[논문 리뷰] Time- and Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy using an Ultrafast Extreme Ultraviolet Source at 21.8 eV

Yangyang Liu, John E. Beetar외 12명|arXiv (Cornell University)|2019. 07. 24.

Photorefractive and Nonlinear Optics인용 수 1

한 줄 요약

이 논문은 20 W Yb:KGW 레이저 앰프에서 고차 조화발생(HHG)을 통해 생성된 21.8 eV 초고속 극자외선 소스를 사용한 시간 및 각도 해상도가 있는 광전자 방사 분광법(TR-ARPES) 장치를 제시한다. 반복률과 광자 유량을 최적화하여 320 fs의 시간 해상도와 21.5 meV의 에너지 해상도를 달성하였으며, 이는 ZrSiS와 Sb2-xGdxTe3에서 비평형 밴드 구조를 직접 측정할 수 있게 한다.

ABSTRACT

Characterizing and controlling electronic properties of quantum materials require direct measurements of non-equilibrium electronic band structures over large regions of momentum space. Here, we demonstrate an experimental apparatus for time- and angle-resolved photoemission spectroscopy using high-order harmonic probe pulses generated by a robust, moderately high power (20 W) Yb:KGW amplifier with tunable repetition rate between 50 and 150 kHz. By driving high-order harmonic generation (HHG) with the second harmonic of the fundamental 1025 nm laser pulses, we show that single-harmonic probe pulses at 21.8 eV photon energy can be effectively isolated without the use of a monochromator. The on-target photon flux can reach 5 x 10^10 photons/second at 50 kHz, and the time resolution is measured to be 320 fs. The relatively long pulse duration of the Yb-driven HHG source allows us to reach an excellent energy resolution of 21.5 meV, which is achieved by suppressing the space-charge broadening using a low photon flux of 1.5 x 10^8 photons/second at a higher repetition rate of 150 kHz. The capabilities of the setup are demonstrated through measurements in the topological semimetal ZrSiS and the topological insulator Sb2-xGdxTe3.

연구 동기 및 목표

• 비평형 양자물질의 전자 밴드 구조를 탐사할 수 있는 견고하고 고반복률의 TR-ARPES 시스템을 개발하는 것.
• 단순한 고출력 Yb:KGW 레이저 기반의 HHG 소스를 사용하여 단일 파장의 극자외선 펄스를 얻고, 단일 분광계 없이도 높은 시간 및 에너지 해상도를 달성하는 것.
• 고반복률을 유지하면서도 낮은 광자 유량으로 운영하여 공간 전하 폭발을 억제하는 것.
• 톱로지컬 반도체와 톱로지컬 절연체인 ZrSiS와 Sb2-xGdxTe3를 대상으로 기술의 가능성을 입증하는 것.
• 단일 허모닉 극자외선 조사 펄스를 사용하여 비평형 조건에서 전자 상태의 넓은 운동량 공간 커버리지를 실현하는 것.

제안 방법

• 1025 nm Yb:KGW 레이저의 2차 하모닉(512.5 nm)이 50~150 kHz의 반복률에서 고차 조화발생(HHG)을 유도한다.
• HHG 과정의 위상 일치 및 스펙트럼 필터링 특성을 활용하여 단일 허모닉 21.8 eV 극자외선 조사 펄스를 단일 분광계 없이 분리한다.
• 50 kHz에서 타겟에 도달하는 광자 유량은 5 × 10^10 개/초이며, 펌프-프로브 교차상관을 통해 320 fs의 시간 해상도를 측정하였다.
• 공간 전하 효과를 최소화하기 위해 광자 유량을 150 kHz에서 1.5 × 10^8 개/초로 감소시켜 21.5 meV의 에너지 해상도를 달성하였다.
• ZrSiS와 Sb2-xGdxTe3에서 각도 해상도가 있는 광전자 방사 분광법을 수행하여 비평형 조건에서의 운동량 해상 전자 밴드 구조를 맵핑하였다.
• 안정적이고 고평균출력 레이저 소스를 활용하여 시간 분해 측정에 적합한 견고하고 고반복률 작동을 가능하게 하였다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 고반복률, 고평균출력 레이저 시스템이 단일 분광계 없이도 시간 및 각도 해상도가 있는 광전자 방사 분광법에 적합한 고립된 21.8 eV 극자외선 펄스를 생성할 수 있는가?
• RQ2 변동 가능한 반복률에서 Yb:KGW 레이저 기반의 HHG 소스를 사용한 TR-ARPES 장치에서 달성 가능한 시간 해상도는 무엇인가?
• RQ3 공간 전하 폭발은 에너지 해상도에 어떤 영향을 미치며, 고반복률에서 광자 유량을 감소시켜 이를 억제할 수 있는가?
• RQ4 이 장치는 ZrSiS와 Sb2-xGdxTe3와 같은 톱로지컬 물질의 비평형 전자 밴드 구조를 해상할 수 있는가?
• RQ5 HHG 소스를 사용한 초고속 TR-ARPES에서 광자 유량, 반복률, 에너지 해상도 사이의 상충 관계는 무엇인가?

주요 결과

• 펌프-프로브 교차상관을 통해 320 fs의 시간 해상도를 달성하여 초고속 전자 동역학 연구의 가능성을 입증하였다.
• 150 kHz의 고반복률에서 공간 전하 폭발을 억제하기 위해 광자 유량을 1.5 × 10^8 개/초로 감소시켜 21.5 meV의 에너지 해상도를 달성하였다.
• 50 kHz에서 타겟에 도달하는 광자 유량은 5 × 10^10 개/초에 도달하여 높은 신호 대비 잡음비 측정이 가능했으며, 시간 또는 에너지 해상도를 훼손하지 않았다.
• 단일 분광계 없이도 HHG 과정의 내재된 스펙트럼 필터링 특성을 활용하여 고립된 21.8 eV 조사 펄스를 생성하였으며, 이는 실험 장치의 단순화에 기여하였다.
• 이 기술은 톱로지컬 반도체인 ZrSiS와 톱로지컬 절연체인 Sb2-xGdxTe3에서 비평형 밴드 구조를 성공적으로 맵핑하여, 양자물질에 대한 적용 가능성을 입증하였다.
• 20 W Yb:KGW 앰프의 사용으로 다양한 조건에서 안정적이고 고반복률 작동이 가능하여 데이터 수집 속도와 안정성이 향상되었다.