[논문 리뷰] YAG nano-light sources with high Ce concentration

Bruno Masenelli, Oriane Mollet외 6명|arXiv (Cornell University)|2013. 05. 29.

Quantum Dots Synthesis And Properties인용 수 14

한 줄 요약

이 연구는 스캐닝 near-field 광학 현미경을 위한 발광 탐침으로 사용하기 위해 물리적 합성 방법을 통해 최대 13%의 Ce3+ 이온으로 도핑된 10 nm YAG 나노입자를 개발하였다. 최적의 발광은 4% 도핑에서 관찰되었으며, 비방사 붕괴 경로와 효율이 떨어지는 Ce3+ 도핑으로 인해 농도가 높아질수록 발광 억제가 발생하였다. 이는 고전자발광 및 루더퍼드 반사분석을 통해 도핑 농도에 비례하지 않는 발광 강도 향상 정도로 확인되었다.

ABSTRACT

We investigate the luminescence properties of 10 nm YAG nanoparticles doped with Ce ions at 0.2%, 4% and 13% that are designed as active probes for Scanning Near field Optical Microscopy. They are produced by a physical method without any subsequent treatment, which is imposed by the desired application. The structural analysis reveals the amorphous nature of the particles, which we relate to some compositional defect as indicated by the elemental analysis. The optimum emission is obtained with a doping level of 4%. The emission of the YAG nanoparticles doped at 0.2% is strongly perturbed by the crystalline disorder whereas the 13% doped particles hardly exhibit any luminescence. In the latter case, the presence of Ce4+ ions is confirmed, indicating that the Ce concentration is too high to be incorporated efficiently in YAG nanoparticles in the trivalent state. By a unique procedure combining cathodoluminescence and Rutherford backscattering spectrometry, we demonstrate that the enhancement of the particles luminescence yield is not proportional to the doping concentration, the emission enhancement being larger than the Ce concentration increase. Time-resolved photoluminescence reveals the presence of quenching centres likely related to the crystalline disorder as well as the presence of two distinct Ce ions populations. Eventually, nano-cathodoluminescence indicates that the emission and therefore the distribution of the doping Ce ions and of the defects are homogeneous.

연구 동기 및 목표

• 스캐닝 near-field 광학 현미경(SNOM)을 위한 안정적이고 고효율의 YAG 나노광원을 개발하기 위해 고도의 Ce3+ 도핑을 수행한다.
• 10 nm YAG 나노입자에서 Ce3+ 농도가 발광 효율과 구조적 안정성에 미치는 영향을 조사한다.
• 발광 수율을 최대화하면서도 상당한 억제 효과가 없는 최적의 도핑 수준을 규명한다.
• 나노고전자발광을 이용하여 Ce3+ 도핑 및 결함 분포의 공간적 균일성을 특성화한다.
• 고도의 도핑 수준에서 결정 구조의 비정상성과 Ce4+ 형성의 발광 억제에 미치는 영향을 명확히 한다.

제안 방법

• 후처리 없이 물리적 방법을 사용하여 0.2%, 4%, 13% 농도의 Ce3+로 도핑된 10 nm YAG 나노입자를 합성한다.
• 요소 분석 및 X선 회절을 통해 구조적 및 조성 분석을 수행하여 결정성과 스토이키오메트리의 정도를 평가한다.
• 시간 분 giải 광발광을 이용한 발광 특성 분석을 통해 억제 중심과 명백한 Ce3+ 이온 집단을 식별한다.
• 고전자발광과 루더퍼드 반사분석(RBS)을 동시에 사용하여 나노스케일에서 실제 Ce3+ 농도와 발광 강도의 상관관계를 분석한다.
• 나노고전자발광 맵핑을 통해 발광 및 도핑 분포의 공간적 균일성을 평가한다.
• 스펙트로스코픽 분석을 통해 고도의 도핑 수준에서 Ce4+ 이온의 존재를 확인하여 삼가성 상태로의 효율적인 도핑가 불가능함을 밝힌다.

실험 결과

연구 질문

• RQ1 10 nm YAG 나노입자에서 나노광원의 최대 발광 효율을 얻기 위해 최적의 Ce3+ 도핑 농도는 무엇인가?
• RQ2 낮은 도핑 수준에서 결정 구조의 비정상성이 Ce3+-도핑 YAG 나노입자의 발광 특성에 미치는 영향은 무엇인가?
• RQ3 도핑 농도가 증가함에도 불구하고 발광 효율이 높은 Ce3+ 농도(예: 13%)에서 감소하는 이유는 무엇인가?
• RQ4 발광 수율은 Ce3+ 농도에 비례하는가? 비례하지 않는 원인은 무엇인가?
• RQ5 나노입자 내에서 Ce3+ 이온과 관련된 결함 분포는 공간적으로 균일한가?

주요 결과

• 최고의 발광 강도는 4% Ce3+ 도핑에서 관찰되었으며, 13% 도핑에서는 발광 억제로 인해 발광 강도가 상당히 감소하였다.
• 0.2% 도핑에서는 결정 구조의 비정상성이 강하게 영향을 미쳐 구조 결함이 발광 효율을 저하시킴을 나타내었다.
• 13% 도핑에서는 Ce4+ 이온의 존재가 확인되어 과도한 Ce가 삼가성 상태로 효율적으로 도핑되지 못함을 시사하였다.
• 발광 수율 향상 정도는 Ce3+ 농도 증가에 비례하지 않으며, 낮은 도핑 수준에서는 기대 이상으로 발광 강도가 증가하였다.
• 시간 분 해 광발광 분석을 통해 두 개의 명백한 Ce3+ 이온 집단과 구조 결함과 관련된 억제 중심의 존재를 확인하였다.
• 나노고전자발광 분석을 통해 발광 및 도핑 관련 결함의 분포가 나노입자 전반에 걸쳐 균일함을 확인하였다.