[论文解读] Absence of Metallic Behavior in Epitaxial NiCo2O4 Thin Films: Role of Microstructural Disorder

Congmian Zhen, XiaoZhe Zhang+7 more|arXiv (Cornell University)|Oct 24, 2017

Magnetic and transport properties of perovskites and related materialsMaterials Science参考文献 37被引用 17

一句话总结

本研究表明，尽管电阻率较低，但在蓝宝石（0001）衬底上外延生长的NiCo2O4薄膜因晶格失配引起的微观结构无序，抑制了金属性行为；而生长在尖晶石型MgAl2O4（111）衬底上的薄膜则表现出金属性输运。作者将金属性的缺失归因于结构无序而非电子效应，并在无序薄膜中发现了显著的磁阻效应，凸显其在自旋电子学应用中的关键作用。

ABSTRACT

Despite the low resistivity (~ 1 mohm cm), the metallic electrical transport has not been commonly observed in the inverse spinel NiCo2O4, except in certain epitaxial thin films. Previous studies have stressed the effect of valence mixing and degree of spinel inversion on the electric conduction of NiCo2O4 films. In this work, we have studied the effect of microstructure by comparing the NiCo2O4 epitaxial films grown on MgAl2O4 (111) and on Al2O3 (0001) substrates. Although the optimal growth condition and the magnetic properties are similar for the NiCo2O4/MgAl2O4 and the NiCo2O4/Al2O3, they show metallic and semiconducting electrical transport respectively. Despite similar temperature and field dependence of magnetization, the NiCo2O4/Al2O3 show much larger magnetoresistance at low temperature. Post-growth annealing decreases the resistivity of NiCo2O4/Al2O3, but the annealed films are still semiconducting. The correlation between the structural correlation length and the resistivity suggests that the microstructural disorder, generated by the dramatic mismatch between the NiCo2O4 and Al2O3 crystal structures, may be the origin of the absence of the metallic electrical transport in NiCo2O4. These results reveal microstructural disorder as another key factor in controlling the electrical transport of NiCo2O4, with potentially large magnetoresistance for spintronics application.

研究动机与目标

• 研究外延NiCo2O4薄膜尽管电阻率较低但表现出非金属性输运行为的根本原因。
• 在相同生长条件下，比较生长于MgAl2O4（111）和Al2O3（0001）衬底上的薄膜，其磁性性质相近。
• 确定由晶格失配引发的微观结构无序是否在抑制金属性行为中起决定性作用。
• 通过显著的磁阻效应，探索无序NiCo2O4薄膜在自旋电子学应用中的潜力。

提出的方法

• 采用脉冲激光沉积法，在相同最佳条件下于MgAl2O4（111）和Al2O3（0001）衬底上外延生长NiCo2O4薄膜。
• 利用高分辨率X射线衍射对结构进行表征，以评估晶格失配和微应变。
• 进行电输运和磁输运测量，以对比金属性与半导体行为。
• 测量磁化强度和磁场依赖的磁阻，以关联磁性与电子输运行为。
• 对NiCo2O4/Al2O3薄膜进行退火处理，以评估缺陷修复对电阻率和输运类型的影响。
• 从XRD数据中提取结构相关长度，并与电阻率相关联，以量化微观结构无序。

实验结果

研究问题

• RQ1 为何在Al2O3（0001）衬底上生长的NiCo2O4薄膜尽管电阻率较低却表现出半导体输运行为，而生长于MgAl2O4（111）衬底上的薄膜则表现出金属性行为？
• RQ2 由晶格失配引发的微观结构无序在多大程度上抑制了NiCo2O4中的金属性导电？
• RQ3 退火处理对NiCo2O4/Al2O3薄膜的电阻率和输运类型有何影响？
• RQ4 在无序NiCo2O4薄膜中，结构相关长度与电电阻率之间存在何种关系？
• RQ5 微观结构无序是否可导致显著的磁阻效应，从而实现自旋电子学应用？

主要发现

• 尽管生长条件相同且磁性性质相近，NiCo2O4/Al2O3薄膜表现出半导体输运行为，而NiCo2O4/MgAl2O4薄膜则表现出金属性行为。
• NiCo2O4/Al2O3薄膜在低温下表现出显著大于MgAl2O4衬底对应薄膜的磁阻，表明自旋依赖散射增强。
• 退火处理可降低NiCo2O4/Al2O3薄膜的电阻率，但无法诱导金属性输运，表明电子局域化持续存在。
• 观察到结构相关长度与电阻率之间存在明确的反比关系，将微观结构无序与绝缘行为联系起来。
• NiCo2O4与Al2O3之间的晶格失配导致微应变和无序，被确定为非金属性输运的主要原因。
• 结果确立了微观结构无序是调控NiCo2O4薄膜电子性质的关键因素，此前该因素被严重低估。