[论文解读] Breakdown of the static dielectric screening approximation of Coulomb interactions in atomically thin semiconductors

Amine Ben Mhenni, Dinh Van Tuan+11 more|arXiv (Cornell University)|Feb 28, 2024

Electronic and Structural Properties of OxidesMaterials Science被引用 3

一句话总结

本研究表明，在原子级厚度的半导体中，静态介电屏蔽近似失效，因为随着静态介电常数的增加，由于激子自能中主导的高频介电响应，激子共振发生蓝移，最大达30 meV。作者证明，尽管结合能取决于静态屏蔽，但自能由动态屏蔽主导，从而可通过设计介电材料选择性调控多体态。

ABSTRACT

Coulomb interactions in atomically thin materials are uniquely sensitive to variations in the dielectric screening of the environment, which can be used to control quasiparticles and exotic quantum many-body phases. A static approximation of the dielectric response, where increased dielectric screening is predicted to cause an energy redshift of the exciton resonance, has been until now sufficient. Here, we use charge-tunable exciton resonances to study screening effects in transition metal dichalcogenide monolayers embedded in materials with dielectric constants ranging from 4 to more than 1000. In contrast to expectations, we observe a blueshift of the exciton resonance exceeding 30 meV for larger dielectric constant environments. By employing a dynamical screening model, we find that while the exciton binding energy remains mostly controlled by the static dielectric response, the exciton self-energy is dominated by the high-frequency response. Dielectrics with markedly different static and high-frequency screening enable the selective addressing of distinct many-body effects in layered materials and their heterostructures, expanding the tunability range and offering new routes to detect and control correlated quantum many-body states and to design optoelectronic and quantum devices.

研究动机与目标

• 研究静态介电屏蔽近似在原子级薄过渡金属二硫属化物（TMD）单层中的有效性。
• 确定改变介电环境如何影响二维材料中激子共振和多体相互作用。
• 探讨动态介电响应，特别是高频屏蔽，在静态近似之外对激子行为是否起关键作用。
• 通过具有不匹配的静态与高频介电常数的材料，实现对激子结合能和自能的选择性调控。
• 为设计介电工程化的量子器件以及探测二维异质结构中的奇异关联相开辟新途径。

提出的方法

• 采用栅压可调的光学光谱技术，追踪嵌入介电常数从4到1000以上的介电材料中的单层WSe2中激子共振。
• 通过hBN、TiO2和SrTiO3进行实验，以改变静态介电常数，同时保持高频介电常数在较窄范围内。
• 采用光致发光（PL）和反射光谱测量电子掺杂下激子能级位移和三激子结合能。
• 建立动力学屏蔽模型，以分离静态和高频介电响应对激子结合能和自能的贡献。
• 在接近中性区域精确控制电荷掺杂，以隔离介电效应与载流子密度变化的影响。
• 通过椭偏仪和理论建模表征介电常数，确保屏蔽参数的准确赋值。

实验结果

研究问题

• RQ1 在单层TMD中，当环境的静态介电常数增加时，激子共振能量是发生红移还是蓝移？
• RQ2 与静态屏蔽相比，高频介电响应在多大程度上影响激子自能？
• RQ3 是否可利用静态与高频介电常数差异显著的材料，选择性调控二维半导体中的不同多体效应？
• RQ4 考虑到三激子结合能的短程特性，其对静态介电屏蔽变化的响应如何？
• RQ5 能否利用动力学屏蔽效应，以工程化方式调控范德华异质结构中的关联量子相？

主要发现

• 当静态介电常数从4（hBN）增加到1000以上（SrTiO3）时，在WSe2中观察到高达30 meV的意外蓝移。
• 激子结合能主要由静态介电常数决定，与传统理解一致。
• 相比之下，激子自能主要受高频介电响应主导，而这一效应无法被静态近似捕捉。
• 在WSe2和MoSe2中，三激子结合能对静态介电常数仅有微弱依赖性，变化仅几meV，表明对长程屏蔽不敏感。
• WSe2在不同介电材料中三激子结合能的非单调行为，归因于残余电荷掺杂不一致，而非本征屏蔽效应。
• 具有强频率依赖介电函数的材料可实现对不同多体效应的选择性调控，为控制二维异质结构中的量子态提供了新调控自由度。