[논문 리뷰] Unifying framework for strong and fragile liquids via machine learning: a study of liquid silica

Ekin D. Cubuk, Andrea J. Liu외 2명|arXiv (Cornell University)|2020. 08. 21.

Material Dynamics and Properties참고 문헌 1인용 수 6

한 줄 요약

이 논문은 액체 실리카의 강성, 취성, 강성에서 취성으로의 전이 영역을 아우르는 동역학을 묘사하기 위해 구조적 기술자 '부드러움(softness)'을 사용하는 통합된 기계학습 프레임워크를 제안한다. 국소 원자 구조를 기반으로 부드러움 모델을 학습시킨 결과, 이완 시간이 부드러움과 아레니우스 관계를 따르며, 이는 취성이 구조 전이가 아니라 평균 부드러움의 연속적이고 선형적인 온도 의존성에 기인함을 드러낸다.

ABSTRACT

The fragility of a glassforming liquid characterizes how rapidly its relaxation dynamics slow down with cooling. The viscosity of strong liquids follows an Arrhenius law with a temperature-independent barrier height to rearrangements responsible for relaxation, whereas fragile liquids experience a much faster increase in their dynamics, suggesting a barrier height that increases with decreasing temperature. Strong glassformers are typically network glasses, while fragile glassformers are typically molecular or hard-sphere-like. As a result of these differences at the microscopic level, strong and fragile glassformers are usually treated separately from a theoretical point of view. Silica is the archetypal strong glassformer at low temperatures, but also exhibits a mysterious strong-to-fragile crossover at higher temperatures. Here we show that softness, a structure-based machine learned parameter that has previously been applied to fragile glassformers provides a useful description of model liquid silica in the strong and fragile regimes, and through the strong-to-fragile crossover. Just as for fragile glassformers, the relationship between softness and dynamics is invariant and Arrhenius in all regimes, but the average softness changes with temperature. The strong-to-fragile crossover in silica is not due to a sudden, qualitative change in structure, but can be explained by a simple Arrhenius form with a continuously and linearly changing local structure. Our results unify the study of liquid silica under a single simple conceptual picture.

연구 동기 및 목표

• 강성과 취성 액체 행동을 하나의 이론적 프레임워크로 통합적으로 묘사하기 위해.
• 기계학습으로 도출된 부드러움 매개변수(취성 유리형성체에 효과적임)가 실리카와 같은 강성 유리형성체에도 적용 가능한지 조사하기 위해.
• 실리카에서 강성에서 취성으로의 전이가 정성적인 구조 변화의 결과인지, 아니면 국소 구조의 연속적인 변화의 결과인지 규명하기 위해.
• 이전에 취성 액체에서 검증된 부드러움 기반 동역학 모델이 실리카의 전체 온도 범위에서 유효한지 테스트하기 위해.
• 자기적 취성 자체가 아닌, ⟨S⟩라는 단일 구조 변수의 온도 의존성으로 이론적 초점을 전환하기 위해.

제안 방법

• 입자 재배열을 예측하기 위해 국소 구조 기술자로 반경 및 각도 구조 함수를 사용하여 서포트 벡터 머신(SVM)을 학습한다.
• 입자 재배열과 가장 잘 상관관계가 있는 선형 조합으로 '부드러움(S)'을 정의한다.
• 이격된 시간 간격 간의 이동량 변동성을 기반으로 4 ps 시간 창을 사용한 p_hop 지표를 활용해 재배열하는 입자를 식별한다.
• 2500 K에서 3300 K의 온도 범위에서 냉각된 액체 실리카의 구성에 대해 단일 학습 모델을 사용하여 부드러움 모델을 적용한다.
• 평균 부드러움 ⟨S⟩를 계산하고, 이와 이완 시간 τ_α 사이의 관계 τ_α ∝ 1/P_R(⟨S⟩)를 설정한다. 여기서 P_R(S)는 재배열 확률이다.
• 원자 융합을 방지하기 위해 조화형 커팅을 적용한 BKS 포텐셜을 사용하여 실리카를 모델링하고, LAMMPS를 통해 NPT 및 NVT 상자에서 시뮬레이션을 수행한다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 기존에 취성 유리형성체에 효과적이었던 부드러움 기반 프레임워크가 실리카와 같은 강성 유리형성체의 동역학을 묘사할 수 있는가?
• RQ2 실리카에서 강성에서 취성으로의 전이는 불연속적인 구조 변화의 결과인가, 아니면 국소 구조의 연속적인 변화의 결과인가?
• RQ3 부드러움과 동역학(특히 τ_α) 사이의 관계가 강성, 전이, 취성 영역 전역에서 일정한가?
• RQ4 평균 부드러움 ⟨S⟩의 온도 의존성이 전이 영역에서 관찰되는 비아레니우스 행동을 설명할 수 있는가?
• RQ5 부드러움 매개변수는 실리카의 전체 행동 범위를 아우르는 통합적이고 예측 가능한 이완 동역학 묘사를 제공하는가?

주요 결과

• 부드러움 기반 모델은 강성에서 취성으로의 전이 영역을 포함하여 액체 실리카의 모든 영역에서 동역학을 성공적으로 묘사한다.
• 이완 시간 τ_α는 부드러움 P_R(S)와 아레니우스 관계를 따르며, 각 부드러움 값에 대해 재배열 장벽이 온도에 독립적임을 확인한다.
• 평균 부드러움 ⟨S⟩는 연구된 전체 온도 범위에서 온도에 대해 선형적으로 변화하며, 이는 전이 영역에서의 비아레니우스 행동을 설명하기 위해 구조 전이가 필요하지 않음을 시사한다.
• 반경 및 각도 구조 함수를 모두 사용할 경우 재배열 예측 정확도가 86%에 도달하며, 반경 함수만 사용할 경우 79%로 감소한다.
• 강성에서 취성으로의 전이는 정성적인 구조 변화가 아니라 평균 부드러움의 연속적이고 선형적인 온도 의존성에 기인한다.
• 결과는 다양한 취성 특성을 보이는 유리형성체의 다양성을, 단일 기계학습 구조 변수 ⟨S⟩의 온도 의존성으로 통합할 수 있음을 시사한다.