[论文解读] A DFT Study on the Mechanical, Electronic, Thermodynamic, and Optical Properties of GaN and AlN Counterparts of Biphenylene Network

K. A. L. Lima, Luiz Antônio Ribeiro|arXiv (Cornell University)|Jun 20, 2023

Boron and Carbon Nanomaterials ResearchMaterials Science参考文献 69被引用 3

一句话总结

本DFT研究调查了双联苯烯网络（BPN）的两种III族氮化物对应物——GaN-BPN和AlN-BPN的力学、电子学、热力学和光学性质。采用HSE06泛函，作者发现GaN的间接带隙为2.3 eV，AlN的间接带隙为3.2 eV，其中BPN-AlN表现出动态稳定性和强紫外光学活性，表明其在紫外光电器件方面具有巨大潜力。

ABSTRACT

The biphenylene network (BPN) is a notable achievement in recent fabrication endeavors for conceiving new 2D materials. The stability of its boron nitride counterpart, BN-BPN, has been confirmed through numerical investigations. In this study, we conducted a density functional theory (DFT) analysis to examine the mechanical, electronic, thermodynamic, and optical properties of two other group-III counterparts of BPN: gallium nitride (BPN-GaN) and aluminum nitride (BPN-AlN). Our findings reveal that the band gap values for BPN-GaN and BPN-AlN are 2.3 eV and 3.2 eV, respectively, at the HSE06 level. At the GGA/PBE level, we found band gap values of 1.8 eV and 2.3 eV for BPN-GaN and BPN-AlN, respectively. Phonon calculations and ab initio molecular dynamics (AIMD) simulations suggest that BPN-AlN has good structural and dynamic stabilities. On the other hand, BPN-GaN displayed negative phonon frequencies, suggesting potential instability. Nevertheless, results from AIMD simulations point to its structural integrity with no bond reconstructions at 1000 K. These materials exhibit noteworthy UV activity, presenting promising prospects as UV collectors. The thermodynamic properties reveal that the heat capacity of both BPN-AlN and BPN-GaN increases with temperature, eventually reaching the Dulong-Petit limit at around 800 K. We also performed calculations to determine the elastic stiffness constants, Young's modulus, and Poisson ratio for both BPN-GaN and BPN-AlN, providing valuable insights into their mechanical properties.

研究动机与目标

• 评估双联苯烯网络（BPN）的GaN和AlN变体的结构、电子学、力学和热力学稳定性。
• 利用声子色散关系和从头算分子动力学（AIMD）方法，评估BPN-GaN和BPN-AlN在热条件下的动态稳定性。
• 确定两种材料的电子能带结构和载流子有效质量。
• 分析BPN-GaN和BPN-AlN的光学响应及紫外活性，以评估其在光电器件中的潜在应用。
• 比较两种材料的力学性能，包括杨氏模量和泊松比。

提出的方法

• 采用含HSE06杂化泛函的密度泛函理论（DFT）进行精确的电子结构计算。
• 沿高对称方向进行声子色散计算，以评估动力学稳定性。
• 在1000 K下进行从头算分子动力学（AIMD）模拟，以评估热稳定性和结构完整性。
• 计算生成能以评估BPN-(Ga,Al)N单层的热力学稳定性。
• 通过总能和带边位置在应变下的线性和二次拟合，确定载流子有效质量、面内刚度（C2D）和DP常数（E1）。
• 利用标准二维材料迁移率公式，从有效质量计算载流子迁移率。

实验结果

研究问题

• RQ1 BPN-GaN是否具有动态稳定性，并且在高温下是否保持结构完整性？
• RQ2 在HSE06水平下，BPN-GaN和BPN-AlN的电子能带结构和带隙值是多少？
• RQ3 BPN-GaN和BPN-AlN在杨氏模量和泊松比等力学性能方面有何差异？
• RQ4 BPN-GaN和BPN-AlN在紫外区域的光学响应如何？
• RQ5 BPN-(Ga,Al)N中的载流子迁移率与传统六方（h-）GaN和AlN单层相比如何？

主要发现

• BPN-AlN表现出动态稳定性，所有声子频率均为实数，且在1000 K的AIMD模拟中未发生键重构。
• BPN-GaN虽存在虚声子频率，但在1000 K的AIMD模拟中仍保持结构完整性，表明其具有热稳定性。
• HSE06计算得到的间接带隙分别为：BPN-GaN为2.3 eV，BPN-AlN为3.2 eV，其中BPN-AlN表现为绝缘体。
• BPN-GaN和BPN-AlN在紫外区域表现出强烈的光学活性，表明其在紫外光收集方面具有潜在应用价值。
• BPN-(Ga,Al)N中的电子迁移率高于传统h-(Ga,Al)N，其中BPN-AlN在x方向的迁移率最高可达0.32 × 10³ cm² V⁻¹ s⁻¹。
• 材料表现出各向异性的载流子迁移率，x方向迁移率更高，这是由于该方向的有效质量较低。