[논문 리뷰] Sub-cycle coherent control of ionic dynamics via transient ionization injection

Qian Zhang, Hongqiang Xie외 8명|arXiv (Cornell University)|2019. 11. 05.

Laser-Matter Interactions and Applications인용 수 5

한 줄 요약

이 연구는 일시적인 강한 필드 이온화가 순차적 공명 다광자 전이에 의해 진동 및 전자 상태에서 자극된 상태로 질소 분자 이온을 주입함으로써, 즉각적인 레이저 편광과 동적 스타크 시프트에 의해 이끌리는 초주기 공명 제어를 통해 발생함을 밝혀냈다. 주요 발견은 이온의 자극 상태에서의 인구 분포가 터널링 이론 예측을 초월하여 높아지는 것으로, 이는 전통적인 터널링 이론에 도전하며 이온 기반 양자 광학 및 공기 레이저 신제품 개발에 새로운 길을 열어준다.

ABSTRACT

We investigate the interwoven dynamic evolutions of neutral nitrogen molecules together with nitrogen ions created through transient tunnel ionization in an intense laser field. By treating the molecules as open quantum systems, it is found that considering real-time injection of ions and strong couplings among their electronic states, nitrogen molecular ions are primarily populated in the electronically excited states, rather than staying in the ground state as predicted by the well-known tunneling theory. The unexpected result is attributed to sub-cycle switch-on of time-dependent polarization by transient ionization and dynamic Stark shift mediated near-resonant multiphoton transitions. Their combined contribution also causes that the vibrational distribution of N$_2^+$ does not comply with Franck-Condon principle. These findings corroborate the mechanism of nitrogen molecular ion lasing and are likely to be universal. The present work opens a new route to explore the important role of transient ionization injection in strong-field induced non-equilibrium dynamics.

연구 동기 및 목표

• 강한 레이저 필드에서 일시적인 강한 필드 이온화를 통해 생성된 질소 분자 이온의 공명 진동을 조사한다.
• 특히 초주기 이온화 과정 중에 이온-레이저 결합이 독립적으로 취급될 수 있는지 여부라는 오랫동안 남아있는 문제를 해결한다.
• 개방계 양자 다체계에서 일시적 이온화와 레이저-이온 결합을 동등하게 다룰 수 있는 이론적 프레임워크를 수립한다.
• 터널링 이론 예측과는 정반대되는 N₂⁺의 비-프랑크컨돈 진동 분포와 예상치 못한 자극 상태 인구를 설명한다.
• 일시적 이온화 주입이 강한장 물리학에서 이온 공명을 생성하는 메커니즘으로 보편적인가를 탐색한다.

제안 방법

• 피크 강도 3×10¹⁴ W/cm², 펄스 지속시간 15 fs, 중심 파장 800 nm인 강한 레이저 필드에서 질소 분자를 개방 양자 시스템으로 모델링한다.
• HOMO, HOMO-1, HOMO-2 오비탈에서의 일시적 이온화 비율을 계산하기 위해 MO-ADK 이론을 적용하며, 각각 이온화 에너지는 15.6 eV, 17 eV, 18.8 eV이다.
• 이온화-결합 방정식을 해결하여 N₂⁺의 전자 및 진동 상태 간의 시간에 따라 변화하는 인구 재분포를 시뮬레이션한다.
• 주파수 의존 인구 스캔을 통해 3광자 공명과 5광자 공명을 각각 900 nm와 1560 nm에서 식별한다.
• 레이저 환경 위상 φ를 변화시켜 B 상태(v=0)의 인구에 미치는 간섭 효과를 탐색하기 위해 초주기 제어를 적용한다.
• 위상 의존 인구에 푸리에 변환을 적용하여 다중광자 드레싱 및 간섭 효과의 기여도를 추출한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 강한 필드 이온화 중 일시적 이온화 주입이 N₂⁺의 전자 상태 간 인구 분포에 어떻게 영향을 미치는가?
• RQ2 초주기 레이저 편광 전환은 시간 역행성 대칭을 얼마나 깨뜨리며, 자극 상태 이온의 인구를 어떻게 증가시키는가?
• RQ3 강한 레이저 필드 존재 하에서 N₂⁺의 진동 분포가 왜 프랑크컨돈 원리에서 벗어나는가?
• RQ4 동적 스타크 시프트를 통해 매개되는 공명 다광자 전이가 B(v=0)와 같은 특정 이온 상태의 인구를 크게 증가시킬 수 있는가?
• RQ5 레이저 환경의 위상과 시기 조절은 이온화된 시스템에서 공명 인구 제어에 어떻게 영향을 미치는가?

주요 결과

• 초주기 레이저 편광 전환과 동적 스타크 시프트에 의해 N₂⁺의 자극 상태 B(v=0)의 인구가 기존의 기본 상태 예측을 크게 초월하여 증가한다.
• B(v=0)에 대한 3광자 공명 피크는 900 nm에서 나타나며, 필드 없는 조건에서의 공명 1173 nm와는 다름을 보여주며, 이는 스타크 시프트에 의해 유도된 공명 이동을 시사한다.
• 공명 파장 이동은 레이저 주파수와 무관하지만 피크 강도에 선형적으로 의존하며, 즉각적인 편광이 스타크 시프트에 기여함을 확인한다.
• 레이저 환경 위상 φ에 따른 B(v=0)의 인구 조절은 π 주기적 패턴을 보이지만, 최댓값이 φ=0에 위치하지 않고 최솟값이 φ=π/2에 위치하지 않음을 확인하여 순수한 편광 효과를 초월한 다중 채널 간섭을 시사한다.
• B(v=0)의 인구는 이온화 후 상호작용 시간이 감소함에 따라 감소함을 보여주며, 이는 공명 인구 축적에 충분한 결합 시간이 필요함을 나타낸다.
• 일시적 이온화에 의해 유도된 공명의 붕괴와 공명 다광자 결합의 병합 효과는 N₂⁺에서 비-프랑크컨돈 진동 분포를 설명한다.