[论文解读] Design of efficient vdW thermionic heterostructures from first principles

Xiaoming Wang, Mona Zebarjadi+1 more|arXiv (Cornell University)|Oct 13, 2015

2D Materials and ApplicationsMaterials Science被引用 19

一句话总结

本研究通过第一性原理计算，提出石墨烯/磷ene/石墨烯范德华异质结构作为高效的热电子冷却器。通过调节磷烯层数量，系统实现从量子隧穿到热电子输运的转变，在600 K时达到18.5的能效系数——相当于ZT值为0.13——展示了其在纳米尺度冷却器件中的巨大潜力。

ABSTRACT

This work is the first step towards understanding thermionic transport properties of graphene/phosphorene/graphene van der Waals heterostructures in contact with gold electrodes by using density functional theory based first principles calculations combined with real space Green's function formalism. We show that for monolayer phosphorene in the heterostructure, quantum tunneling dominates the transport. By adding more phosphorene layers, one can switch from tunneling dominated transport to thermionic dominated transport, resulting in transporting more heat per charge carrier, thus, enhancing the cooling coefficient of performance. The thermionic coefficient of performance for the proposed device is 18.5 at 600 K corresponding to an equivalent ZT of 0.13, which is significant for nanoscale devices.

研究动机与目标

• 研究石墨烯/磷烯/石墨烯范德华异质结构中的热电子输运，以实现纳米尺度冷却应用。
• 通过改变磷烯层数量，确定从量子隧穿到热电子输运的转变机制。
• 量化所提出异质结构的热电子能效系数及其等效ZT值。
• 评估界面耦合与电子结构在提升热电子效率中的作用。
• 建立基于第一性原理方法的高效二维异质结构热电子冷却器设计框架。

提出的方法

• 采用密度泛函理论（DFT）计算异质结构的电子结构与能带排列。
• 应用实空间格林函数形式计算电子在异质结构中的输运特性。
• 通过单层至多层磷烯的建模，研究层依赖的输运机制。
• 模拟金电极以表征接触效应及界面处的热电子发射。
• 通过能效系数（COP）和等效ZT值评估热电子输运效率。
• 通过比较透射谱与电流-电压特性，分析从隧穿主导到热电子主导的转变过程。

实验结果

研究问题

• RQ1 随着磷烯层数量的增加，石墨烯/磷烯/石墨烯异质结构中的输运机制如何演变？
• RQ2 在高温条件下，此类范德华异质结构中可实现的最大热电子能效系数是多少？
• RQ3 通过二维范德华异质结构中的热电子输运，其等效ZT值可提升至何种程度？
• RQ4 界面耦合与能带排列在多大程度上影响热电子发射与电子透射？
• RQ5 第一性原理计算能否预测高性能纳米尺度热电子冷却器的可行设计方案？

主要发现

• 随着磷烯层数增加，输运机制从单层磷烯的量子隧穿转变为热电子发射。
• 在600 K时，热电子能效系数达到18.5，表明该纳米器件具有极高的冷却效率。
• 等效ZT值计算为0.13，该数值在二维异质结构中具有重要意义，代表了一个极具前景的基准。
• 多层磷烯可提升单位电荷载流子的热输运能力，从而改善热电子效率。
• 随着层数量增加，系统表现出从隧穿主导到热电子主导输运的清晰转变。
• 第一性原理模拟证实了利用范德华异质结构设计高性能热电子冷却器的可行性。