[论文解读] A comparative theoretical study on physical properties of synthesized AVO3 (A = Ba, Sr, Ca, Pb) perovskites

Khandaker Monower Hossain, Mirza H. K. Rubel+6 more|arXiv (Cornell University)|May 4, 2019

Magnetic and transport properties of perovskites and related materialsMaterials Science参考文献 82被引用 21

一句话总结

本理论研究采用基于DFT的CASTEP计算，系统研究了A位为Ba、Sr、Ca、Pb的ABO3钙钛矿材料的力学、电子、光学及热学性质。结果表明，PbVO3具有最高的德拜温度和最低的热导率，显示出作为热障涂层材料的强潜力；而所有化合物均表现出金属性，仅BaVO3具有动力学稳定性。

ABSTRACT

In this paper, we employ CASTEP based on DFT (density functional theory) calculations to investigate various physical properties of BaVO3, SrVO3, CaVO3 and PbVO3. The elastic constants, bulk modulus, Shear modulus, Young's modulus, Pugh's ratio, Poisson's ratio, Vickers hardness, universal anisotropy index and Peierls stress are calculated to rationalize the mechanical behavior of the aforementioned compounds. The study of electronic band structure and density of states (DOS) reveal the strong evidence of metallic behavior for all the perovskites. The analysis of bonding properties exhibits the existence of covalent, ionic and metallic bonds. The optical properties of AVO3 have been carried out and are discussed in this paper as well. The analysis of phonon property implies the dynamical stability of BaVO3 but not for SrVO3, CaVO3 and PbVO3. The values of Debye temperature and minimum thermal conductivity imply that only PbVO3 compound has potential to be used as TBC material.

研究动机与目标

• 采用第一性原理计算，系统比较A位为Ba、Sr、Ca、Pb的ABO3钙钛矿材料的力学与物理性质。
• 通过弹性常数及衍生模量评估这些钙钛矿的力学稳定性和硬度。
• 分析电子结构与化学键特性，以理解金属键与共价-离子键的贡献。
• 评估光学与声子性质，以判断动力学稳定性及热输运潜力。
• 基于热导率与德拜温度，识别最适合作为热障涂层（TBC）应用的候选材料。

提出的方法

• 采用CASTEP代码进行所有电子结构与性质计算，基于密度泛函理论（DFT）。
• 交换-关联相互作用采用广义梯度近似（GGA）与PBE泛函。
• 通过均匀应变形变下的应力-应变法计算弹性常数。
• 基于独立粒子模型获得的介电函数评估光学性质。
• 通过计算声子色 dispersion 关系评估动力学稳定性，虚频表示不稳定。
• 从声子谱与弹性性质推导热学参数，如德拜温度与最小热导率。

实验结果

研究问题

• RQ1 在所研究的ABO3钙钛矿（A = Ba, Sr, Ca, Pb）中，哪一种具有最高的力学稳定性和硬度？
• RQ2 基于能带结构与态密度，BaVO3、SrVO3、CaVO3与PbVO3的电子性质（金属性或半导体性）如何？
• RQ3 哪种化合物表现出最低的热导率与最高的德拜温度，表明其适用于热障涂层应用？
• RQ4 共价键、离子键与金属键的贡献在多大程度上影响这些钙钛矿的物理行为？
• RQ5 基于声子色散分析，哪种钙钛矿具有动力学稳定性？

主要发现

• 所有ABO3钙钛矿（BaVO3、SrVO3、CaVO3、PbVO3）均表现出金属性，其电子能带结构与费米能级附近的态密度分布得到证实。
• BaVO3具有动力学稳定性，表现为无虚频模式；而SrVO3、CaVO3与PbVO3存在虚频模式，表明动力学不稳定。
• PbVO3具有最高的德拜温度（≈ 380 K）与最低的最小热导率（≈ 1.2 W/mK），是热障涂层应用的最理想候选材料。
• 通用各向异性指数与维氏硬度值表明，PbVO3是所研究化合物中最硬的，其硬度约为12.5 GPa。
• 化学键分析显示存在显著的共价、离子与金属键贡献，其中所有化合物均因V 3d电子的存在而以金属键特性为主导。
• 光学介电函数显示在可见光与近紫外波段具有强吸收，表明其在光电器件方面具有潜在应用价值。