라 변화하는 ⁵⁷Fe 모스바우어 스펙트로스코피를 실시하여 자외선 필드를 탐측하고 스핀 재배열 전이를 탐지하였다.
• 모스바우어 결과를 확인하고 자성 전이 온도를 결정하기 위해 자화도 측정을 수행하였다.
• 300–760 K 범위에서 온도 의존성 라만 스펙트로스코피를 실시하여 음향 모드의 이동, 선형 폭 및 면적 비율을 분석함으로써 스핀-음향 결합을 탐지하였다.
• 온도 의존성 라만 데이터를 비선형 모델을 사용하여 피팅하였으며, 네 음향 진동 상태를 포함한 모델은 Γ(T) = A[1 + 2/(eˣ−1)] + B[1 + 3/(eʸ−1) + 3/(eʸ−1)²]로 표현되며, 여기서 x = ħω₀/2k_BT 및 y = ħω₀/3k_BT이다.
• 라만 모드의 면적 비율과 피크 간격을 분석하여 스핀-격자 결합과 비대칭 힘 상수의 징후를 탐지하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 다결정 GdFeO₃에서 자기장에 의해 유도되는 스핀 재배열이 발생하는가, 그리고 이는 모스바우어 스펙트로스코피로 감지 가능한가?
• RQ2 다결정 GdFeO₃에서 Fe³⁺의 정확한 네엘 전이 온도 T_N,Fe는 얼마이며, 이에 관련된 임계 지수 β는 얼마인가?
• RQ3 T_N,Fe 근처에서 라만 스펙트럼에 스핀-음향 결합의 징후가 존재하는가, 그리고 이는 구조적 및 자성 전이와 어떻게 연관되는가?
• RQ4 라만 스펙트로스코피로 탐측한 Gd³⁺ 및 Fe³⁺ 이온의 진동 역학은 다중철성 행동과 관련된 국소적 구조 재편성과 어떻게 관련되는가?
• RQ5 Gd³⁺ 이온의 정렬과 독립적으로 Fe³⁺ 이온의 자성 정렬이 GdFeO₃에서 페로전자성을 안정화시키는 데 얼마나 기여하는가?

주요 결과

• 모스바우어 스펙트로스코피에서 온도 의존성 자외선 필드 변화를 통해 다결정 GdFeO₃에서 Fe³⁺의 네엘 전이 온도 T_N,Fe = 672.5 ± 0.2 K로 결정되었다.
• 내부 자외선 필드의 온도 의존성에서 유도된 임계 지수 β = 0.333 ± 0.003는 3차원 헤이젠베르크 유사 보편성 클래스를 나타내며, 이는 전이의 보편성 특성을 뒷받침한다.
• 외부 자기장 하에서의 모스바우어 스펙트럼은 자기장 유도 스핀 재배열의 명백한 징후를 보였으며, 동시에 자화도 측정 결과로 확인되었다.
• 온도 의존성 라만 스펙트로스코피는 T_N,Fe 근처에서 140 cm⁻¹ 모드의 선형 폭과 주파수에 이상 현상을 보이며, 이는 스핀-음향 결합과 격자 완화 효과를 시사한다.
• T_N,Fe 근처에서 라만 모드의 면적 비율과 피크 간격의 이상 행동(예: 약 140, 160 cm⁻¹ 및 약 250, 459 cm⁻¹)은 스핀-격자 결합과 비대칭 힘 상수의 직접적 증거를 제공한다.
• Gd³⁺ 이온의 진동(140 cm⁻¹ 모드)과 Fe³⁺ 스핀 정렬 간의 상관관계는 T_N,Fe까지 유지되며, 이는 Fe³⁺ 자성 정렬이 희토류 서브격자 역학에 장거리 영향을 미친다는 것을 시사하며, 다중철성 결합에 기여할 가능성이 있다.